Ultrakurze Lichtimpulse aus modernen Lasern erlauben die zeitliche Auflösung selbst der schnellsten Prozesse in Molekülen oder Festkörpermaterialien. Nach optischer Anregung lassen sich chemische Reaktionen beispielsweise bis auf eine Zeitskala von 10 fs nachverfolgen (1 Femtosekunde (fs) = 10-15 Sekunden), auf der das Lichtfeld selbst nur wenige Male hin und her schwingt. Es gibt jedoch eine Klasse optischer Prozesse, die keine meßbare Verzögerung zum Lichtfeld aufweisen und die man bisher als, "instantan" betrachtete. Hierzu gehört die Erzeugung optischer Harmonischer in Kristallen, d.h. von Licht bei Vielfachen der Frequenz der eingestrahlten Grundwelle. Mit diesem Prozess wird das grüne Licht eines Laserpointers aus unsichtbarem Infrarotlicht erzeugt. Die eingestrahlte Frequenz liegt in den meisten Anwendungen fernab jeder Resonanz des Kristalls, um Absorptionsverluste zu vermeiden.
Eine nichtlineare Resonanzkatastrophe im Licht ultrakurzer Impulse
Abb 1 Reaktion von SiO2 und TiO2 auf ein kurzes gepulstes Lichtfeld. In SiO2 folgt die Auslenkung der Elektronenhülle dem Feld. Nach Abklingen des Pulses endet auch unmittelbar diese Oszillation. In TiO2 beobachtet man hingegen, dass sich bei der dritten Harmonischen des Anregungsfeldes resonant eine Oszillation aufschaukelt, die auch nach Ende der Anregung fortbesteht für beide Materialen sind Bilder kristalliner Modifikationen als Einschub gezeigt (Fotos von Didier Descouens, CC BY 3.0 und Rob Lavinsky, CC-BY-SA-3.0).
In einer gemeinsamen Arbeit haben nun Forscher des Max-Born-Instituts, des Weierstraß-Instituts und der Leibniz-Universität erstmals gezeigt, dass selbst fern von Resonanzen der Grundwelle ein nichtinstantanes Verhalten auftritt. Die Analyse der mit extrem kurzen Lichtimpulsen in dünnen Titandioxid-Schichtern erzeugten dritten Harmonischen zeigt ein Abklingen des Erzeugungsprozesses mit einer Zeitkonstante von 8 fs, d.h. ein nichtinstantanes Verhalten. Obwohl dies deutlich länger ist als die Dauer der kürzesten momentan verfügbaren Laserimpulse, qualifiziert sich dieser Prozess dennoch als einer der schnellsten, die jemals zeitaufgelöst beobachtet wurden.
Animation 1: Reaktion von SiO2 und TiO2 auf ein kurzes gepulstes Lichtfeld. Das elektrische Feld ist durch den zentralen Pfeil dargestellt. Die resultierende Auslenkung der Elektronenhülle ist in einem einfachen atomaren Bild für beide Materialien gezeigt. Die Ausstrahlung bei der dritten Harmonischen ist durch eine Blaufärbung der Hülle angedeutet. In SiO2 enden sowohl die Oszillationen als auch die Emission der Harmonischen mit dem Ende des Anregungspulses. In TiO2 beobachtet man hingegen ein resonantes Aufschaukeln der dritten Harmonischen, das auch nach Ende des Anregungspulses fortbesteht.
Eine eingehende theoretische Modellierung dieser überraschenden Beobachtung zeigt, dass ein nichtinstantanes Verhalten nur auftritt, wenn die erzeugte dritte Harmonische im Bereich einer Resonanz des optischen Materials liegt. Dann oszilliert die vom eingestrahlten Impuls erzeugte Materialanregung für mehrere Lichtperioden und strahlt die dritte Harmonische über dieses Zeitintervall ab. Der Vorgang erscheint daher als eine Art "Resonanzkatastrophe", der – ähnlich wie bei klassischen mechanischen Oszillatoren – zu einer nichtinstantanen Antwort auf die Anregung führt
Diese Ergebnisse haben wichtige Auswirkungen für Meß- und Erzeugungsverfahren ultrakurzer Lichtimpulse. Derartige Methoden beruhen auf einer instantanen Natur der verwendeten nichtlinearen optische Prozesse. Ähnlich wie man militärischen Gleichschritt auf Brücken vermeiden sollte, muss man daher auch die beobachteten optischen Resonanzen bei der Messung kurzer Laserimpulse umgehen.