Spielt die Quantenmechanik bei der laserinduzierten Doppelionisation eine Rolle?

Die Mehrelektronendynamik in Atomen und Molekülen ist eine der großen Herausforderungen der gegenwärtigen Quantenphysik, die im Hintergrund vieler Probleme steht von chemischen Reaktionen bis zur Supraleitung. Ein klassisches Beispiel, das schon lange untersucht worden ist, ist die sogenannte "nichtsequentielle Doppelionisation" (NSDI) von Atomen durch ein starkes Laserfeld. Dabei soll "nichtsequentiell" heißen, dass die Ionisation nicht Schritt für Schritt erfolgt, d.h. erst die einfache Ionisation des Atoms und später dann die Ionisation des einfach geladenen Ions, sondern unmittelbar in einem Prozess, der sich nicht in Einzelschritte zerlegen lässt. Das ist nur möglich, wenn die beiden Elektronen korreliert sind. Obwohl die Ionisation ein typisch quantenmechanischer Prozess zu sein scheint (der manchen Textbüchern zufolge die Quantennatur des Lichts beweist), haben rein klassische Simulationen mit Erfolg die verfügbaren Daten beschrieben, jedenfalls qualitativ. Wäre dies allgemein in der Mehrelektronendynamik zutreffend, dann hätte es weitreichende Folgen, denn klassische Simulationen sind ungleich einfacher als quantenmechanische. In der Tat sind exakte quantenmechanische Rechnungen für mehr als zwei Teilchen bisher praktisch unmöglich. In einer unlängst publizierten Arbeit zeigen wir Grenzen auf für diesen klassischen Zugang. Wir führen nämlich einen bekannten Effekt -- eine qualitative Änderung in der Elektron-Elektron-Impuls-Korrelation bei abnehmender Laserintensität -- auf eine quantenmechanische Ursache zurück, nämlich die Interferenz der Beiträge verschiedener Ionisationsszenarien.

Abb. 1 Illustration des RESI (rescattering excitation with subsequent ionization) Mechanismus. Das Wechselwirkungspotential zwischen dem Elektron und dem Laserfeld ist durch die rote gerade Linie gegeben (zu einer Zeit da das Feld das Elektron nach rechts zieht; eine halbe Periode später ist es umgekehrt, und das Feld zieht nach links). Die blaue Linie gibt das "effektive Potential" wieder. Es ist die Summe des Wechselwirkungspotentials und des Potentials, das das Elektron an das doppelt positive geladene Ion bindet. Das zuerst frei gewordene Elektron, das durch das Feld zu dem einfach geladenen Ion zurück getrieben wird, ist durch den horizontalen grünen Pfeil dargestellt. Es befördert das zweite gebundene Elektron (vertikale grüne Pfeile) in einen angeregten Zustand, aus dem es durch Feldionisation frei wird (horizontale unterbrochene Linien).

Den üblichen Vorstellungen zufolge verläuft die nichtsequentielle Doppelionisation (NSDI) als Dreistufenprozess: zunächst wird ein Elektron durch einen Tunnelprozess frei. Dieses Elektron vollführt dann eine oszillatorische Bewegung im Laserfeld, bei der es wieder mit dem Ion zusammenstoßen kann. Dabei wird das zweite Elektron freigesetzt. Sofern die kinetische Energie des ersten Elektrons dazu ausreicht, kann dies in einem direkten Stoß erfolgen ("recollision impact ionization", RII). Andernfalls befördert das stoßende Elektron zunächst das gebundene in einen angeregten Zustand, aus dem es dann später heraustunnelt ("recollision excitation with subsequent ionization", RESI), vgl. Fig. 1. Die beiden Szenarien führen zu unterschiedlichen Impulsverteilungen der beiden Elektronen. Wenn man nämlich, wie in Fig. 2, die Zahl der Ereignisse gegenüber den longitudinalen (parallel zur Laserpolarisation) Impulskomponenten der beiden Elektronen aufträgt, dann führt der RII Mechanismus zu einer Konzentration im ersten und dritten Quadranten (d.h, die beiden Elektronen neigen dazu, Seite an Seite in derselben Richtung zu laufen), während der RESI Mechanimus keine solche Bevorzugung zur Folge hat (die Elektronen laufen ebenso gern in derselben wie in entgegengesetzter Richtung). Experimentell hat sich aber herausgestellt, dass für Argon bei niedrigen Intensitäten Elektronemission in entgegengesetzter Richtung deutlich bevorzugt ist [Liu et al., Phys. Rev. Lett. 101, 053001 (2008)].

Abb. 2 Beispiele der Elektron-Elektron-Impulsverteilungen, die man bei verschiedenen Szenarien der Doppelionisation erwartet. Die beiden Achsen entsprechen den Impulskomponenten der beiden Elektronen parallel zum Laserfeld und die Dichte gibt die Zahl der Ereignisse mit diesen Impulsen wieder. Die übrigen Impulskomponenten sind nicht gemessen oder aufsummiert. Wenn die beiden Elekronen unkorreliert sind, erwartet man eine Verteilung wie in (a). Die Bilder in (b) und (c) sind nur möglich, wenn eine Korrelation vorliegt. Bild (b) entspricht dem RII Mechanismus: die beiden Elektronen gehen "Seite an Seite" in dieselbe Richtung. Die Abstände der Zentren der beiden Verteilungen vom Ursprung sind dem Impuls wieder, den die beiden Elektronen nach ihrer inelastischen Kollision durch Beschleunigung im Feld erlangen; die Durchmesser entsprechen der Energie, die das erste Elektron in die Kollision einbringt. Bild (c) illustriert eine mögliche Verteilung aus dem RESI Mechanismus. Hier kann das zweite, in einem angeregten Zustand befindliche Elektron einen halben Laserzyklus später frei werden (oder nach einem ungeraden Vielfachen von halben Zyklen), sodass die beiden Elektronen in umgekehrter Richtung davonlaufen.

Die theoretische Beschreibung der NSDI ist im Wesentlichen drei verschiedenen Modellen gefolgt: quantenmechanische Rechnungen im Rahmen der sogenannten "strong-field approximation," Lösung der vollständig klassischen Zwei-Elektron-Bewegungsgleichungen und semiklassische Modelle, bei denen das erste Elektron quantenmechanisch heraustunnelt, anschließend aber den klassischen Bewegungsgleichungen folgt [einen Review kann man z. B. in Rev. Mod. Phys. 84, 1011 (2012) finden]. Erstaunlicherweise haben das rein klassische und die semiklassischen Modelle bisher recht gut alle verfügbaren Daten beschreiben können.

Abb. 3 Verteilung der longitudinalen Elektronenimpulse (parallel zur Laserpolarisation) bei der nichtsequentiellen Doppelionisation von Argon durch ein 800 nm Laserfeld bei verschiedenen Intensitäten: (a) und (b) 4 x 1013 W/cm2 (c) und (d) 7 x 1013W/cm22; (e) und (f) 9 x 1013W/cm2. In der oberen Reihe sind die Beiträge der verschiedenen Kanäle (vgl. die angeregten Zustände in Fig. 1) inkohärent und in der unteren kohärent addiert unter Berücksichtigung der entsprechenden Phasen. Der Vergleich macht den dramatischen Effekt der quantenmechanischen Interferenz deutlich.

In einer neueren Arbeit haben wir quantenmechanische Rechnungen vorgelegt, die berücksichtigen, dass das einfach geladene Argonion verschiedene angeregte Zustände wählen kann, die im RESI Mechanismus berücksichtigt werden müssen. Die Beiträge dieser verschiedenen Kanäle in denselben Endzustand müssen in der Ionisationsamplitude kohärent addiert werden. Die resultierende Interferenz führt dazu, dass die Symmetrie zwischen den verschiedenen Quadranten derart gebrochen wird, dass bei niedrigen Intensitäten die Emission in entgegengesetzter Richtung dominiert. Die Ergebnisse stimmen recht gut mit den Daten überein. Da sowohl die Existenz diskreter angeregter Zustände wie auch die Interferenz von deren Beiträgen keine klassischen Entsprechungen haben, scheint dies ein erster klarer Effekt der Quantenmechanik in der NSDI zu sein, der die unvermeidbaren experimentellen Beschränkungen wie focal averaging, Mittelung über unbeobachtete Impulskomponenten usw., überlebt.

Originalpublikation

Quantum effects in double ionization of Argon below the threshold intensity

XL. Hao, J. Chen, WD. Li, B. Wang, X. Wang, W. Becker

Physical Review Letters 112 (2014) 073002/1-5

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