Ein vereinheitlichtes Zeit- und Frequenzbild zur Erklärung ultraschneller atomarer Anregung in starken Laserfeldern

Dass Licht entweder als elektromagnetische Welle oder als ein Strom von "Energiequanten" (Photonen) aufgefasst werden muss, durchzieht die Geschichte der Quantenphysik wie ein roter Faden. Im Falle der Wechselwirkung von intensiver kurzpulsiger Laserstrahlung findet dieser Dualismus seine Entsprechung in den anschaulichen Bildern, die zur Beschreibung von Ionisation und Anregung von Atomen herangezogen werden: das Multiphotonenbild und das Tunnelbild. In einer kombinierten theoretischen und experimentellen Studie zur ultraschnellen Anregung von Atomen in intensiven Laserfeldern gelang es Forschern des Max-Born-Institutes, die beiden vorherrschenden und scheinbar entgegengesetzten Erklärungsbilder für die Wechselwirkung von Materie mit intensiver Laserstrahlung auf einen zugrunde liegenden nichtlinearen Prozess zurückzuführen und aufzuzeigen, wie beide Bilder ineinander überführt werden können. Die Studie ist in der Fachzeitschrift Physical Review Letters erschienen und von den Editoren für ihre Bedeutung, Innovation und Breitenwirkung als Editors' Suggestion ausgezeichnet worden. Neben ihrer grundlegenden Aussage und Bedeutung zeigt die Arbeit verbesserte und neue Wege zur genauen Bestimmung der Laserintensität und zur laserintensitätsabhängigen Steuerung der kohärenten Zustandsbesetzung atomarer Niveaus auf.

Obwohl mit dem Keldysh Parameter, der bereits in den 1960er Jahren durch den namengebenden russischen Physiker eingeführt wurde, eine klare Unterscheidung zwischen dem Multiphotonen- und Tunnelbild vorgenommen wurde, ist es eine offene Frage geblieben, ob, insbesondere bei der Beschreibung der Anregung von Atomen durch intensive Laserfelder, die beiden scheinbar unvereinbaren Ansätze ineinander überführt werden können. 

Der Multiphotonencharakter äußert sich z.B. im Auftreten resonanter Erhöhungen in der Anregung, sobald ein ganzzahliges Vielfaches der Photonenenergie der Anregungsenergie atomarer Zustände entspricht. Man muss jedoch berücksichtigen, dass sich die atomaren Niveaus mit zunehmender Laserintensität zu höheren Energien verschieben. Das führt dazu, dass auch bei festgehaltener Frequenz der Laserstrahlung resonante Effekte durch eine Erhöhung der Laserintensität auftreten. Diese erfolgen periodisch, immer dann, wenn die Energieverschiebung der Niveaus um eine Photonenenergie zugenommen hat. Diese Bereiche werden als channel closing bezeichnet (Abschluss eines Multiphotonenprozesses mit fester Photonenzahl), da gleichzeitig mit der erhöhten Anregung die Ionisation unterdrückt wird. 

Im Tunnelbild wird das Laserfeld als elektromagnetische Welle betrachtet, von der nur das oszillierende elektrische Feld berücksichtigt wird. Anregung kann dabei als ein Prozess verstanden werden, bei dem das gebundene Elektron zunächst durch einen Tunnelprozess in der Nähe des Maximums eines Feldzyklus instantan freigesetzt wird. Das Elektron nimmt aber in vielen Fällen nicht genügend Driftenergie aus der Oszillation im Laserfeld auf, um sich am Ende des Laserpulses aus dem Coulombfeld seines Rumpfions zu befreien, was zur Ionisation des Atoms führen würde. Stattdessen findet es sich in einem angeregten Rydbergzustand wieder. Im Tunnelbild sind keine resonanten Effekte in der Anregung möglich, da das Laserfeld für den Tunnelprozess als statisch angenommen wird und dadurch die Frequenz des Lichtes zunächst unerheblich ist.

Abb. 1: Ausbeute an angeregten Atomen als Funktion der Laserintensität. Bei einer Laserintensität von 200 TW/cm2, in der Nähe des "channel closings" für 6 Photonen, zeigt sich eine starke resonante Erhöhung der Anregung um einen Faktor 100. Für die Argondaten ist die theoretische Vorhersage gezeigt (rote gestrichene Kurve), die in exzellenter Übereinstimmung mit den experimentellen Daten ist.

In der Studie wurde nun erstmalig die Ausbeute an angeregten Argon- und Neonatomen als Funktion der Laserintensität sowohl im Multiphotonen- als auch im Tunnelbereich direkt gemessen. Im Multiphotonenbereich wurden ausgeprägte resonante Erhöhungen in der Anregungswahrscheinlichkeit detektiert, insbesondere in der Nähe der regelmäßigen channel closings, während im Tunnelbereich die Anregungswahrscheinlichkeit keine resonanten Strukturen mehr zeigt. Allerdings konnte Anregung auch bei hohen Laserintensitäten jenseits der Intensitätsschwelle zur vollständigen Ionisation beobachtet werden. 

Die numerische Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung zur Beschreibung der untersuchten Atome im starken Laserfeld führte in beiden Bereichen zu einer exzellenten Übereinstimmung der Theorie mit den experimentellen Daten. Eine genauere Analyse der Ergebnisse zeigt, dass man die beiden Bilder als eine komplementäre Beschreibung im Frequenz- und Zeitraum von ein und demselben nichtlinearen Prozess ansehen kann. Im Zeitbild betrachtet kann man annehmen, dass in den Maxima der Feldzyklen periodisch Elektronenwellenpakete erzeugt werden. Im Multiphotonenbereich zeigt sich, dass diese Wellenpakete hauptsächlich im Laserpulsmaximum erzeugt werden und nur dann genau konstruktiv interferieren, wenn die Intensität in der Nähe der channel closings liegt. Damit ergeben sich reguläre Erhöhungen in der Anregungswahrscheinlichkeit jeweils quasi im Abstand der Photonenenergie. Im Tunnelbereich werden die Wellenpakete zwar auch periodisch bei den Maxima der Feldzyklen erzeugt, allerdings hauptsächlich im ansteigenden Teil des Laserpulses , sodass sie irregulär interferieren, was zu einem irregulären Verhalten in der Anregungswahrscheinlichkeit führt. Diese weniger ausgeprägten schnellen Änderungen werden im Experiment nicht aufgelöst und daher ein glattes Anregungsspektrum detektiert.

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A1-P-2025.01
Melting, bubblelike expansion, and explosion of superheated plasmonic nanoparticles

S. Dold, T. Reichenbach, A. Colombo, J. Jordan, I. Barke, P. Behrens, N. Bernhardt, J. Correa, S. Düsterer, B. Erk, T. Fennel, L. Hecht, A. Heilrath, R. Irsig, N. Iwe, P. Kolb, B. Kruse, B. Langbehn, B. Manschwetus, P. Marienhagen, F. Martinez, K.-H. Meiwes-Broer, K. Oldenburg, C. Passow, C. Peltz, M. Sauppe, F. Seel, R. M. P. Tanyag, R. Treusch, A. Ulmer, S. Walz, M. Moseler, T. Möller, D. Rupp, B. v. Issendorff

Physical review letters 134 (2025) 136101/1-7

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A3-P-2025.01
Second-harmonic generation in OP-GaAs0.75P0.25 heteroepitaxially grown from the vapor phase

L. Wang, S. R. Vangala, S. Popien, M. Beutler, J. M. Mann, V. L. Tassev, E. Büttner, V. Petrov

CrystEngComm 27 (2025) 1373-1376

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A3-P-2025.02
Diode-pumped Kerr-lens mode-locked Yb:MgWO4 laser

H.-Y. Nie, Z.-L. Lin, P. Loiko, H.-J. Zeng, L. Zhang, Z. Lin, G. Z. Elabedine, X. Mateos, V. Petrov, G. Zhang, W. Chen

Optics Letters 50 (2025) 1049-1052

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A3-P-2025.03
Growth, anisotropy, and spectroscopy of Tm3+ and Yb3+ doped MgWO4 crystals

G. Z. Elabedine, R. M. Solé, S. Slimi, M. Aguiló, F. Díaz, W. Chen, V. Petrov, X. Mateos

CrystEngComm 27 (2025) 1619-1631

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A3-P-2025.04
Growth, structure, spectroscopic, and laser properties of Ho-doped yttrium gallium garnet crystal

S. Slimi, H. Yu, H. Zhang, C. Kränkel, P. Loiko, R. M. Solé, M. Aguiló, F. Díaz, W. Chen, U. Griebner, V. Petrov, X. Mateos

Optics Express 33 (2025) 2529-2541

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A3-P-2025.05
Growth, spectroscopy and laser operation of disordered Tm,Ho:NaGd (MoO4)2 crystal

G. Z. Elabedine, Z. Pan, P. Loiko, H. Chu, D. Li, K. Eremeev, K. Subbotin, S. Pavlov, P. Camy, A. Braud, S. Slimi, R. M. Solé, M. Aguiló, F. Díaz, W. Chen, U. Griebner, V. Petrov, X. Mateos

Journal of Alloys and Compounds 1020 (2025) 179211/1-12

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A3-P-2025.06
Kerr-lens mode-locked, diode-pumped Yb,Gd:YAP laser generating 23 fs pulses

H.-Y. Nie, P. Zhang, P. Loiko, Z.-L. Lin, H.-J. Zeng, G. Zhang, Z. Li, X. Mateos, H.-C. Liang, V. Petrov, Z. Chen, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 11793-11799

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A3-P-2025.07
Nanoindentation and laser-induced optical damage tests of CdSe nonlinear crystals

G. Exner, A. Carpenter, K. Cissner, A. Hildenbrand-Dhollande, S. Schmitt, A. Grigorov, M. Piotrowski, S. Guha, V. Petrov

Journal of the Optical Society of America B 42 (2025) A10-A14

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A3-P-2025.08
Phase-matching properties of AgGa(Se1-xTex)2 for SHG of a CO2 laser

K. Kato, V. Petrov, K. Miyata

Proceedings of SPIE 13347 (2025) 133470S/1-4

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A3-P-2025.09
Phase-matching properties of ZnSiAs2 in the mid-IR

T. Okamoto, N. Umemura, K. Kato, V. Petrov

Proceedings of SPIE 13347 (2025) 133470C/1-5

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A3-P-2025.10
Direct generation of 3.5 optical-cycle pulses from a rare-earth laser

N. Zhang, Y. Wang, H. Ding, F. Liang, Y. Zhao, J. Xu, H. Yu, H. Zhang, V. Petrov

Optics Letters 50 (2025) 3150-3153

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A3-P-2025.11
Power scaling of a non-resonant optical parametric oscillator based on periodically poled LiNbO3 with spectral narrowing

S. Das, T. Temel, G. Spindler, A. Schirrmacher, I. B. Divliansky, R. T. Murray, M. Piotrowski, L. Wang, W. Chen, O. Mhibik, V. Petrov

Optics Express 33 (2025) 5662-5669

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A3-P-2025.12
Sub-40-fs diode-pumped ytterbium-doped mixed rare-earth calcium oxoborate laser

H.-J. Zeng, Z.-L. Lin, H. Lin, P. Loiko, L. Zhang, Z. Lin, H.-C. Liang, X. Mateos, V. Petrov, G. Zhang, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 17965-17975

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A3-P-2025.13
Spectroscopy and SESAM mode-locking of a disordered Yb:Gd2SrAl2O7 crystal

H.-J. Zeng, Z.-L. Lin, P. Loiko, F. Yuan, G. Zhang, Z. Lin, X. Mateos, V. Petrov, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 15057-15066

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A3-P-2025.14
Watt-level, 1.6 ps χ(2)-lens mode-locking of an in-band pumped Nd:LuVO4 laser

H. Iliev, V. Aleksandrov, V. Petrov, L. S. Petrov, H. Zhang, H. Yu, I. Buchvarov

Optics Express 33 (2025) 17773-17781

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A3-P-2025.15
Refined phase-matching predictions for AgGa1-xInxS2 mixed chalcopyrite crystals

K. Kato, K. Miyata, V. Petrov

Journal of the Optical Society of America B 42 (2025) A6-A9

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A3-P-2025.16
35-fs diode-pumped mode-locked ytterbium-doped multi-component alkaline-earth fluoride laser

Z. Zhang, Z.-Q. Li, P. Loiko, H.-J. Zeng, G. Zhang, Z.-L. Lin, S. Normani, A. Braud, F. Ma, X. Mateos, H.-C. Liang, V. Petrov, D. Jiang, L. Su, W. Chen

Optics Letters 50 (2025) 1835-1838

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A3-P-2025.17
Diode-pumped few-optical-cycle laser based on an ytterbium-doped disordered strontium yttrium borate crystal

H. Zeng, Z. Lin, S. Sun, P. Loiko, H. Lin, G. Zhang, Z. Lin, C. Mou, X. Mateos, V. Petrov, W. Chen

Optics Letters 50 (2025) 2203-2206

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A3-P-2025.18
Refined Sellmeier and thermo-optic dispersion formulas for CdGeAs2

K. Kato, K. Miyata, V. Petrov

Journal of the Optical Society of America B 42 (2025) A24-A28

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A3-P-2025.19
Diode-pumped mode-locked Yb:Ca3La2(BO3)4 laser generating 35 fs pulses

H.-J. Zeng, Z.-L. Lin, G. Zhang, Z. Pan, P. Loiko, X. Mateos, V. Petrov, H. Lin, W. Chen

Optics Express 33 (2025) 22988-22996

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