Um komplexe Ladungstransfermechanismen bei der Bildung einer chemischen Bindung oder bei dem Ablauf biologisch relevanter Prozesse zu erforschen, benötigt man Werkzeuge mit einer aussergewöhnlichen zeitlichen Auflösung im Attosekundenbereich (10^-18 s). Die hierfür benötigten isolierten Attosekunden-Lichtpulse können durch Frequenzkonversion in den extremen ultravioletten (XUV) Spektralbereich erzeugt werden. Hierzu werden ultrakurze intensive Laserpulse, die nur wenige Schwingungen des elektrischen Feldes umfassen, auf Edelgasatome fokussiert. Hierbei wird ein Frequenzkonversionsprozess getrieben der als Erzeugung hoher harmonischer Strahlung  bezeichnet wird. Die Konversionseffizienz dieses Prozesses ist jedoch sehr gering und liefert folglich sehr schwache Attosekundenpulse, die für angedachte nichtlineare spektroskopische Anwendungen nicht ausreichen. Um intensivere isolierte Attosekundenpulse zu erzeugen, werden folglich hochenergetische ultrakurze Laserpulse benötigt deren Wellenlänge im nahen Infrarotbereich liegt.

Nun haben Forscher am MBI bei der Energieskalierung der nahinfraroten Lichtpulse einen großen Schritt nach vorne gemacht. Der Gruppe gelang es, Pulse eines Titan-Saphir-Lasers, der bei einer Wellenlänge von 790 nm emittiert, spektral zu verbreitern und anschließend auf eine Pulsdauer von 3,8 fs (1,5 optische Zyklen) bei einer Energie von 6,1 mJ zu komprimieren, was bei einer Kilohertz-Wiederholrate beispiellos ist. Somit übertrifft die Spitzenleistung der Pulse deutlich die Terawattmarke (> 10¹² W). Dieses Ergebnis bricht einen 10 Jahre alten Rekord, der im Forschungsinstitut RIKEN in Japan erzielt wurde [1].

Um diese Ergebnisse zu erreichen, wurde eine neue 8,2 Meter lange Kompressor-Beamline um eine 3,75 Meter lange, gestreckte flexible Hohlkernfaser (SF-HCF) herum aufgebaut: In dieser Faser findet eine spektrale Verbreiterung als Ergebnis der nichtlinearen Wechselwirkung zwischen den intensiven nahinfraroten Lichtpulsen und den in der Kapillare eingelassenen Heliumatomen statt. Die spektral verbreiterten Lichtpulse wurden anschließend durch negativ gechirpte Spiegel zeitlich komprimiert und durch eine Dispersions-Scan-Messung charakterisiert. Die Messvorrichtung wurde hierbei direkt in den Vakuum-Strahlengang verbaut, welcher auch für die anschließende Erzeugung hoher Harmonischer Strahlung sowie XUV-Experimente konstruiert ist. Der neue HCF-Kompressor ist eine hochskalierte Version eines Gerätes, das kürzlich im Rahmen einer internationalen Zusammenarbeit unter Beteiligung des MBI entwickelt wurde [2].

Diese neue Entwicklung ebnet den Weg zur nichtlinearen Attosekunden-XUV-Spektroskopie.

Referenzen:
1. S. Bohman, A. Suda, T. Kanai, S. Yamaguchi, and K. Midorikawa, Generation of 5.0 fs, 5.0 mJ pulses at 1kHz using hollow-fiber pulse compression, Opt. Lett. 35, 1887-1889 (2010)

2. M. Ouillé, A. Vernier, F. Böhle, M. Bocoum, A. Jullien, M. Lozano, J.-P. Rousseau, Z. Cheng, D. Gustas, A. Blumenstein, P. Simon, S. Haessler, J. Faure, T. Nagy, R. Lopez-Martens, Relativistic-intensity near-single-cycle light waveforms at kHz repetition rate, Light: Science & Applications 9, 47/1-9 (2020)