Magnetismus mit polarisiertem Licht steuern

Mit intensiven Laserpulsen kann die Magnetisierung eines Materials auf extrem kurzen Zeitskalen manipuliert oder sogar in ihrer Richtung umgeschaltet werden. Normalerweise werden solche Effekte thermisch induziert, indem die absorbierte Laserenergie das Material sehr schnell aufheizt, was zu einer ultraschnellen Störung der magnetischen Ordnung führt. Wissenschaftler des Max-Born-Instituts (MBI) haben nun in Zusammenarbeit mit einem internationalen Team eine effektive nichtthermische Methode zur Erzeugung großer Magnetisierungsänderungen nachgewiesen. Durch Anregung einer ferrimagnetischen Eisen-Gadolinium-Legierung mit zirkular polarisierten Pulsen extrem ultravioletter (XUV) Strahlung konnten sie einen besonders starken Einfluss auf die Magnetisierung in Abhängigkeit vom Drehsinn des einfallenden XUV-Lichtpulses (links- oder rechtszirkulare Polarisation) erzielen. Der zugrundeliegende Mechanismus basiert auf dem inversen Faraday-Effekt, welcher nicht aus der Absorption des Lichts hervorgeht, sondern aus einer effizienten Wechselwirkung zwischen der Polarisation des Lichts und den magnetischen Momenten im Material. Die Studie wurde jetzt in der Zeitschrift Communications Physics veröffentlicht.

Wenn ein intensiver Laserpuls auf ein magnetisiertes Medium trifft, kann sein Einfluss auf die Magnetisierung in der Regel auf die Menge an Energie zurückgeführt werden, die durch Absorption des Pulses in das Material eingebracht wird. Mikroskopisch gesehen entspricht dies der optischen Anregung von Elektronen, die in kürzester Zeit in ein Ungleichgewicht gebracht werden und beginnen, aneinander sowie an anderen Quasiteilchen zu streuen, wodurch sich ihr Spin- und Bahnmoment und somit auch die makroskopische Magnetisierung ändert. Während solche Mechanismen zu einer Vielzahl faszinierender Phänomene wie der ultraschnellen Entmagnetisierung und der laserinduzierten Umschaltung der Magnetisierung führen, gehen sie mit einer erheblichen Wärmebelastung des Materials einher, was die technologische Anwendbarkeit gerade dort einschränkt, wo schnelle Wiederholraten erforderlich sind, z. B. für Lese-/Schreibvorgänge in künftigen Datenspeichertechnologien.

Ein internationales Forscherteam unter der Leitung von Wissenschaftlern des MBI hat nun eine völlig andere, nichtthermische Methode zur Beeinflussung des Magnetismus durch Licht untersucht. Ihr Ansatz basiert auf einem optomagnetischen Phänomen, das nicht auf einer durch Absorption des Lichts induzierten Erhitzung des Elektronensystems beruht, sondern auf einer direkten, kohärenten Wechselwirkung zwischen der Polarisation des Lichts und den elektronischen Spins. Der zugrundeliegende Mechanismus ist der inverse Faraday-Effekt (IFE), der zur Entstehung magnetischer Momente in einem durch zirkular polarisierte Strahlung angeregten Medium führt, wobei die Richtung der Magnetisierung vom Drehsinn der zirkularen Polarisation, d.h. ihrer Helizität, abhängt.  Da jedoch die metallischen und somit stark absorbierenden Eigenschaften der meisten ferro- und antiferromagnetischen Materialien die Beobachtung der genannten nichtthermischen Mechanismen normalerweise unmöglich machen, musste eine spezielle Technik entwickelt werden, um dennoch starke optomagnetische Effekte zu erzielen: Mittels zirkular polarisierter Femtosekundenpulse extrem ultravioletter (XUV) Strahlung, erzeugt am Freie-Elektronen-Laser FERMI, konnten die Wissenschaftler die Entstehung einer besonders großen IFE-induzierten Magnetisierung in einer metallischen, ferrimagnetischen Eisen-Gadolinium (FeGd)-Legierung nachweisen. Möglich wird dies durch die hohe Photonenenergie der XUV-Strahlung, die eine resonante Anregung stark gebundener, kernnaher Elektronen erlaubt, welche aufgrund ihrer intrinsischen Eigenschaften (insbesondere einer starken Spin-Bahn-Kopplung) die Erzeugung großer optomagnetischer Effekte begünstigen.

Mit diesem Ansatz konnten die Wissenschaftler zeigen, dass die IFE-induzierte Magnetisierung für verschiedene XUV-Photonenenergien im Bereich der atomaren Fe M3,2-Resonanz bis zu 20-30 % der Grundzustandsmagnetisierung der Legierung erreichen kann, gemessen anhand der Differenz zwischen der ultraschnellen Entmagnetisierung, die für entgegengesetzte Helizitäten der zirkular polarisierten XUV-Pulse angeregt wird (Abb. 1). Untermauert von Ab-Initio-Theorie und Spindynamiksimulationen konnte außerdem gezeigt werden, dass die beobachteten Effekte qualitativ mit dem zu erwartenden IFE-Spektrum übereinstimmen (Abb. 2), und nicht durch einen rein thermisch von der Helizität abhängigen Mechanismus, wie z.B. den bekannten zirkularen magnetischen Röntgendichroismus (XMCD), erklärt werden können. Da diese Erkenntnisse eine effiziente Methode zur nichtthermischen Erzeugung einer großen Magnetisierung auf ultraschnellen Zeitskalen aufzeigen, sind sie von hoher Relevanz in den Gebieten des ultraschnellen Magnetismus und der Spintronik, sowie für kohärente Magnetisierungskontrolle und nichtlineare Wechselwirkungen von Materie mit Röntgenstrahlen.

Abb. 1: Magnetisierungsdynamik nach Anregung mit Femtosekunden-XUV-Pulsen, eingestellt auf die Fe M3,2-Resonanz (54,1 eV) mit variabler Polarisation (zirkulare Polarisation mit unterschiedlichen Helizitäten σ± und linear horizontale Polarisation) und zwei Anregungsfluenzen. Der helizitätsabhängige Effekt ΔM entspricht der IFE-induzierten Differenz der Entmagnetisierungsamplituden für σ±-Anregung.

Abb. 2: Vergleich der größten experimentell beobachteten helizitätsabhängigen Effekte ΔMexp (gelbe Rauten, linke Skala) mit dem berechnetem IFE-Spektrum ΔIFE (türkise Linie, rechte Skala) als Funktion der XUV-Photonenenergie. ΔMsim (rote Rauten, linke Skala) zeigt den erwarteten Einfluss des XMCD (blaue Linie) auf die Magnetisierungsdynamik, der zu gering ist, um die beobachteten Effekte zu erklären.

Originalpublikation

Ultrafast opto-magnetic effects in the extreme ultraviolet spectral range

M. Hennecke, C. von Korff Schmising, K. Yao, E. Jal, B. Vodungbo, V. Chardonnet, K. Légaré, F. Capotondi, D. Naumenko, E. Pedersoli, I. Lopez-Quintas, I. P. Nikolov, L. Raimondi, G. De Ninno, L. Salemi, S. Ruta, R. Chantrell, T. Ostler, B. Pfau, D. Engel, P. M. Oppeneer, S. Eisebitt,I. Radu

Communications Physics 7, 191 (2024)

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