Lichtpulse bewegen Spins von Atom zu Atom

Forscher des Max-Born-Instituts für Nichtlineare Optik und Kurzpulsspektroskopie (MBI) und des Max-Planck-Instituts für Mikrostrukturphysik haben durch die Kombination von Experiment und Theorie die Frage gelöst, wie Laserpulse die Magnetisierung durch ultraschnellen Elektronentransfer zwischen verschiedenen Atomen manipulieren können.

Wenige nanometerdünne Filme aus magnetischen Materialien sind ideale Testobjekte, um grundlegende Fragestellungen des Magnetismus zu untersuchen. Darüber hinaus haben solche dünnen magnetischen Filme wichtige technologische Anwendungen. Sie werden beispielsweise in magnetischen Massendatenspeichern eingesetzt, z.B. in den magnetischen Festplatten, die in Cloud-Datenspeicherzentren verwendet werden. Während in der heutigen Technologie die Magnetisierung in diesen dünnen Filmen durch externe Magnetfelder manipuliert wird, ist es auch möglich, die Magnetisierung mit Hilfe von Laserpulsen zu beeinflussen. Wenn man magnetische Materialien ultrakurzen Lichtpulsen mit einer Dauer von nur wenigen zehn Femtosekunden (1 Femtosekunde = 1 Millionstel einer Milliardstel Sekunde) aussetzt, beobachtet man, dass sich die Magnetisierung verändert. In einfachen Probensystemen entspricht diese Änderung oft einer einfachen Abnahme der Magnetisierungsamplitude. In komplexeren Materialsystemen kann der Lichtpuls die Magnetisierung jedoch auch dauerhaft umkehren. In solchen Fällen spricht man von optischer Magnetisierungsumschaltung mit offensichtlichen Anwendungspotenzialen. Die bemerkenswerte Geschwindigkeit dieses Schaltvorgangs ist jedoch noch nicht verstanden. Aus diesem Grund untersuchen Forschungsgruppen weltweit die mikroskopischen Prozesse, die dem „Femtomagnetismus" zugrunde liegen.

Forscher des Max-Born-Instituts in Berlin und des Max-Planck-Instituts für Mikrostrukturphysik in Halle haben jetzt in einer kombinierten experimentellen und theoretischen Forschungsarbeit einen neuen mikroskopischen Prozess beobachten können, der erst vor kurzer Zeit theoretisch vorhergesagt wurde.  Der Prozess, der als Optischer Intersite-Spin-Transport (OISTR) bezeichnet wird, kann auftreten, wenn geeignete Atome unterschiedlicher Art in einem Festkörper benachbart sind. Unter entsprechenden Bedingungen löst ein Lichtpuls eine Verschiebung von Elektronen von einem Atom zum Nachbaratom aus. Wichtig ist, dass dies überwiegend mit Elektronen einer bestimmten Spinorientierung geschieht und somit die lokale Magnetisierung beeinflusst. Dieser Prozess findet während der optischen Anregung statt und ist nicht von Sekundärmechanismen abhängig. Es ist daher der schnellste denkbare Prozess, der zu einer lichtinduzierten Änderung des Magnetismus führt.

This process takes place during optical excitation and does not depend on secondary mechanisms. It is, therefore, the fastest process imaginable leading to a light-induced change in magnetism.

Ein Atom weist eine Magnetisierung auf, wenn es über eine unterschiedliche Anzahl an Spin-up- und Spin-down-Elektronen verfügt. Umso größer dieser Unterschied ist, desto größer ist auch sein magnetisches Moment. Vereinfacht stellt man sich an jedem Atom zwei Reservoirs für die Elektronen der beiden Spinorientierungen vor, die unterschiedlich hoch gefüllt sind. Für ein Kobalt-(Co) und ein Platin-(Pt)Atom, die in einer CoPt-Legierung Nachbarn sind, ist dies in Abbildung 1 skizziert. Wird die Magnetisierung verringert, muss sich auch die Anzahl der beiden Spin-Typen ausgleichen. Ein bekannter Prozess für diesen Ausgleich beider Reservoirs an einem Atom ist der Spin-Flip, bei dem beispielsweise ein Spin-up-Elektron zu einem Spin-down-Elektron wird - in der Abbildung dargestellt durch einen Sprung vom blauen in das rote Reservoir. Diese Spin-Flips treten verstärkt an schweren Atomen wie Pt auf, wo der Spin besonders empfindlich auf die Bewegung des Elektrons reagiert - Physiker sprechen von einer großen Spin-Bahnkopplung. Der bei diesem Spin-Flip-Prozess emittierte Drehimpuls wird von der gesamten Anordnung der Atome im Festkörper absorbiert.

In der vorliegenden Studie, die in der Fachzeitschrift Nature Communications veröffentlicht wurde, haben die Forscher zwei Modellsysteme untersucht, eine reine Co-Schicht und eine CoPt-Legierung. Das Team bestimmte experimentell die Veränderung in der Absorption von ultrakurzen Pulsen weicher Röntgenstrahlung mit kontrollierter Wellenlänge und Polarisation, die durch einen vorhergehenden anregenden Laserpuls induziert wurde. Anschließend wurden die experimentellen Ergebnisse mit theoretischen Berechnungen, wie in Abbildung 2 dargestellt, verglichen. Auf diese Weise konnten die zeitlichen Änderungen der Elektronenanzahl mit Spin-up und Spin-down, die durch den anfänglichen Laserpuls ausgelöst wurden, für die Co- und Pt-Atome getrennt bestimmt werden.

Der Vergleich zwischen dem einfachen System, das ausschließlich Co-Atome enthält (linke Tafeln in Abbildung 2), und der Legierung, die sowohl Co- als auch Pt-Atome enthält (rechte Tafeln), zeigt ausgeprägte Unterschiede im Absorptionsverhalten, die durch die theoretischen Berechnungen unabhängig voneinander vorhergesagt werden. Diese Unterschiede kommen zustande, da bei der CoPt-Legierung ein zusätzlicher Prozess stattfinden kann, bei dem Elektronen von den Pt- zu den Co- Atomen transferiert werden. Es stellt sich heraus, dass es sich dabei bevorzugt um Spin-down-Elektronen handelt, da die Anzahl der freien Plätze für diese Spinrichtung an den Co-Atomen signifikant größer ist.  Am Co-Atom erhöhen die transferierten Elektronen also das Niveau der Spin-down-Elektronen (rot in Abbildung 2), wodurch sich die Füllhöhe dem des Spin-up-Reservoir angleicht und das magnetische Moment des Co-Atoms reduziert wird. Dieser OISTR-Prozess zwischen Pt und Co geht mit einem Ausgleich der Elektronenreservoirs lokal an den Pt-Atomen durch Spin-Flips einher. Diese Spin-Flips erfolgen effizient an den schwereren Pt-Atomen mit ihrer großen Spin-Bahn-Kopplung und nur in wesentlich geringerem Maße an den leichteren Co-Atomen.

Die detaillierten Ergebnisse der Studie zeigen, dass die Fähigkeit zur optischen Manipulation der Magnetisierung über den optischen Intersite-Spin-Transport entscheidend von den freien Zuständen für Spin-up- und Spin-down-Elektronen der beteiligten Atome abhängt. Diese Zustände können durch Zusammenbringen der richtigen Atomarten in neuartigen Materialien maßgeschneidert werden. Das Verständnis der mikroskopischen Mechanismen, die an der optischen Manipulation der Magnetisierung beteiligt sind, ebnet somit den Weg zu einem logischen Design neuer funktioneller magnetischer Materialien und ermöglich somit eine Kontrolle der Magnetisierung durch Laserpulse auf ultrakurzen Zeitskalen.

Publikationen des MBI

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Publikationen von 2025

Sortieren: Jahr Autor Titel Journal
A1-P-2025.01
Melting, bubblelike expansion, and explosion of superheated plasmonic nanoparticles

S. Dold, T. Reichenbach, A. Colombo, J. Jordan, I. Barke, P. Behrens, N. Bernhardt, J. Correa, S. Düsterer, B. Erk, T. Fennel, L. Hecht, A. Heilrath, R. Irsig, N. Iwe, P. Kolb, B. Kruse, B. Langbehn, B. Manschwetus, P. Marienhagen, F. Martinez, K.-H. Meiwes-Broer, K. Oldenburg, C. Passow, C. Peltz, M. Sauppe, F. Seel, R. M. P. Tanyag, R. Treusch, A. Ulmer, S. Walz, M. Moseler, T. Möller, D. Rupp, B. v. Issendorff

Physical review letters 134 (2025) 136101/1-7

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A3-P-2025.01
Second-harmonic generation in OP-GaAs0.75P0.25 heteroepitaxially grown from the vapor phase

L. Wang, S. R. Vangala, S. Popien, M. Beutler, J. M. Mann, V. L. Tassev, E. Büttner, V. Petrov

CrystEngComm 27 (2025) 1373-1376

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A3-P-2025.02
Diode-pumped Kerr-lens mode-locked Yb:MgWO4 laser

H.-Y. Nie, Z.-L. Lin, P. Loiko, H.-J. Zeng, L. Zhang, Z. Lin, G. Z. Elabedine, X. Mateos, V. Petrov, G. Zhang, W. Chen

Optics Letters 50 (2025) 1049-1052

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A3-P-2025.03
Growth, anisotropy, and spectroscopy of Tm3+ and Yb3+ doped MgWO4 crystals

G. Z. Elabedine, R. M. Solé, S. Slimi, M. Aguiló, F. Díaz, W. Chen, V. Petrov, X. Mateos

CrystEngComm 27 (2025) 1619-1631

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A3-P-2025.04
Growth, structure, spectroscopic, and laser properties of Ho-doped yttrium gallium garnet crystal

S. Slimi, H. Yu, H. Zhang, C. Kränkel, P. Loiko, R. M. Solé, M. Aguiló, F. Díaz, W. Chen, U. Griebner, V. Petrov, X. Mateos

Optics Express 33 (2025) 2529-2541

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A3-P-2025.05
Growth, spectroscopy and laser operation of disordered Tm,Ho:NaGd (MoO4)2 crystal

G. Z. Elabedine, Z. Pan, P. Loiko, H. Chu, D. Li, K. Eremeev, K. Subbotin, S. Pavlov, P. Camy, A. Braud, S. Slimi, R. M. Solé, M. Aguiló, F. Díaz, W. Chen, U. Griebner, V. Petrov, X. Mateos

Journal of Alloys and Compounds 1020 (2025) 179211/1-12

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A3-P-2025.06
Kerr-lens mode-locked, diode-pumped Yb,Gd:YAP laser generating 23 fs pulses

H.-Y. Nie, P. Zhang, P. Loiko, Z.-L. Lin, H.-J. Zeng, G. Zhang, Z. Li, X. Mateos, H.-C. Liang, V. Petrov, Z. Chen, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 11793-11799

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A3-P-2025.07
Nanoindentation and laser-induced optical damage tests of CdSe nonlinear crystals

G. Exner, A. Carpenter, K. Cissner, A. Hildenbrand-Dhollande, S. Schmitt, A. Grigorov, M. Piotrowski, S. Guha, V. Petrov

Journal of the Optical Society of America B 42 (2025) A10-A14

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A3-P-2025.08
Phase-matching properties of AgGa(Se1-xTex)2 for SHG of a CO2 laser

K. Kato, V. Petrov, K. Miyata

Proceedings of SPIE 13347 (2025) 133470S/1-4

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A3-P-2025.09
Phase-matching properties of ZnSiAs2 in the mid-IR

T. Okamoto, N. Umemura, K. Kato, V. Petrov

Proceedings of SPIE 13347 (2025) 133470C/1-5

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A3-P-2025.10
Direct generation of 3.5 optical-cycle pulses from a rare-earth laser

N. Zhang, Y. Wang, H. Ding, F. Liang, Y. Zhao, J. Xu, H. Yu, H. Zhang, V. Petrov

Optics Letters 50 (2025) 3150-3153

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A3-P-2025.11
Power scaling of a non-resonant optical parametric oscillator based on periodically poled LiNbO3 with spectral narrowing

S. Das, T. Temel, G. Spindler, A. Schirrmacher, I. B. Divliansky, R. T. Murray, M. Piotrowski, L. Wang, W. Chen, O. Mhibik, V. Petrov

Optics Express 33 (2025) 5662-5669

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A3-P-2025.12
Sub-40-fs diode-pumped ytterbium-doped mixed rare-earth calcium oxoborate laser

H.-J. Zeng, Z.-L. Lin, H. Lin, P. Loiko, L. Zhang, Z. Lin, H.-C. Liang, X. Mateos, V. Petrov, G. Zhang, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 17965-17975

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A3-P-2025.13
Spectroscopy and SESAM mode-locking of a disordered Yb:Gd2SrAl2O7 crystal

H.-J. Zeng, Z.-L. Lin, P. Loiko, F. Yuan, G. Zhang, Z. Lin, X. Mateos, V. Petrov, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 15057-15066

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A3-P-2025.14
Watt-level, 1.6 ps χ(2)-lens mode-locking of an in-band pumped Nd:LuVO4 laser

H. Iliev, V. Aleksandrov, V. Petrov, L. S. Petrov, H. Zhang, H. Yu, I. Buchvarov

Optics Express 33 (2025) 17773-17781

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A3-P-2025.15
Refined phase-matching predictions for AgGa1-xInxS2 mixed chalcopyrite crystals

K. Kato, K. Miyata, V. Petrov

Journal of the Optical Society of America B 42 (2025) A6-A9

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A3-P-2025.16
35-fs diode-pumped mode-locked ytterbium-doped multi-component alkaline-earth fluoride laser

Z. Zhang, Z.-Q. Li, P. Loiko, H.-J. Zeng, G. Zhang, Z.-L. Lin, S. Normani, A. Braud, F. Ma, X. Mateos, H.-C. Liang, V. Petrov, D. Jiang, L. Su, W. Chen

Optics Letters 50 (2025) 1835-1838

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A3-P-2025.17
Diode-pumped few-optical-cycle laser based on an ytterbium-doped disordered strontium yttrium borate crystal

H. Zeng, Z. Lin, S. Sun, P. Loiko, H. Lin, G. Zhang, Z. Lin, C. Mou, X. Mateos, V. Petrov, W. Chen

Optics Letters 50 (2025) 2203-2206

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A3-P-2025.18
Refined Sellmeier and thermo-optic dispersion formulas for CdGeAs2

K. Kato, K. Miyata, V. Petrov

Journal of the Optical Society of America B 42 (2025) A24-A28

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A3-P-2025.19
Diode-pumped mode-locked Yb:Ca3La2(BO3)4 laser generating 35 fs pulses

H.-J. Zeng, Z.-L. Lin, G. Zhang, Z. Pan, P. Loiko, X. Mateos, V. Petrov, H. Lin, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 22988-22996

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Kontakt:

Max-Born-Institut für nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI)
Dr. Felix Willems
Telefon 030 6392 1374
E-Mail willems(at)mbi-berlin.de