Abb. 2 Gemessenes Elektronenspektrum nach der Ionsiation von Argon-Clustern durch intensive NIR-Pulse. Die graue Fläche stelllt thermische Emission von Elektronen dar. Zusätzlich taucht eine Peak-Struktur (blaue Fläche) mit einem markanten Peak in der Nähe des Ionisationspotentials von atomaren Argon (15.76 eV) auf. Diese Struktur kann durch korrelierten elektronischen Zerfall erklärt werden.

Unterstützung für diese Erklärung wurde durch das Modellieren der komplexen Dynamiken, die sich im Cluster abspielen, durch die Gruppe von Prof. Thomas Fennel von der Universität Rostock erreicht. „Der knifflige Aspekt des Experiments ist, dass der geladene und expandierende Cluster die Elektronen, die durch CED emittiert werden, stört. Elektronen, die in frühen Expansionsphasen ausgesendet wurden, werden ihre spezifischen Charakteristika, die von den gebundenen Zuständen herrühren, verloren haben” , erklärt Fennel. Der ICD-Experte Dr. Alexander Kuleff von der Universität Heidelberg fügt hinzu: „Unsere Rechnungen zeigen, dass ICD zwischen niedrig angeregten Argon-Atomen auf einer Zeitskala von 200 Femtosekunden stattfindet. Allerdings verlangsamt sich der Prozess deutlich, wenn höhere Rydberg-Zustände involviert sind. Dies ist in guter Übereinstimmung mit dem Experiment, welches nahelegt, dass die beobachteten Elektronen tatsächlich von höheren Rydberg-Orbitalen emittiert werden.”

Obwohl die ersten Experimente an Clustern mit intensiven NIR-Laserpulsen bereits in den 1990er Jahren durchgeführt wurden, hat es eine lange Zeit gebraucht, um korrelierten elektronischen Zerfall in expandierenden Nanoplasmen zum ersten Mal zu beobachten. Ein Grund, warum dieser Effekt nicht bereits in vorherigen Experimenten enthüllt werden konnte, ist, dass er nur in einem sehr kleinen Bereich von Laser-Intensitäten und Cluster-Größen direkt beobachtet werden kann. Nachdem die Forscher die involvierten Dynamiken verstanden hatten, konnten sie jedoch zeigen, dass CED von universaler Bedeutung ist. Der Prozess wurde in allen untersuchten Clustern beobachtet, einschließlich atomaren Krypton- und Xenon-Clustern sowie molekularen Sauerstoff-Clustern. „CED findet statt, sobald ein Nanoplasma im Cluster erzeugt wird und angeregte atomare Zustände durch Rekombination bevölkert werden”, erklärt Dr. Arnaud Rouzée vom Max-Born-Institut. Er fügt hinzu: „Man kann daher erwarten, dass CED auch wichtig für Experimente ist, in denen intensive XUV- und Röntgen-Laserpulse mit Nanoskalen-Objekten wechselwirken, einschließlich Biomolekülen.” Weitere Experimente sind in Vorbereitung, um die allgemeine Bedeutung von korreliertem elektronischen Zerfall in hoch angeregten komplexen Systemen aufzuklären.