Geheimnissen von explodierenden Clustern auf der Spur

Die Untersuchung der Dynamik von Cluster-Explosionen mit Hilfe von intensiven extrem-ultravioletten (XUV) Pulsen war bisher begrenzt auf Großforschungseinrichtungen wie Freie Elektronen Laser. In einer kürzlichen Publikation wurde gezeigt, dass die Erforschung von Clustern jetzt auch mit intensiven XUV Pulsen in einem Labor mit einer neuentwickelten Lichtquelle möglich ist, die auf der Erzeugung von Höheren Harmonischen basiert. Das erste Mal wurde die Formierung von hoch angeregten Rydberg-Atomen durch Elektron-Ion-Rekombination während der Expansion von Clustern nachgewiesen, die anfänglich durch einen XUV-Puls ausgelöst wurde und die neue Einblicke in den Zersetzungsprozess des Clusters bietet.

Ein intensiver Lichtpuls, der mit schwach gebundenen van-der-Waals Clustern bestehend aus Tausenden von Atomen wechselwirkt, kann schließlich zu der Explosion des Clusters und dessen vollständiger Zersetzung führen. Während dieses Prozesses treten neuartige Ionisationsmechanismen auf, die nicht in Atomen beobachtet werden. Mit einem ausreichend intensiven Lichtpuls werden viele Elektronen von ihren Atomen losgelöst, die sich innerhalb des Clusters bewegen können und ein Plasma mit den Ionen auf einer Nanometer-Skala formen, ein sogenanntes Nanoplasma. Durch Kollisionen zwischen den Elektronen können einige von ihnen schließlich ausreichend Energie erhalten, um dem Cluster zu entfliehen. Ein Großteil der Elektronen bleibt jedoch gefangen im Cluster. Es wurde theoretisch vorhergesagt, dass im Nanoplasma Elektronen mit Ionen rekombinieren, um Rydberg-Atome zu formen, es gibt jedoch noch keinen experimentellen Beweis für diese Hypothese. Vorhergehende Experimente wurden an Großforschungsanlagen wie Freien Elektronen Lasern durchgeführt, die eine Größe von hunderten von Metern bis hin zu Kilometern haben, und bereits überraschende Ergebnisse gezeigt haben wie z.B. die Erzeugung von sehr hohen Ladungszuständen, wenn ein intensiver XUV-Puls mit einem Cluster wechselwirkt. Der Zugang zu diesen Einrichtungen ist jedoch stark begrenzt, und die experimentellen Bedingungen sind extrem herausfordernd. Von daher ist die Verfügbarkeit von intensiven Lichtpulsen im extrem-ultravioletten Bereich aus anderen Quellen wichtig, um ein besseres Verständnis der verschiedenen Prozesse zu erlangen, die in Clustern und anderen ausgedehnten Objekten wie Bio-Molekülen stattfinden, wenn sie intensiven XUV-Pulsen ausgesetzt sind.

Abb. 1 Flugzeit-Spektrum für Xenon-Atome und Cluster mit einer durchschnittlichen Größe von 36000 Atomen. Für Cluster werden größere Fragmente wie Dimere und Trimere beobachtet. Im Vergleich ist das Verhältnis Xe2+/Xe+ kleiner für Cluster als für Atome, was auf Rekombinationjsprozesse im Nanoplasma des Clusters zurückzuführen ist.

Wissenschaftler vom Max-Born-Institut haben eine Lichtquelle entwickelt basierend auf dem Prozess der Höheren Harmonischen Erzeugung. Ein intensiver Lichtpuls im extrem-ultravioletten Bereich mit einer Dauer von 15 fs (1fs=10-15s) hat im Experiment mit Clustern interagiert, die aus Argon- und Xenon-Atomen bestanden. In der aktuellen Ausgabe von Physical Review Letters (Vol. 112-073003 publ. 20 February 2014) präsentieren Bernd Schütte, Marc Vrakking und Arnaud Rouzée die Ergebnisse dieser Untersuchungen, die eine sehr gute Übereinstimmung mit vorher erzielten Ergebnissen von Freien Elektronen Lasern zeigen. In Zusammenarbeit mit den Theoretikern Mathias Arbeiter und Thomas Fennel von der Universität Rostock war es möglich, die Ionisationsprozesse im Cluster numerisch zu simulieren und die experimentellen Ergebnisse zu reproduzieren. Desweitern wurde durch den Einsatz der sogenannten Velocity Map Imaging Technik eine bisher unentdeckte Verteilung von sehr langsamen Elektronen beobachtet, die auf die Formierung von hoch angeregten Rydberg-Atomen durch Elektron-Ion Rekombinationsprozesse während der Cluster-Expansion schließen lässt. Aufgrund der geringen Bindungsenergie der Elektronen ist das statische elektrische Feld des Detektors ausreichend stark, um die Rydberg-Atome zu ionisieren, was zur Emission von sehr langsamen Elektronen führt. Dieser Prozess ist auch bekannt als Frustrierte Rekombination und konnte experimentell nun das erste Mal nachgewiesen werden. Die aktuellen Ergebnisse könnten auch erklären, warum in vorherigen Experimenten mit intensiven Röntgen-Pulsen hohe Ladungszustände bis zu Xe26+ in Clustern beobachtet wurden, obwohl eine Vielzahl an Rekombinationsprozessen erwartet wird. Desweiteren bietet ein Experiment basierend auf einer Höheren Harmonischen Quelle in der Zukunft die Möglichkeit, Anrege-Abfrage Experimente in Clustern und anderen ausgedehnten Objekten durchzuführen mit einer zeitlichen Auflösung bis hinunter in den Attosekunden-Bereich.

Abb. 2 Linke Seite: 2D Impulsabbildung der Elektronen von Argon Clustern mit einer durchschnittlichen Größe von 3500 Atomen, die eine auffällige Verteilung in der Mitte zeigt, zurückzuführen auf die Ionisation von Rydberg-Atomen mit dem Detektor-Feld. Rechte Seite: Das Spektrum der kinetischen Energie (schwarze Kurve) zeigt eine gute Übereinstimmung mit numerischen Simulationen, die für Intensitäten von 5x1011 W/cm2 (rot), 1x1012 W/cm2(grün) und 2x1012 W/cm2 (violett) gezeigt sind.

Originalpublikation

Rare-gas clusters in intense extreme-ultraviolet pulses from a high-order harmonic source

B. Schütte, M. Arbeiter, T. Fennel, M. J. J. Vrakking, A. Rouzée

Physical Review Letters 112 (2014) 073003/1-5

URL, DOI oder PDF