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Archiv: Highlights am MBI
Highlights 2015
 


Die Quantenschaukel - ein Pendel das gleichzeitig vor und zurück schwingt

28 April 2016

Ultrakurze Terahertz-Impulse regen Zwei-Quanten-Oszillationen von Atomen in einem Halbleiterkristall an. Die von den bewegten Atomen abgestrahlten Terahertz-Wellen werden mittels einer neuen zeitaufgelösten Technik analysiert und zeigen den nicht-klassischen Charakter der Atombewegungen von großer Amplitude.

Das klassische Pendel einer Standuhr schwingt mit einer wohl definierten Auslenkung und Geschwindigkeit zu jedem Zeitpunkt vor und zurück. Während dieser Schwingung bleibt seine Gesamtenergie konstant, welche durch eine beliebig wählbare Anfangsauslenkung vorgegeben ist. Oszillatoren in der Quantenwelt der Atome und Moleküle verhalten sich völlig anders: Deren Energie hat diskrete Werte entsprechend der unterschiedlichen Quantenzustände eines Oszillators. Der "verschmierte" Ort eines Atoms in einem Energieeigenzustand des Oszillators wird mit Hilfe der Wellenfunktion beschrieben, deren Amplitude keinerlei Schwingungen aufweist.

Schwingungsbewegungen in der Quantenwelt erfordern eine Überlagerung unterschiedlicher Quantenzustände - sogenannte Kohärenzen oder Wellenpakete. Die Überlagerung zweier benachbarter Oszillatorzustände entspricht einer Ein-Quantenkohärenz, bei der die Atombewegung dem klassischen Pendel sehr ähnelt. Viel interessanter sind Zwei-Quantenkohärenzen, eine waschechte nicht-klassische Anregung, bei der ein Atom gleichzeitig an zwei verschiedenen Orten sein kann. Seine Geschwindigkeit verhält sich auch nicht-klassisch, was bedeutet, dass es sich zur selben Zeit von links nach rechts und von rechts nach links bewegt (siehe Movie). Solche Bewegungen existieren nur für sehr kurze Zeiten, weil die wohl definierte Überlagerung der Quantenzustände aufgrund der sogenannten Dekohärenz innerhalb weniger Pikosekunden (1 Pikosekunde = 10-12s) zerfällt. Solche Zwei-Phononen-Kohärenzen sind äußerst wichtig in dem neunen Forschungsgebiet der sogenannten Quanten-Phononik. Dort werden nicht-klassische Atombewegungen wie etwa "gequetschte" oder "verschränkte" Phononen untersucht.

In der neuesten Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review Letters haben Forscher des Max-Born-Instituts in Berlin die neue Methode der Zwei-Dimensionalen (2D) Terahertz-Spektroskopie eingesetzt um nicht-klassische Zwei-Phononen-Kohärenzen mit großen räumlichen Amplituden zu erzeugen und nachzuweisen. In den Experimenten wechselwirkt eine Sequenz von drei phasengekoppelten THz-Impulsen mit einem 70-μm dicken Kristall des Halbleiters Indiumantimonid (InSb). Das elektrische Feld, das die bewegten Atome abstrahlen, dient als eine Sonde für die Atombewegung in Echtzeit. Ein zwei-dimensionales Abrasterverfahren (ein sogenannter 2D-scan), bei dem die zeitliche Verzögerung zwischen den drei THz-Impulsen variiert wird, zeigte ausgeprägte Zwei-Phononen-Signale und konnte deren Zeitstruktur aufdecken [Abb. 1]. Eine detaillierte theoretische Analyse brachte die Einsicht, dass nichtlineare Vielfach-Wechselwirkungen von allen drei THz-Impulsen nötig sind um solche starken Zwei-Phonen-Kohärenzen anzuregen.

Die neue experimentelle Methode erlaubte zum ersten Mal Zwei-Phononen-Kohärenzen großer Amplitude in einem Kristall nachzuweisen. Alle experimentellen Beobachtungen sind in exzellenter Übereinstimmung mit der Quantentheorie. Dieser neue Typus von 2D-THz-Spektroskopie weist den Weg zur Erzeugung, Analyse und Manipulation von anderen Niedrig-Energie-Anregungen in Festkörpern, wie z.B. Magnonen oder optischen Übergängen in Exzitonen oder an Störstellen gebundenen Elektronen.

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Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Experimentell gemessene Kurven: (a) Zwei-dimensionaler (2D) scan der Summe der elektrischen Felder E(τ,t) der drei treibenden THz-Impulse A, B und C als Funktion der Kohärenzzeit τ und der Realzeit t. Das Konturdiagramm ist rot gefärbt für positive elektrische Felder und blau gefärbt für negative elektrische Felder. (b) 2D scan des von der Zwei-Phononen-Kohärenz im Halbleiter Indiumantimonid nichtlinear abgestrahlten, elektrischen Feldes ENL(τ,t) Die orange Linie zeigt die Mitte von THz-Impuls A. (c) Elektrische Feldtransiente ENL(0,t) gemessen für Kohärenzzeit τ=0.
Movie Movie: Veranschaulichung von nicht-klassischen Quantenkohärenzen in Materie. Die zwei Parabeln (scharze Kurven) zeigen die Potentialoberflächen von harmonischen Oszillatoren, die die Schwingungen von Atomen in einem Kristall um ihre Gleichgewichtslage repräsentieren - die sogenannten Phononen. Die blauen Kurven zeigen die Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Atome an unterschiedlichen Orten im thermischen Gleichgewicht. Die quantenmechanische Unschärferelationen erzwingt eine endliche räumliche Ausdehnung solcher Verteilungsfunktionen. Die roten Kurven zeigen die zeitabhängige Aufenthaltswahrscheinlichkeit von verschiedenen kohärent schwingender Quantenzustände in der Materie. Links sieht man eine Ein-Phonon-Kohärenz, bei der die quantenmechanische Bewegung der Atome stark der klassischen Bewegung eines Pendels ähnelt (türkise Kugel). Diese bewegt sich während der Oszillation entweder von links nach rechts oder von rechts nach links. Auf der rechten Seite sehen wir die zeitabhängige Aufenthaltswahrscheinlichkeit einer Zwei-Phononen-Kohärenz. Die Quantenmechanik erlaubt eine nicht-klassische Bewegung, bei der ein Atom gleichzeitig an zwei unterschiedlichen Orten verweilen kann. Die Geschwindigkeit der Atome verhält sich auch nicht-klassisch, d.h., es kann zur gleichen Zeit von links nach rechts und von rechts nach links schwingen. Bei einem perfekten harmonischen Oszillator würden die Teilchenströme dieser beiden Anteile sich exakt auslöschen. Daher muss eine kleine Anharmonizität vorliegen, damit man die Emission eines kohärenten elektrischen Feldes wie in Abbildung 1(c) beobachten kann.

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 177401
Two-Phonon Quantum Coherences in Indium Antimonide Studied by Nonlinear Two-Dimensional Terahertz Spectroscopy

Carmine Somma, Giulia Folpini, Klaus Reimann, Michael Woerner, and Thomas Elsaesser,

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Prof. Klaus Reimann Tel. 030 6392 1476
Dr. Michael Wörner Tel. 030 6392 1470
Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Ultraschnelle Photoelektronenspektroskopie enthüllt Ringen zwischen verschiedenen Autoionisationskanälen

22. April 2016

Mit Hilfe von zeit-, energie- und winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie gelang es Forschern vom Max-Born-Institut in Berlin, in Kooperation mit Kollegen aus Mailand und Padua, Schnappschüsse von gekoppelten Rydbergorbitalen während ultraschneller Autoionization aufzunehmen.

Elektronische Autoionization ist ein Prozess bei dem die Bewegung von mehreren angeregten Elektronen in einem Atom oder Molekül mit Verzögerung zur Emission eines einzelnen Elektrons führt. Trotz einer langen Forschungshistorie birgt die theoretische Beschreibung dieses Prozesses auch heute noch Schwierigkeiten. Dies trifft insbesondere auf den Fall von energetisch überlappenden autoionisierenden Resonanzen zu. Die Schwierigkeiten sind fundamentaler Natur, denn ihr Ursprung liegt in den fundamentalen Problemen der Beschreibung eines dynamischen Prozesses im Energieraum. Den Forschern vom Max-Born-Institut gelang es nun durch neue technische Entwicklung im Bereich von ultrakurzen XUV-Pulsen erstmals diesen ultraschnellen dynamischen Prozess auch direkt im Zeitraum nachzuweisen.

In der neuen Publikation (M. Eckstein et al, Phys. Rev. Lett. 116, 163003 (2016)), wird ein neu konstruierter zeitverzögerungskompensierender Monochromator genutzt, der es ermöglicht eine einzelne autoionisierende Resonanz in Stickstoffmolekülen selektiv durch einen XUV-Puls anzuregen. Die Dynamik wird daraufhin durch Ionization des Moleküls mit einem zweiten IR-Puls innerhalb eines Pump-Probe Experiment abgebildet. Dies geschieht auf einer Zeitskala unterhalb von 15 fs. Die generierten Photoelektronen werden mit einem "Velocity Map Imaging" Spektrometer abgebildet, das neben der kinetischen Energie der Elektronen auch die Winkelverteilung der Elektronen misst. Das Experiment zeigte, dass die Winkelverteilung der Photoelektronen sich während der Autoionisation ändert (Abb. 1). Direkt nach der Anregung der Resonanz, ist die Winkelverteilung relativ isotrop. Mit größerer Pump-Probe Verzögerung kann dann beobachten werden, dass die Elektronen hauptsächlich in Richtung der Laserpolarisation emittiert werden. Diese Beobachtung kann nur zu Stande kommen wenn zwei elektronische Zustände angeregt werden. Eine mögliche Existenz von solchen energetisch überlappenden Zuständen in Stickstoff wurde bereits vor über 30 Jahren theoretisch vorausgesagt und nun zum ersten Mal auch experimentell beobachtet. Im Experiment werden verschiedene Zerfallszeiten für die energetisch überlappenden angeregten Zustände beobachtet.

Zwei überlappende elektronische Zustände, die jeweils eine kurze und längere Lebenszeit haben, können theoretisch durch Interferenzstabilisation erklärt werden. Dies ist ein Phänomen, das ebenfalls bei Atomen auftritt, die sich innerhalb eines elektrischen Starkfeldes befinden. Interferenzstabilisation tritt auf, wenn eine quantenmechanische Interferenz zwischen verschiedenen Autoionisationszuständen zur Veränderung der Dauer der einzelnen Ionisationskanäle führt. Dabei wird die Dauer des einen Kanals verkürzt während sich die andere verlängert. Weitergehende Experimente und verbesserte theoretische Beschreibung sollen ergründen inwieweit die hier im Experiment beobachten Phänomene von genereller Natur sind und damit von hoher Bedeutung für das allgemeine Verständnis von Autoionisation in Molekülen wären.

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 163003
Direct Imaging of Transient Fano Resonances in N2 Using Time-, Energy-, and Angular-Resolved Photoelectron Spectroscopy

Vollständige Zitation:
Martin Eckstein, Chung-Hsin Yang, Fabio Frassetto, Luca Poletto, Giuseppe Sansone, Marc J. J. Vrakking, Oleg Kornilov
"Direct Imaging of Transient Fano Resonances in N2 Using Time-, Energy-, and Angular-Resolved Photoelectron Spectroscopy"

DOI: 10.1103/PhysRevLett.116.163003

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Dr. Oleg Kornilov, Tel. 030 6392 1246

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Abb. 1: Winkelverteilung von Photoelektronen generiert durch die Ionisation einer autoionisierenden Resonanz in molekularen Stickstoff durch einen schwachen IR-Puls. Die eingebetteten Fenster zeigen die Winkelverteilung für verschiedene Zeitverzögerungen. Die grüne und blaue Kurve zeigen die Zeitabhängigkeit der Asymmetrieparameter der Winkelverteilung. Die Winkelverteilung wird hierbei durch Legendrepolynome zweiter und vierter Ordnung beschrieben.

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     
 


Thomas Elsässer erhält den Ellis R. Lippincott Award

8. März 2016

Thomas Elsässer, Direktor am Max-Born-Institut und Professor für Experimentalphysik an der Humboldt Universität zu Berlin, erhält den Ellis R. Lippincott Award 2016 in Anerkennung seiner "bahnbrechenden Beiträge zum Verständnis kohärenter und inkohärenter Schwingungsdynamik von Wasserstoffbrücken in Flüssigkeiten und Biomolekülen".

Damit werden seine Pionierarbeiten zur Aufklärung molekularer Prozesse und Wechselwirkungen in Wasser, Säuredimeren, Nukleinbasenpaaren und Biomolekülen in wässriger Umgebung, etwa DNA und Phospholipiden gewürdigt. Diese Untersuchungen beruhen auf Methoden der nichtlinearen Infrarotspektroskopie im Piko- und Femtosekundenzeitbereich.
Der international angesehene Ellis R. Lippincott Award wird seit 1975 gemeinsam von der Optical Society of America, der Coblentz Society und der Society for Applied Spectroscopy an Forscher vergeben, die bedeutende Beiträge zur Schwingungsspektroskopie geleistet und gleichzeitig methodische Innovationen demonstriert haben. Die Übergabe des Preises findet im Herbst 2016 in den USA statt.

Link zur Pressemitteilung der Optical Society of America: Prestigious Awards and Medals 2016

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Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Verstärkung von Schallwellen bei extremen Frequenzen

18. Februar 2016

Ein elektrischer Strom durch eine Halbleiter-Nanostruktur verstärkt Schallwellen bei extrem hohen Frequenzen. Diese Methode ermöglicht neuartige, sehr kompakte Quellen von Ultraschall, die als Diagnosewerkzeug für das Abbilden von Werkstoffen und biologischen Strukturen mit sehr hoher räumlicher Auflösung dienen können

Ultraschall besteht aus akustischen Wellen mit einer Frequenz weit über der Grenze, die von Menschen gehört werden kann. Ultraschall im Megahertz-Bereich (1 MHz = 106 Hz = 1 Million Schwingungen pro Sekunde) findet breite Anwendung in der Sonographie, z. B. für die medizinische Bildgebung der Organe im Körper und für die zerstörungsfreie Prüfung von Materialien. Die räumliche Auflösung des Bildes ist begrenzt durch die Wellenlänge des Ultraschalls. Um Objekte im Nanobereich (1 Nanometer = 10-9 m = 1 milliardster Teil eines Meters) abbilden zu können, sind Schallwellen mit einer Frequenz von mehreren hundert Gigahertz (1 Gigahertz (GHz) = 1000 MHz) erforderlich. Um solche Wellen als Diagnosewerkzeug verwenden zu können, müssen neue Quellen entwickelt werden, die eine ausreichende Schallintensität liefern.

In einer kürzlich erschienenen Veröffentlichung (K. Shinokita et al., Phys. Rev. Lett. 116, 075504 (2016)), haben Forscher aus dem Max-Born-Institut in Berlin zusammen mit Kollegen aus dem Paul-Drude-Institut, Berlin und der École Normale Supérieure, Paris, eine neue Methode für die Verstärkung solch hochfrequenter Schallwellen gezeigt. In einer speziell entwickelten Halbleiter-Struktur, die aus einer Folge von Nanoschichten besteht, werden Schallwellen mit einer Frequenz von 400 GHz mit kurzen optischen Impulsen aus einem Laser erzeugt und nachgewiesen. Der Schall wird durch Wechselwirkung mit einem elektrischen Strom verstärkt, der durch den Halbleiter in der gleichen Richtung wie die Schallwellen fließt. Diese Verstärkung basiert auf einen Prozess namens "SASER" (Sound Amplification by Stimulated Emission of Radiation), vollkommen analog zur Verstärkung des Lichtes in einem Laser (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation). Die Schallwelle regt Elektronen, die sich mit einer Geschwindigkeit höher als die Schallgeschwindigkeit bewegen, dazu an, von einem Zustand hoher Energie in einen Zustand niedrigerer Energie zu gehen und dadurch die Schallwelle stärker zu machen. Um eine Netto-Verstärkung zu erzielen, ist es notwendig, dass es mehr Elektronen in dem Zustand hoher Energie als in dem niedriger Energie gibt. Auf diese Weise wird eine Schallwelle mit einer Frequenz von 400 GHz um den Faktor zwei verstärkt.

Die bisherige Arbeit demonstriert erstmals dieses Prinzip der Schallverstärkung. Um hiermit eine nutzbare Quelle für Hochfrequenz-Schallwellen zu bauen, ist es notwendig, die Verstärkung weiter zu steigern, was durch Verbesserung der Struktur und vor allem durch eine bessere Kühlung des Halbleiters möglich sein dürfte. Sobald solche Quellen verfügbar sind, kann Sonographie mit einer Ortsauflösung im Bereich der Größe von Viren betrieben werden, also auf einer Längenskala viel kürzer als die Wellenlänge des sichtbaren Lichts.

Reimann

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Änderungen der Reflexion als Funktion der Verzögerungszeit nach dem Pump-Puls. Die beobachteten Oszillationen sind proportional zur momentanen Amplitude der Schallwelle. Die blaue Kurve zeigt die Ergebnisse ohne Strom durch das Übergitter, die rote Kurve mit einem Strom von 1 A. Die Amplitude mit Strom ist immer größer als die ohne Strom. Die Verstärkung (das Verhältnis zwischen den roten und blauen Kurven) ist am deutlichsten bei Verzögerungszeiten über 300 ps (1 ps ist eine Pikosekunde, ein Millionstel einer Millionstel Sekunde), da die Verstärkung Zeit braucht.
Movie Film: Die untersuchte Halbleiterstruktur besteht aus abwechselnden Schichten von Galliumarsenid und Aluminium-Gallium-Arsenid (hier in gelb und rot dargestellt). Ein kurzer Laserpuls (Pfeil von links) erzeugt eine akustische Welle, hier zu sehen als periodische Änderung der Schichtdicken. Während die Amplitude der akustischen Welle mit der Zeit zunimmt, wenn ein elektrischer Strom (bewegenden Elektronen, dargestellt als blaue Punkte) fließt, bleibt sie ohne Strom konstant (oberer Teil).

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 075504
Strong Amplification of Coherent Acoustic Phonons by Intraminiband Currents in a Semiconductor Superlattice

Keisuke Shinokita, Klaus Reimann, Michael Woerner, Thomas Elsaesser, Rudolf Hey, Christos Flytzanis

Dieser Artikel wurde ausgewählt als Vorschlag des Herausgebers, siehe: Pumping up the sound

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Prof. Klaus Reimann Tel. 030 6392 1476
Dr. Michael Wörner Tel. 030 6392 1470
Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Unsichtbare Lichtblitze entfachen Nano-Feuerwerk

19. Januar 2016

Ein Team von Wissenschaftlern des Max-Born-Institutes Berlin und der Universität Rostock hat einen neuartigen Weg gefunden, transparente Nanoteilchen schlagartig undurchsichtig zu machen und mit Laserlicht blitzschnell aufzuheizen. Ihre Ergebnisse könnten ungeahnte Möglichkeiten für Medizin und Technik eröffnen.

Intensive Lichtpulse können transparentes Material in ein Plasma verwandeln, das die Lichtenergie anschließend sehr effizient einfängt. Die Wissenschaftler aus Berlin und Rostock konnten diesen Prozess nun extrem präzise kontrollieren. Sie verwendeten dazu einen Trick, der medizinische Methoden und die Herstellung von Nanomaterialien wesentlich vereinfachen könnte. Das Zusammentreffen von Licht und Materie wurde von einem Team von Physikern vom Max-Born-Institut für nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI) in Berlin und vom Institut für Physik der Universität Rostock erforscht.

Die Wissenschaftler untersuchten die Wechselwirkung intensiver nah-infraroter (NIR) Laserblitze mit winzigen, nur wenige Nanometer-großen Teilchen aus einigen Tausend Argonatomen - so genannten Atomclustern. Das sichtbare NIR Licht allein kann ein Plasma nur dann erzeugen, wenn seine elektromagnetischen Lichtwellen so stark sind, dass es einzelne Atome in Elektronen und Ionen zerreißt (ionisiert). Die Forscher konnten diese Zündungsschwelle austricksen, indem sie die Cluster mit einem zweiten, deutlich schwächeren und für das menschliche Auge unsichtbaren Femtosekunden-Lichtblitz im extrem-ultravioleten Spektralbereich bestrahlten (eine Femtosekunde ist ein Millionstel einer milliardstel Sekunde). Mit diesem Trick konnten die Forscher den Energieeinfang auch für unerwartet schwaches sichtbares Laserlicht "anschalten" und beobachteten ein Nano-Feuerwerk, bei dem Elektronen, Ionen und farbiges Fluoreszenzlicht von den Clustern in verschiedene Richtungen ausgesandt wurden (Abb. 1). Ihre Ergebnisse eröffnen neuartige Möglichkeiten für Grundlagenforschung und Anwendung und wurden in der aktuellen Ausgabe der renommierten Fachzeitschrift Physical Review Letters veröffentlicht.

Die Experimente wurden am Max-Born-Institut an einer 12 m langen Apparatur für die Erzeugung Hoher-Harmonischer (HH) durchgeführt. "Die Beobachtung, dass Argoncluster selbst bei moderater Lichtintensität stark ionisiert werden war sehr überraschend" (Abb. 2), erklärt Dr. Bernd Schütte vom MBI, der das Experimente konzipiert und durchgeführt hat. "Obwohl der zusätzliche XUV Lichtblitz sehr schwach ist, ist seine Anwesenheit entscheidend: ohne den XUV Zündungspuls blieben die Nanopartikel unverändert und transparent für das sichtbare Licht." Wissenschaftler um Prof. Thomas Fennel von der Universität Rostock konnten das Geheimnis der Synergie der beiden Lichtblitze durch numerische Computersimulationen lüften. Sie fanden heraus, dass die Bereitstellung einiger weniger Elektronen genügt, um einen Prozess ähnlich zu einer Schneelawine im Gebirge in Gang zu setzen. Diese "Keimelektronen" werden durch die ionisierende XUV Strahlung erzeugt, anschließend durch das sichtbare Licht aufgeheizt und schlagen weitere Elektronen aus benachbarten Atomen heraus. "Bei dieser Lawine wächst die Zahl freier Elektronen in dem Nanopartikel exponentiell", erklärt Prof. Fennel. "Letztlich heizen sich die Partikel so stark auf, dass hochgeladene Ionen erzeugt werden können."

Das neuartige Konzept der mit XUV Licht gezündeten Ionisationslawine macht es möglich, die Starkfeldionisation von Nanoteilchen und möglicherweise auch Feststoffen räumlich und zeitlich extrem präzise zu kontrollieren. Dadurch sollte es möglich sein, die Ionisation von Nanoteilchen auf der Zeitspanne von Attosekunden zu beobachten - einer unvorstellbar kurzen Zeit. Eine Attosekunde verhält sich zu einer Sekunde, wie eine Sekunde zum Alter des Universums. Die Wissenschaftler erwarten, dass die Zündungsmethode bei vielen transparenten Materialien wie Glas oder Plastik eingesetzt werden kann. Das macht dieses Konzept für die Herstellung von Nanostrukturen besonders interessant. Der Vorteil ergibt sich aus den Eigenschaften der XUV Lichtblitze, die auf eine viel kleinere Fläche fokussiert werden können und so eine höhere Präzision erlauben. Gleichzeitig erhöht sich im Vergleich zu gängigen Verfahren die Effizienz, da sichtbare NIR Pulse mit viel geringerer Intensität ausreichend sind, um das Material stark aufzuheizen. Daraus könnten zukünftig neue Methoden für Nanolithografie und Nanomedizin entstehen.

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 033001
Ionization avalanching in clusters ignited by extreme-ultraviolet driven seed electrons

Vollständige Zitation:
Bernd Schütte, Mathias Arbeiter, Alexandre Mermillod-Blondin, Marc J. J. Vrakking, Arnaud Rouzée, Thomas Fennel
"Ionization Avalanching in Clusters Ignited by Extreme-Ultraviolet Driven Seed Electrons"

DOI: 10.1103/PhysRevLett.116.033001

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Dr. Bernd Schütte

Schuette

Abb. 1: Nano-Feuerwerk in einem Argon-Nanopartikel wird von einem unsichtbaren XUV-Laserpuls mit moderater Intensität entzündet. Ein darauffolgender sichtbarer Laserpuls heizt den Nanopartikel sehr effizient auf, was zu seiner Explosion führt. Elektronen und Ionen bewegen sich in unterschiedliche Richtungen und senden Floureszenzlicht in verschiedenen Farben aus. Ohne Zündung durch den XUV-Puls bliebe der Nanopartikel intakt.

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
Schuette

Abb. 2: Ionen-Ladungsspektren gemessen in Argon-Nanopartikeln. Mit dem XUV-Zündungspuls allein werden nur einige wenige einfach geladene Ionen beobachtet (schwarzes Spektrum). Durch einen zusätzlichen NIR-Heizungspuls werden hochgeladene Ionen bis zu Ar8+ erzeugt. Der Heizungspuls allein erzeugt keine Ionen.

Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     
 


Ein schneller Tanz auf der Oberfläche: Die Dynamik von Wasser an der Grenzfläche zur DNA

22. Dezember 2015

Neue Infrarotexperimente im Ultrakurzzeitbereich zeigen, dass die ersten beiden Wasserschichten um die DNA-Doppelhelix auf einer Zeitskala von weniger als 10-12 s fluktuieren und die Schwingungen der Helixstränge direkt beeinflussen. Dabei bleiben die räumliche Verteilung der Wassermoleküle und ihre Wasserstoffbrücken zur DNA erhalten.

Das komplexe Zusammenspiel von elektrischen Kräften zwischen einer molekularen Oberfläche und ihrer unmittelbaren Umgebung ist für die Struktur und Funktion von biologischen Makromolekülen und Grenzflächen entscheidend. Wasser als elektrischer Dipol und natürliches biologisches Medium nimmt hierbei eine besonders wichtige Rolle ein. Elektrische Wechselwirkungen und Wasserstoffbrücken zwischen den polaren und geladenen Strukturelementen an der Oberfläche der DNA und den ersten Schichten des umgebenen Wassers bestimmen die Struktur der Doppelhelix. Die Abstände zwischen den molekularen Einheiten betragen nur Bruchteile eines Nanometers, das gesamte System fluktuiert auf einer Zeitskala, die kürzer als 10-12 Sekunden ist. Eine Beobachtung dieses Geschehens erfordert molekulare Sonden an der Grenzfläche zwischen DNA und Wasser sowie Meßmethoden, die ultraschnelle Fluktuationen sichtbar machen können.

Wissenschaftlern des Max-Born-Instituts haben jetzt erstmals molekulare Schwingungen des DNA-Rückgrats als Sonden eingesetzt um strukturelle Fluktuationen an der DNA-Oberfläche direkt sichtbar zu machen. Hierzu setzten sie die sog. zweidimensionale Infrarotspektroskopie im Femtosekundenbereich ein, mit der sich Veränderungen der Schwingungsabsorption durch fluktuierende Kräfte verfolgen lassen. Dabei bleibt die natürliche Struktur der DNA-Wasser Grenzfläche erhalten, die Methode ist nicht-invasiv.

Die umfangreichen Ergebnisse zeigen, dass Fluktuationen auf einer typischen Zeitskala von 300 fs auftreten. Durch Messungen bei unterschiedlichem Wassergehalt konnten die Beiträge der DNA-Helix und der Wasserhülle hierzu getrennt und quantitativ bestimmt werden. Es zeigt sich, dass schnelle Bewegungen von Wassermolekülen einen wesentlichen Teil der Fluktuationen verursachen. Dabei werden aber Wasserstoffbrücken mit der DNA nicht gebrochen, vielmehr bleibt ihre grundlegende Anordnung an der DNA-Oberfläche für längere Zeiten erhalten. Auch ein Austausch von Molekülen in äußere Wasserschichten findet in diesem Zeitbereich nicht statt. Dieses Verhalten steht in starkem Gegensatz zum reinen Wasser, wo Wasserstoffbrücken in schnellem Takt gebrochen und neu gebildet werden.

Eine theoretische Analyse der Daten erlaubt die quantitative Erfassung der fluktuierenden Wechselwirkungen und damit einen direkten Vergleich mit Ergebnissen molekulardynamischer Simulationen. Derartige Vergleiche zwischen Experiment und Theorie sind entscheidend für das Verständnis der Wechselwirkungen, die biologische Funktionen auf molekularer Ebene bestimmen.

Ergänzend hierzu die Pressemeldung (PDF-Datei) des American Institute of Physics (AIP).


DNA-Helix Schematische Struktur einer DNA-Helix und Verteilung von Wassermolekülen.

Publikationen:

B. Guchhait, Y. Liu, T. Siebert, T. Elsaesser, Ultrafast vibrational dynamics of the DNA backbone at different hydration levels mapped by two-dimensional infrared spectroscopy, Structural Dynamics 3, 043202/1-15 (2016)

T. Siebert, B. Guchhait, Y. Liu, R. Costard, T. Elsaesser, Anharmonic backbone vibrations in ultrafast processes at the DNA-water interface, J. Phys. Chem. B 119, 9670-9677 (2015)

Kontakt

Dr. Torsten Siebert, 030 63921414
Prof. Thomas Elsaesser, 030 63921400

 
     
 


Zum Tod von Prof. Dr. Wolfgang Sandner

9. Dezember 2015

WSandner

Der Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB) trauert um den Laserphysiker Prof. Dr. Wolfgang Sandner. Er starb am Samstag, 5. Dezember, völlig unerwartet im Alter von 66 Jahren. Am Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI) war Sandner ein Mann fast der ersten Stunde, an dem er als einer von drei Direktoren von 1993 bis 2013 arbeitete.

Wolfgang Sandner - Foto: Ralf Günther  

Für Prof. Marc Vrakking, Vorstandssprecher des FVB und MBI-Direktor, ist ein hervorragender Wissenschaftler viel zu früh gegangen, der im politischen Raum den Weg für den Ausbau der europäischen Laserphysik bereitet hat. "Wolfgang Sandner war der Meinung, dass die notwendigen Infrastrukturen für eine Extreme Light Infrastructure (ELI) nur in einer gemeinsamen europäischen Anstrengung etabliert werden können", sagt Vrakking. "Sein Tod kam für uns völlig unerwartet - ich selbst habe ihn noch vor zwei Wochen getroffen, mit Begeisterung hat er da über seine Pläne als General Direktor der Extreme Light Infrastructure (ELI) gesprochen." Mitte Oktober habe Sandner als ELI-Generaldirektor die Einweihung der Gebäude im Forschungszentrum ELI-Beamlines in Dolní Břežany in Tschechien erleben dürfen.

Wolfgang Sandner studierte Physik an der Universität Freiburg. Er promovierte dort 1979 in Atomphysik und wandte sich schon bald der Laserphysik zu. Nach Professuren an den Universitäten Würzburg, Freiburg und Knoxville (Tennessee) kam er 1993 ans MBI und übernahm im Jahr darauf die Physik-Professur an der Technischen Universität Berlin. Prof. Sandner machte in seiner Zeit am MBI bahnbrechende Experimente zum quantenmechanischen 3-Körper-Coulomb-Problem in hochangeregten Atomen und untersuchte Systeme in starken Laserfeldern. Außerdem beschäftigte er sich mit der Konstruktion von UV- und Röntgenlasern, die ultrakurze Pulse von hoher Intensität liefern.

Um die europäische Laserphysik voranzutreiben engagierte er sich von 2003 bis 2013 als Koordinator im Netzwerk Laserlab Europe, in dem die 30 größten Laserforschungseinrichtungen zusammengeschlossen sind. Von 2010 bis 2012 war Sandner Präsident der Deutschen Physikalischen Gesellschaft. Seit 2013 trieb Sandner als Generaldirektor der ELI-Delivery Consortium International Association den Aufbau der Extreme Light Infrastructure (ELI) voran. In ELI sollen die weltweit intensivsten Laser eingesetzt werden. Geplant sind Forschungseinrichtungen in Tschechien, Rumänien, Ungarn und einem noch nicht benannten vierten Standort.

 
     
 


Professor Stefan Eisebitt ist zum 1. November 2015 zum W3-S Professor für Laserphysik an der TU Berlin verbunden mit der Direktorenposition am Max-Born-Institut ernannt worden.

1. November 2015

Der 50-jährige Eisebitt hat in Köln Physik studiert, und seine Diplomarbeit im Institut für Festkörperforschung (IFF) des Forschungszentrums Jülich angefertigt. Für seine Doktorarbeit verbrachte er drei Jahre an der University of British Columbia in Kanada, um die Arbeit dann 1996 in Köln einzureichen. Thema war der Zusammenhang von elektronischer und geometrischer Struktur in nanoskaligen Materialien, wichtigstes Werkzeug die Spektroskopie im XUV und weichen Röntgenbereich. Im Forschungszentrum Jülich sowie am Stanford Linear Accelerator Center (SLAC) entwickelte er Methoden, um mit kohärenter Röntgenstrahlung die Struktur einer Probe und deren Dynamik abzubilden. So ist es mit den daraus hervorgegangenen holografischen Verfahren beispielsweise möglich, räumlich und zeitlich hochauflösende Abbildungen der Spinstruktur einer Probe zu erhalten. Anfang 2002 wechselte der nun habilitierte Eisebitt als Leiter einer der ersten BESSY "in-house" Forschungsgruppen nach Berlin, in 2008 nahm er einen Ruf an die Technische Universität Berlin an und hat dort das Fachgebiet "Nanometer-Optik und Röntgenstreuung" aufgebaut. Hier rückte der Femtomagnetimus, die Beschäftigung mit der ultraschnellen Dynamik magnetischer Systeme, in den Fokus seiner Forschung. In geeigneten Materialen kann man mit Femtosekunden-Lichtpulsen Magnetisierung entweder auslöschen oder auch kontrolliert umkehren. Dies ist zum einen für die Datenspeicherung interessant, zum anderen sind die dabei ablaufenden elementaren Vorgänge, die derzeit noch in vielen Aspekten ungeklärt sind, von besonderem Interesse. Die wichtigsten Werkzeugen für diese Studien sind Femtosekunden-Lichtpulse im gesamten Spektralbereich von Terahertz bis Röntgen - für seine Forschung nutzt Eisebitt neben lasergetriebenen Laborquellen daher auch Synchrotronstrahlung an Speicherringen und Freien Elektronen Lasern. Im Max-Born-Institut tritt Stefan Eisebitt die Nachfolge von Wolfgang Sandner an und ist für den Bereich B verantwortlich. Im Namen aller MBI Mitarbeiterinnen und Mitarbeiter möchten wir Stefan Eisebitt herzlich zu seiner Ernennung gratulieren und freuen uns auf die Zusammenarbeit.

Kontakt

Prof. Dr. Stefan Eisebitt
Tel. 030 6392 1300

 
     
 


Energieaustausch in hochionisierten Nanopartikeln

15. Oktober 2015

Angeregte Atome zerfallen oft durch die Aussendung von Strahlung, ein Prozess, der als Fluoreszenz bekannt ist. Ein anderes Szenario kann auftreten, wenn ein angeregtes Atom von anderen angeregten Atomen, Ionen und Elektronen umgeben ist. Solch eine Situation wird erreicht, wenn ein intensiver Laserpuls mit einem Nanoskalen-Objekt wechselwirkt. In diesem Fall kann ein angeregtes Atom zerfallen, indem es die Überschussenergie auf ein anderes Partikel in der Umgebung überträgt. Wissenschaftler des Max-Born-Instituts in Berlin, der Universität Rostock sowie der Universität Heidelberg haben nun Beweise für solch einen Energieaustausch gefunden, der zwischen Elektronen stattfindet, die in einem Nanocluster gefangen sind. Sie haben einen bislang unentdeckten Peak im Elektronenspektrum beobachtet, der nach der Ionisation eines Nanoclusters durch einen nahinfraroten (NIR) Laserpuls auftritt. Die Forscher führen dieses Signal auf die Relaxation eines Elektrons aus einem Rydberg-Zustand und dem gleichzeitigen Übertragen der Überschussenergie auf ein zweites Elektron, das dem Cluster entfliehen kann, zurück. Die erzielten Ergebnisse, die jetzt in Nature Communications veröffentlicht wurden, sind von universeller Natur. Es wird erwartet, dass sie eine wichtige Rolle in anderen Nanosystemen wie z.B. Biomolekülen spielen.

Interatomarer Coulombzerfall (bekannt als ICD) beschreibt die Relaxation eines angeregten Atoms durch das Übertragen der Überschussenergie auf ein benachbartes Atom, das ionisiert wird. Dieser Effekt hat in den vergangenen Jahren beachtliche Aufmerksamkeit erregt, da er eine Quelle von Strahlenschäden in biologischen Systemen darstellen könnte. Gleichzeitig wurde vorgeschlagen, ICD für neuartige Krebs-Therapien einzusetzen. Bislang wurde ICD beobachtet, nachdem Cluster mit hochenergetischen Photonen im extrem-ultravioletten (XUV) oder Röntgen-Bereich ionisiert oder angeregt wurden. Im Gegensatz dazu war nicht erwartet worden, dass ICD duch niedrigenergetische Photonen im NIR-Bereich ausgelöst werden könnte.

Die Ionisation eines Clusters mit einem intensiven NIR-Laserpuls leitet hochkomplexe Dynamiken ein. Ein sogenanntes Nanoplasma formiert sich, das aus einer großen Zahl an Elektronen und Ionen besteht, die miteinander wechselwirken. Es wurde beobachtet, dass die Rekombination von Elektronen und Ionen zur Erzeugung von Rydberg-Atomen und -Ionen führt, die durch Fluoreszenz zerfallen können. In einem stark ionisierten Cluster können Rydberg-Atome jedoch auch durch korrelierten elektronischen Zerfall (im Englischen 'correlated electronic decay' (CED)) relaxieren, ähnlich dem ICD, d.h. ohne die Aussendung von Strahlung. CED bedeutet, dass ein Elektron von einem Rydberg-Zustand in den Grundzustand relaxieren und die Überschussenergie auf ein zweites Elektron übertragen kann, welches sich entweder im selben Atom, im Nanoplasma oder in einem Rydberg-Zustand eines nahegelegenen Atoms befindet (siehe Abb. 1). Mithilfe dieser zusätzlichen Energie kann das zweite Elektron dem Cluster entfliehen. „Auch wenn man CED in Nanoplasmen grundsätzlich erwarten kann, so war der Effekt weder experimentell beobachtet noch durch theoretische Modelle vorhergesagt worden”, erklärt Dr. Bernd Schütte vom Max-Born-Institut. „Die große Herausforderung im Experiment bestand darin, geeignete Bedingungen zu finden, die es erlauben, korrelierten elektronischen Zerfall direkt beobachten zu können.”

Erst kürzlich wurden die Forscher für ihre Suche belohnt und haben einen Beweis für CED im Elektronenspektrum von Argon-Clustern gefunden, die von intensiven NIR-Laserpulsen ionisiert wurden. Ihre Ergebnisse wurden jetzt in Nature Communications veröffentlicht. Das Auftauchen eines Peaks im Energiespektrum von emittierten Elektronen in der Nähe des atomaren Ionisationspotentials (siehe Abb. 2) konnte als Charakteristikum eines elektronischen Zerfall-Prozesses identifiziert werden, der gebundene atomare Zustände einschließt. Überraschenderweise fanden die Wissenschaftler heraus, dass der Energieaustausch zwischen Elektronen fast 100 Pikosekunden, nachdem der Cluster ionisiert wird, stattfindet. Dies ist viel langsamer als für typische ICD-Prozesse, die auf Zeitskalen von 100 Femtosekunden ablaufen.

Unterstützung für diese Erklärung wurde durch das Modellieren der komplexen Dynamiken, die sich im Cluster abspielen, durch die Gruppe von Prof. Thomas Fennel von der Universität Rostock erreicht. „Der knifflige Aspekt des Experiments ist, dass der geladene und expandierende Cluster die Elektronen, die durch CED emittiert werden, stört. Elektronen, die in frühen Expansionsphasen ausgesendet wurden, werden ihre spezifischen Charakteristika, die von den gebundenen Zuständen herrühren, verloren haben” , erklärt Fennel. Der ICD-Experte Dr. Alexander Kuleff von der Universität Heidelberg fügt hinzu: „Unsere Rechnungen zeigen, dass ICD zwischen niedrig angeregten Argon-Atomen auf einer Zeitskala von 200 Femtosekunden stattfindet. Allerdings verlangsamt sich der Prozess deutlich, wenn höhere Rydberg-Zustände involviert sind. Dies ist in guter Übereinstimmung mit dem Experiment, welches nahelegt, dass die beobachteten Elektronen tatsächlich von höheren Rydberg-Orbitalen emittiert werden.”

Obwohl die ersten Experimente an Clustern mit intensiven NIR-Laserpulsen bereits in den 1990er Jahren durchgeführt wurden, hat es eine lange Zeit gebraucht, um korrelierten elektronischen Zerfall in expandierenden Nanoplasmen zum ersten Mal zu beobachten. Ein Grund, warum dieser Effekt nicht bereits in vorherigen Experimenten enthüllt werden konnte, ist, dass er nur in einem sehr kleinen Bereich von Laser-Intensitäten und Cluster-Größen direkt beobachtet werden kann. Nachdem die Forscher die involvierten Dynamiken verstanden hatten, konnten sie jedoch zeigen, dass CED von universaler Bedeutung ist. Der Prozess wurde in allen untersuchten Clustern beobachtet, einschließlich atomaren Krypton- und Xenon-Clustern sowie molekularen Sauerstoff-Clustern. „CED findet statt, sobald ein Nanoplasma im Cluster erzeugt wird und angeregte atomare Zustände durch Rekombination bevölkert werden”, erklärt Dr. Arnaud Rouzée vom Max-Born-Institut. Er fügt hinzu: „Man kann daher erwarten, dass CED auch wichtig für Experimente ist, in denen intensive XUV- und Röntgen-Laserpulse mit Nanoskalen-Objekten wechselwirken, einschließlich Biomolekülen.” Weitere Experimente sind in Vorbereitung, um die allgemeine Bedeutung von korreliertem elektronischen Zerfall in hoch angeregten komplexen Systemen aufzuklären.

Originalpublikation: Nature Communications 6, DOI:10.1038/ncomms9596
"Observation of correlated electronic decay in expanding clusters triggered by near-infrared fields"

Vollständige Zitation:
Bernd Schütte, Mathias Arbeiter, Thomas Fennel, Ghazal Jabbari, Alexander I. Kuleff, Marc J. J. Vrakking and Arnaud Rouzée, "Observation of correlated electronic decay in expanding clusters triggered by near-infrared fields", Nature Communications 6, 8596 (2015)

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Dr. Bernd Schütte

Prof. Marc J. J. Vrakking

Dr. Arnaud Rouzée

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Abb. 1: (a) Korrelierter elektronischer Zerfall in Clustern: Ein Elektron in einem Rydberg-Zustand kann in den Grundzustand relaxieren und dabei die Überschussenergie (a) auf ein zweites Elektron in einem Rydberg-Zustand desselben Atoms übertragen, (b) auf ein quasifreies Elektron in der Umgebung, oder (c) auf ein Elektron, das einen Rydberg-Zustand in einem zweiten Atom besetzt.

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
figure 2 follows

Abb. 2: Gemessenes Elektronenspektrum nach der Ionsiation von Argon-Clustern durch intensive NIR-Pulse. Die graue Fläche stelllt thermische Emission von Elektronen dar. Zusätzlich taucht eine Peak-Struktur (blaue Fläche) mit einem markanten Peak in der Nähe des Ionisationspotentials von atomaren Argon (15.76 eV) auf. Diese Struktur kann durch korrelierten elektronischen Zerfall erklärt werden.

Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     
 


Hitze macht schlapp: Licht verlangsamt die Schwingungen eines Elektronenplasmas

28. September 2015

Die Schwingungsfrequenz eines optisch aufgeheizten Elektronenplasmas hängt empfindlich von der Plasmatemperatur ab. Ultraschnelles Aufheizen und Abkühlen eines Plasmas im Halbleiter Zinkoxid (ZnO) führt zu deutlichen Änderungen der Plasmafrequenz. Dieses Phänomen birgt ein vielversprechendes Potential für ultraschnelle Schalter in der Optoelektronik.

Ein Plasma ist ein spezieller Zustand der Materie, in dem eine große Anzahl von Elektronen eine negativ geladene Wolke bildet, die sich gegenüber dem positiv geladenen Hintergrund der Ionen verschieben kann. Plasmen tauchen in einer Vielzahl von Systemen auf, dazu gehören heiße Sterne, die Ionosphäre und andere ionisierte Gase, sowie Festkörpermaterialien. Die elektrischen Kräfte zwischen Elektronen und Ionen ermöglichen zeitlich periodische Bewegungen der Elektronenenwolke gegenüber dem Ionenhintergrund, die sogenannten Plasmaschwingungen oder auch Plasmonen. Das Interesse an Plasmonen in Metallen und Halbleitern ist in letzter Zeit stark gewachsen. Deren herausragende optische Eigenschaften besitzen ein vielversprechendes Potential für Anwendungen in der Hochgeschwindigkeits-Optoelektronik und der optischen Mikroskopie mit Subwellenlängen-Auflösung.

Eine grundlegende und interessante Frage ist die folgende: Kann man Plasmaschwingungen mit Licht manipulieren, etwa ihre Frequenz ändern? Damit könnte man auf sehr kurzen Zeitskalen die elektrischen und optischen Eigenschaften schalten, ein ideales Instrument für die moderne Optoelektronik. In der jüngsten Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review Letters [115, 147401 (2015)], hat ein Forscherteam aus dem Max-Born-Institut und der Humboldt Universität zu Berlin ein neues Konzept demonstriert, das ein ultraschnelles Schalten der Plasmonen im Halbleiter ZnO erlaubt (Movie). In ihren Experimenten untersuchten die Wissenschaftler Plasmaschwingungen in einer 100 Nanometer dicken, kristallinen ZnO Schicht, die eine hohe Dichte von ungefähr 1020 freien Elektronen pro Kubikzentimeter enthält. Ein Infrarot-Lichtimpuls von 150 fs Dauer (1 fs = 10-15 s) regte die Plasmaschwingungen an. Deren Frequenz wurde über die Infrarotabsorption des Plasmas mittels eines schwächeren Abtastimpulses zeitaufgelöst gemessen. Aus der Verschiebung der Absorptionslinie wurde die momentane Frequenz der Plasmaschwingungen bestimmt (Abbildung 1). Die Experimente zeigen eine deutliche Rotverschiebung, d.h. Verringerung der Plasmafrequenz. Die Erniedrigung um 20% hält jedoch nur 400 fs an, danach kehrt das System zur ursprünglichen Plasmafrequenz zurück. Im gesamten Zeitraum des Experimentes bleibt die Elektronendichte unverändert.

Die physikalische Ursache der Rotverschiebung liegt in dem vorübergehenden Aufheizen des Elektronenplasmas durch den infraroten Anregungsimpuls. Die Elektronen erreichen eine Spitzentemperatur von ca. ≈3300 K und bevölkern dabei einen weiten Bereich des Leitungsbandes von ZnO (Abbildung 2). In diesem Bereich ist die mittlere Elektronenmasse deutlich höher als im Ausgangszustand was zu einer Erniedrigung der Plasmafrequenz führt. Die heißen Elektronen verlieren den Löwenanteil ihrer Energie an das Kristallgitter innerhalb der ersten 400 fs mit der Folge, dass sowohl die mittlere Masse als auch die Plasmafrequenz zu ihren ursprünglichen Werten zurückkehren. Alle experimentellen Beobachtungen sind in exzellenter Übereinstimmung mit theoretischen Modellrechnungen.

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Abb. 1: Experimentell beobachtete zeitabhängige Verschiebung der Plasmafrequenz in einer dünnen ZnO-Schicht. Links: 3D-Graphik der Absorptionsänderung als Funktion der Abtastfrequenz und der Verzögerungszeit zwischen Anreg- und Abtast-Lichtimpulsen. Rechts: Konzept eines transienten Differenzspektrums. Das kalte Plasma (blau) zeigt eine Absorptionslinie bei der Plasmafrequenz des kalten Elektronengases. Der Anreg-Lichtimpuls heizt das Plasma, was zu einer Rotverschiebung der Plasmonresonanz (rot) führt. In den zeitaufgelösten Experimenten wird das sogenannte Differenzspektrum gemessen, d.h., die Absorptionslinie des heißen Plasmas minus der des kalten Plasmas (schwarz).
TybPressAbb1 Abb. 2: Das Leitungsband von ZnO zeigt eine sog. nicht-parabolische Bandstruktur, d.h., die Elektronenenergie als Funktion des Elektronenimpulses folgt eher einer Hyperbel als einer Parabel. Als Konsequenz sind die Elektronen am Minimum des Leitungsbandes leichter (kleine Energie, kleine Masse) als die Elektronen bei hohen Teilchenenergien (große Masse). Ein kaltes Plasma (links) enthält im Wesentlichen leichte Elektronen, während ein heißes Plasma (rechts) viele schwere Elektronen bei hohen Energien besitzt.
Movie Animation: Rechts: Plasmaschwingungen in einer dünnen ZnO-Schicht. Negativ geladene Elektronen (blaue Wolken) schwingen gegenüber positiv geladenen Ionen (rote Kugeln). Links: Solch eine Plasmaoszillation ähnelt stark einem klassischen Pendel, hier eine massive Kugel an einer elastischen Feder. (i) Zu negativen Zeiten t < 0 ist die Oszillationsfrequenz sehr hoch aufgrund der kleinen Masse der Elektronen. (ii) Während der Zeitspanne 0 < t < 100 fs (Zeitanzeige oben links) heizt der Anrege-Lichtimpuls das Elektronenplasma auf (Feuerzeuge darunter, Temperaturanzeige oben rechts). Als Folge erhält man eine größere Masse der Elektronen oder des Gewichts im Pendel. (iii) Für t >100 fs misst der Abtast-Lichtimpuls erneut die Schwingungsfrequenz, die jetzt einen deutlich niedrigeren Wert besitzt.

Originalpublikation: Physical Review Letters 115, 147401
Ultrafast Nonlinear Response of Bulk Plasmons in Highly Doped ZnO Layers

Tobias Tyborski, Sascha Kalusniak, Sergey Sadofev, Fritz Henneberger, Michael Woerner, and Thomas Elsaesser

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Dr. Michael Wörner Tel. 030 6392 1470
Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Ultradünne Wasserfilme zum Fließen gebracht - Ein Flachstrahl für Röntgenspektroskopie

18. August 2015

Ein wichtiger Fortschritt für die Spektroskopie flüssiger Proben mit weicher Röntgenstrahlung durch ein neues Flachstrahlsystem ebnet den Weg für neuartige stationäre und zeitaufgelöste Experimente.

Element-spezifische Röntgenmethoden nehmen eine Schlüsselrolle ein bei der Untersuchung der atomaren Struktur und Zusammensetzung funktionaler Materialien. Mit Hilfe der Röntgenspektroskopie können Oxidationszustände, Abstände, Koordinationszahlen und die Art der nächsten Nachbarn des ausgewählten Elementes bestimmt werden. Mit einer großen Vielfalt spektroskopischer Methoden mit Röntgenstrahlung wurden bisher zahlreiche gasförmige, flüssige und feste Proben oder molekulare Systeme an Grenzflächen untersucht. Dabei wurden stationäre und zeitabhängige Materialeigenschaften vorwiegend an Synchrotronstrahlungsquellen und neuerdings an Röntgen-Freie-Elektronen-Lasern bestimmt.

Die Untersuchung flüssiger Proben mit Absorptionsspektroskopie im weichen Röntgenbereich (im Energiebereich von ca. 0.2 bis 1.5 keV) stellt eine besondere Herausforderung dar. Zum einen müssen die Experimente unter Ultrahochvakuum-Bedingungen durchgeführt werden, in einer Umgebung also, die scheinbar unvereinbar mit dem hohen Dampfdruck von Wasser ist. Außerdem erfordert die Messung der Transmission aufgrund der großen Absorptionsquerschnitte im weichen Röntgenbereich schwierig zu realisierende Probendicken im Bereich von einem Mikrometer und darunter (1 Mikrometer= 10-6 m = Ein millionstel Meter). Im Gegensatz dazu sind Messungen des Absorptionsspektrums basierend auf dem Nachweis sekundärer Zerfallssignale, wie zum Beispiel der Röntgenfluoreszenz, auf vergleichsweise hoch konzentrierte Proben beschränkt.

Eine Lösung für diese Probleme stellt die Verwendung von Zellen mit dünnen Membran-basierten Fenstern für Transmissionsmessungen dar. Damit kann die Dicke des Flüssigkeitsfilms zwar kontrolliert werden, allerdings können damit keine strahlungsempfindlichen molekularen Proben untersucht werden, da die Probe im Röntgenstrahl oder in einem sichtbaren Laserstrahl in Laser-Anrege und Röntgen-Abfrage Messungen zerstört wird. Dieser Strahlenschaden wird vermieden, indem die Probe in einem Flüssigkeitsstrahl kontinuierlich ersetzt wird. Mit solchen Flüssigkeitsstrahlen jedoch, wobei die Flüssigkeit durch eine Düse in die Hochvakuumkammer gepresst wird, ist es schwierig oder gar unmöglich, Probendicken im Bereich von einem Mikrometer oder darunter zu realisieren.

In einer Zusammenarbeit haben nun Wissenschaftler des Max-Born-Instituts für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI), des Helmholtz-Zentrums Berlin (HZB) und des Max-Planck-Instituts für Dynamik und Selbstorganisation (MPIDS) die erfolgreiche Umsetzung eines neuartigen Flachstrahlsystems für Transmissionsmessungen flüssiger Proben im weichen Röntgenbereich gezeigt. Dabei wurde ein wohlbekanntes Phänomen aus der Fluiddynamik ausgenutzt: Wenn sich zwei identische laminare Flüssigkeitsstrahlen unter einem wohldefinierten Winkel treffen, breitet sich die Flüssigkeit radial aus, was zur Ausbildung eines dünnen blattförmigen Flüssigkeitsfilm senkrecht zur Ebene der beiden Strahlen führt. Dieser Film wird durch eine ebenfalls aus der Flüssigkeit gebildeten Randlippe stabilisiert.

Die Innovation besteht hier darin, dass ein über Stunden stabiler Flachstrahl im Vakuum (bei Drücken kleiner als 10-3 mbar) mit einer Dicke im Bereich von einem bis zwei Mikrometer realisiert und angewendet wurde. Erstmalig konnten damit Absorptionsspektren flüssiger Proben in Transmission mit Photonenenergien im Weichröntgenbereich und völlig ohne Membran-basierte Fenster gemessen werden. Die röntgenspektroskopischen Messungen wurden an der Synchrotronstrahlungsquelle für weiche Röntgenstrahlung BESSYII des Helmholtz-Zentrums Berlin durchgeführt. Dieser technologische Durchbruch eröffnet völlig neue Möglichkeiten für die stationäre und zeitaufgelöste Spektroskopie flüssiger Proben mit weicher Röntgenstrahlung.

LiquidFlatjetTOC Abb.: Flachstrahlsystem für Flüssigkeiten mit den beiden Düsen, den beiden kollidierenden laminaren Flüssigkeitsstrahlen und dem 1 mm breiten und 5 mm langen blattförmigen Wasserfilm mit einer Dicke von 1 - 2 Mikrometern. Die Dicke des Films wurde aus Transmissionsmessungen an der Sauerstoff K Absorptionskante bestimmt (links). Das Flachstrahlsystem ermöglicht Absorptionsmessungen im weichen Röntgenbereich in Transmission, wie beispielhaft mit der Messung des Absorptionsspektrums an der Stickstoff K Absorptionskante von Ammoniumchlorid gezeigt werden konnte (rechts).
Abb. (Klick für vergrößerte Ansicht)  

Originalpublikation: Structural Dynamics 2, 054301 (2015)
A liquid flatjet system for solution phase soft-x-ray spectroscopy

Maria Ekimova, Wilson Quevedo, Manfred Faubel, Philippe Wernet, Erik T.J. Nibbering

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Dr. M. Ekimova
Dr. Erik T.J. Nibbering

 
     
 


Dem Geheimnis der organischen Materie im Weltall auf der Spur

13.08.2015

Seit mehreren Jahren gibt es starke Indizien dafür, dass sich bereits in der Frühzeit des Universums gewaltige Mengen komplexer organischer Verbindungen in den interstellaren Wolken gebildet haben. Darauf deuten etwa 400 diffuse Absorptionsbanden (DIBs) hin, die Astronomen im Licht aus solchen Wolken nachweisen konnten. Allerdings ist die genaue Zuordnung der DIBs zu konkreten Verbindungen bislang kaum möglich. Dass es sich tatsächlich um die vermuteten Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffe (PAK/PAH) handeln könnte, wird jetzt von neuen Experimenten, die am Max-Born-Institut (MBI) in Berlin gemeinsam mit internationalen Partnern durchgeführt wurden, unterstützt. Die Ergebnisse wurden in Nature Communications veröffentlicht.

Mit Hilfe von ultraschnellen UV-Lasern konnten die Wissenschaftler die Dynamik der hoch angeregten Molekülzustände entschlüsseln. Unter den Kohlenwasserstoffen, die mögliche Auslöser der Träger der Absorptionsbanden sind, galten die Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffe als besonders vielversprechend. Die Anwesenheit von PAK/PAH-Molekülen wurde zuvor in vielen astronomischen Objekten abgeleitet, beispielsweise in interstellare Materiewolken unserer Milchstraße, aber sogar in zehn Milliarden Jahre alter Materie aus der Frühzeit des Universums. Unter Astronomen gab es allerdings auch Zweifel an den Hypothesen, da die Lebensdauer der ungewöhnlichen Molekülzustände nicht bekannt war. Dafür gelang jetzt den MBI-Forschern in Zusammenarbeit mit Wissenschaftlern der Universität Lyon, unterstützt von theoretischen Berechnungen von Wissenschaftlern an den Universitäten Leiden, Heidelberg und Hyderabad, der Nachweis, dass die Lebensdauer der elektronischen Zustände von kleinen bis mittelgroßen PAHs mit den Linienbreiten übereinstimmen, die in den diffuse Absorptionsbanden beobachtet werden.

In den Experimenten wurde eine Reihe von kleinen bis mittelgroßen PAH-Molekülen (Naphthalin, Anthracen, Pyren und Tetracen, die jeweils mehrere kondensierte aromatische Ringe enthalten) mit einem ultrakurzen extrem-ultravioletten Laserpuls (XUV) ionisiert. Die Absorption eines XUV-Photons führte nicht nur zur Entfernung eines der Elektronen, sondern darüber hinaus zur elektronischen Anregung des dadurch entstandenen positiv geladenen Molekül-Ions. Die Lebensdauer dieser angeregten kationischen elektronischen Zustände wurde mit Hilfe eines zeitverzögerten Infrarot-Laserimpulses gemessen.

Sobald ein Elektron aus dem Molekül entfernt worden ist, ist die elektronische Anregung am höchsten, so dass nur ein oder wenige Infrarot-Photonen benötigt werden, um ein zweites Elektron zu entfernen. Bereits kurze Zeit später "entspannt" sich das Ion, es werden nun mehr IR-Photonen benötigt, um ein zweites Elektron herauszuschlagen. Mit anderen Worten, die Überwachung der Bildung von zweifach geladenen Ionen als Funktion der Verzögerungszeit zwischen den Laserimpulsen XUV und IR erlaubt die Messung der Lebensdauer der verschiedenen Zustände. Durch die Messungen, die durch theoretische High-Level-Berechnungen gestützt wurden, konnte gezeigt werden, dass die Lebenszeit der organischen PAH-Ionen im Bereich von einigen 10 Femtosekunden damit übereinstimmt, was auch in den diffusen Absorptionsbanden (DIBs) aus dem Weltall gemessen wird.

Die Experimente haben Auswirkungen auf die weitere Entwicklung der Attosekunden-Physik. Denn in der Chemie ist eine genaue Kenntnis der Ladungswanderung von großem Interesse, d.h. ultraschnelle Bewegungen eines Elektrons oder eines Loch durch eine Molekülstruktur. Sie erfolgen in der unvorstellbar kurzen Zeit von Attosekunden (ein Millardstel einer Millardstel Sekunde) bis zu wenigen Femtosekunden (10-15 Sekunden). Durch die kontrollierte Ladungswanderung könnten völlig neue Möglichkeiten zur Steuerung von chemischen Reaktionen entstehen, ein Ziel, das so alt ist wie die chemische Forschung selbst. Erste Hinweise darauf, dass Ladungswanderung in einer Zeitskala von Attosekunden bis zu wenigen Femtosekunden kontrolliert werden können, legten Forscher der Universität Mailand im vergangenen Jahr vor.

Die PAK/PAH-Moleküle, die in den Experimenten am MBI untersucht wurden, sind die bislang größten, auf die die ultraschnelle XUV-IR Pump-Probe-Spektroskopie angewendet wurde. Weitere Experimente dazu sind in Vorbereitung.

UXVncomms

Abb.:Schematische Darstellung des Experiments.
(a) Schematische Darstellung der XUV-induzierte Dynamik in PAH-Molekülen. Die angeregten Zustände zeigen sich in der Valenzschale des Kations durch eine von zwei Möglichkeiten: die Bildung einer Einzellochkonfiguration oder die Bildung einer Zwei-Loch-Einzelpartikel-Konfiguration, die mit steigenden Energien erfolgt (links). IP steht dabei für das Ionisationspotential. Das Kation kann durch den IR-Prüflaser ionisiert werden, vorausgesetzt, dass die nicht-adiabatische Entspannung noch nicht eingetreten ist (Mitte). Nach der Entspannung ist es nicht mehr möglich, das Kation mit dem IR-Prüflaser zu ionisieren (rechts).
(b) An Anthracen gemessene zweifarbige XUV-IR-Ionensignale als Funktion des detektierten Masse-zu-Ladung-Verhältnisses und der XUV-IR Verzögerung. Die Nur-XUV- und die IR-Signale wurden subtrahiert. Die XUV-Pump- und die IR-Prüflaser-Impulse überlappen sich bei einer Verzögerung von null (schwarz gestrichelte Linie). Eine Rotfärbung entspricht einem Signalanstieg, während blaue Farbe Schwund anzeigt. Für positive XUV-IR-Verzögerungen wurde eine sehr schnelle Dynamik für zweifach geladene Anthracen-Ionen (A2+, m/q=89) beobachtet. Wie im Text erläutert, gibt die Messung eine nicht-adiabatische Entspannung im Anthracen-Kation (A+) wieder. Die im ersten Fragment (A-C2H2+) beobachtete Dynamik wird in diesem Artikel nicht diskutiert.

Abb. (Klick für vergrößerte Ansicht)  

Originalpublikation: Nature Communications 6, DOI:10.1038/ncomms8909
XUV excitation followed by ultrafast non-adiabatic relaxation in PAH molecules as a femto-astrochemistry experiment

A. Marciniak, V. Despré, T. Barillot, A. Rouzée, M.C.E. Galbraith, J. Klei, C.-H. Yang, C.T.L. Smeenk, V. Loriot, S. Nagaprasad Reddy, A.G.G.M. Tielens, S. Mahapatra, A. I. Kuleff, M.J.J. Vrakking & F. Lépine

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Prof. M. Vrakking
Tel. 030 6392 1200

 
     
 


Wie lange braucht ein Elektron um zu tunneln?

25. Mai 2015

Die Kombination aus ab-initio numerischen Experimenten und Theorie zeigt, dass das optische Tunneln eines Elektrons aus einem Atom instantan stattfinden kann.

Wie viel Zeit benötigt ein Atom um ein Photon zu absorbieren und ein Elektron freizugeben? Und was wenn nicht ein, sondern viele Photonen benötigt werden für die Ionisation? Wieviel Zeit würde die Absorption von vielen Photonen beanspruchen? Diese Fragen liegen im Kern der Attosekundenspektroskopie, welche zum Ziel hat Elektronenbewegung auf ihrer natürlichen Zeitskala aufzulösen.

Ionisation in starken Infrarotfeldern wird häufig als das Tunneln von Elektronen durch eine Potentialbarriere betrachtet. Dabei wird die Barriere durch die Kombination des atomaren Potentials, welches das Elektron bindet, und des elektrischen Feldes des Laserpulses, welches das Elektron fortzieht, gebildet. Daher sieht sich die Attosekundenspektroskopie unerwartet mit einer nahezu uralten und kontroversen Frage konfrontiert: Wie lange braucht ein Elektron, um durch eine Barriere zu tunneln?

In der Veröffentlichung von Torlina et al. wird dieser Frage anhand des sogenannten Attouhr-Aufbaus nachgegangen. Die Attouhr nutzt das rotierende elektrische Feld eines zirkular polarisierten Laserpulses als einen Zeiger der Uhr. Eine volle Umdrehung dieses Zeigers dauert eine Laserperiode, ungefähr 2,6 fs für Experimente mit 800 nm Pulsen eines Titan:Saphir-Lasers. Mit dem rotierenden elektrischen Feld rotiert ebenfalls die Tunnelbarriere. Daher tunneln Elektronen, die zu unterschiedlichen Zeiten tunneln, in verschiedene Richtungen. Es ist diese Verknüpfung zwischen Zeit und Richtung der Elektronenbewegung, die es der Attouhr ermöglicht Zeiten zu messen.

In jeder Uhr muss der Zeitpunkt Null festgelegt werden. Bei der Attouhr geschieht dies durch die Anwendung eines sehr kurzen Laserpulses, der nur ein bis zwei Zyklen andauert. Der Tunnelvorgang findet in einem kleinen Zeitfenster statt, wenn das rotierende elektrische Feld sein Maximum durchläuft.

Weiterhin, wie jede andere Uhr, muss auch die Attouhr kalibriert werden. Man muss wissen wie die Zeit der Elektronenemission - des Austritts des Elektrons aus der Tunnelbarriere - auf den Winkel, unter dem das Elektron detektiert wird, abgebildet ist. Diese Kalibrierung der Attouhr wurde nun durch Torlina et al. erreicht, ohne Ad-hoc-Annahmen zur Natur des Ionisationsprozesses oder zum zugrundeliegenden physikalischen Bild zu treffen. Mit der Kombination aus analytischer Theorie und akkuraten numerischen Experimenten, und nachdem die Attouhr kalibriert wurde, konnten die Autoren schliesslich einen genauen Blick auf die Verzögerungen beim Elektronentunneln werfen. Sie gelangen zu der überraschenden Antwort: Diese Zeitverzögerung kann gleich Null sein. Zumindest im Bereich der nichtrelativistischen Quantenmechanik verbringt das aus dem Grundzustand des Wasserstoffatoms tunnelnde Elektron keine Zeit in der Tunnelbarriere. Die Situation kann sich jedoch ändern, falls das Elektron auf seinem Weg auf andere Elektronen trifft, was in anderen Atomen oder in Molekülen wichtig werden kann. Die Wechselwirkung zwischen den Elektronen kann zu Verzögerungen führen.

Somit stellt die Attouhr ein einzigartiges Fenster dar, nicht nur zur Tunneldynamik, aber auch zum Wechselspiel der verschiedenen Elektronen, die am Ionisationsprozess teilnehmen, und wie die zurückbleibenden Elektronen sich dem Verlust ihrer Kameraden neu anpassen

Originalpublikation: Nature Physics

Vollständige Zitation:

Lisa Torlina, Felipe Morales, Jivesh Kaushal, Igor Ivanov, Anatoli Kheifets, Alejandro Zielinski, Armin Scrinzi, Harm Geert Muller, Suren Sukiasyan, Misha Ivanov, Olga Smirnova, Nature Physics 11, 503-508 (2015) (doi:10.1038/NPHYS3340)

https://Doi:10.1038/nphys3340

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Dr. Olga Smirnova

Prof. M. Ivanov


Abb. 1:
Mittels der ARM-Theorie aus den mit TDSE Rechnungen numerisch erhaltenen Offset-Winkeln (rechte Achse) rekonstruierte Ionisationszeiten (linke Achse). Rote Kreise kennzeichnen die numerisch berechneten Offset-Winkel geteilt durch die Laserfrequenz, θ/ω. Blaue Rauten zeigen die Offset-Winkel mit der durch Subtraktion des Effekts der Pulseinhüllenden erhaltene Korrektur, ti0=θ/ω-|Δtienv(θ,ppeak)| . Grüne, umgekehrte Dreiecke zeigen die Coulomb-Korrektur zur Ionisationszeit, ausgewertet am Maximum der Photoelektronenverteilung, |ΔtiC(θ,ppeak|. Orangefarbene Dreiecke zeigen die von uns durch Anwendung der in Gleichung(4) in der Veröffentlichung definierten Rekonstruktionsprozedur erhaltenen Ionisationszeiten. In Bezug auf die Abbildung sind sie das Ergebnis der Subtraktion der grünen Kurve von der blauen Kurve.

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     
 


Europäisches Netz der Laserforschungsinstitute erfolgreich in Horizont 2020

05. August 2015

LASERLAB-EUROPE, das Netz der großen europäischen Laserforschungseinrichtungen, kann erfolgreich in eine neue Phase der Zusammenarbeit von 2015 bis 2019 blicken. Bei einer der ersten Ausschreibungen des EU-Programms Horizont 2020 war das Konsortium trotz des starken Wettbewerbs erfolgreich und hat Fördermittel in Höhe von 10 Millionen Euro eingeworben.

OPCA system
High repetition rate Optical Parametric Chirped Pulse Amplifier (OPCPA) system im MBI. Photo: MBI

Laser sind wichtige Werkzeuge in vielen Zukunftstechnologien, Medizin und Forschung. Auf dem Gebiet der hochmodernen Lasertechnik und Photonik gab es in letzter Zeit bahnbrechende technologische Entwicklungen, die immer wieder neue Anwendungsbereiche eröffnet haben. Lasertechnologie ist ein wesentlicher Motor für Innovationen bei höchst unterschiedlichen Anwendungen und Produkten in vielen Bereichen einer modernen Gesellschaft und trägt so erheblich zu wirtschaftlichem Wachstum bei.

Beispielsweise gibt es in einer alternden Bevölkerung einen höheren Bedarf an Gesundheitsversorgung. Auf Photonik beruhende Screening- und medizinische Bildgebungsverfahren stärken die Prävention und Früherkennung von Krankheiten. In diesem Kontext wird LASERLAB-EUROPE neue Methoden und Instrumente für hochentwickelte Mikroskopie und biomedizinische Geräte, neuartige medizinische Therapien und Biosensoren entwickeln und die neu entstehenden Verfahren der laser-getriebenen Teilchenstrahlung in der Strahlentherapie einsetzen.

“Die Projektpartner betreiben Laserforschung und –anwendungen auf höchstem Niveau in fast allen Bereichen von Wissenschaft und Technologie und legen dabei besonderes Gewicht auf Gebiete mit hoher industrieller und sozialer Bedeutung, wie z.B. Bio- und Nanophotonik, Materialwissenschaften, Biologie und Medizin. Durch unseren strategischen Ansatz wird LASERLAB-EUROPE Europas führende Position und Wettbewerbsfähigkeit in diesen Schlüsselbereichen stärken”, sagt Prof. Claes-Göran Wahlström vom Lund Laser Centre in Schweden, der das Projekt LASERLAB-EUROPE koordiniert.

In den kommenden vier Jahren ab Dezember 2015 wird LASERLAB-EUROPE 33 der führenden europäischen Laserforschungsinstitute zusammenbringen und mit weiteren assoziierten Partnern Aktivitäten in 21 Ländern koordinieren. Die Mitglieder bieten Zugang zu wichtigen komplementären Lasereinrichtungen in Europa, deren Leistungen sich in der internationalen Spitze der Lasertechnologie bewegen und zu denen auch zwei Freie Elektronen Laser (FEL) gehören. Gastwissenschaftler aus Industrie und Hochschulen können hier Spitzenforschung in einem breiten Spektrum von wissenschaftlichen Disziplinen durchführen.

Das Max-Born-Institut ist bei LASERLAB-EUROPE an mehreren Forschungsthemen beteiligt, öffnet seine Applikationslabore für Gastwissenschaftler und ist für das gesamte administrative Projektmanagement verantwortlich.

Kontakt
Prof. Claes-Göran Wahlström
Lund Laser Centre, Lunds Universitet
P. O. Box 118, SE-221 00 Lund, Sweden
www.laserlab-europe.eu

Weitere Informationen
Daniela Stozno, MBI, Tel.: +49/30/6392-1508

 
     
 


Untersuchung molekularer Chiralität auf einer Sub-Femtosekunden Zeitskala

29. Juni 2015

Eine neue nichtlineare, volloptische Methode zum Nachweis chiraler Moleküle ist vorgeschlagen und demonstriert. Sie ist deutlich empfindlicher als übliche volloptische Verfahren und ermöglicht zudem eine Sub-Femtosekunden zeitliche Auflösung chiraler Dynamik.

Zwei Enantiomere eines chiralen Moleküls sind genau wie unsere linke und rechte Hand: Sie sind Spiegelbilder voneinander. Sie haben identische physikalische Eigenschaften, außer wenn sie mit chiralem Licht wechselwirken. In linearer chiroptischer Spektroskopie ist die chirale Reaktion, die oftmals als "chiraler Dichroismus" bezeichnet wird, sehr gering, im Bereich von 10-4 - 10-5 einer normalen linearen optischen Reaktion, wie Lichtabsorption. Dies stellt eine große Herausforderung an zeitaufgelöste Messungen dar. Dieser Herausforderung wurde in der Veröffentlichung von Cireasa et al. begegnet, in der eine neue Vorgehensweise zur chiroptischen Erkennung demonstriert und analysiert ist.

Der neue Ansatz basiert auf Hohe-Harmonische-Spektroskopie. Hohe-Harmonische Erzeugung findet statt, wenn ein intensiver Femtosekunden-Laserpuls in ein Gas fokussiert wird. Sie kann als eine Abfolge von drei Schritten verstanden werden: Ionisation in einem starken Infrarotfeld, laser-induzierte Beschleunigung des freigesetzten Elektrons, und dessen Rekombination mit dem Mutterion, alles innerhalb eines Laserzyklus. Die Rekombination führt zur Emission kohärenter Strahlung, welche sich vom Vakuum-Ultraviolett bis hin zum Bereich der weichen Röntgenstrahlung erstreckt.

R. Cireasa et al. untersuchten, wie die chirale Struktur des Moleküls diesen Prozess beeinflusst. Während das freigesetzte Elektron vom Laserfeld getrieben wird, geschieht das Gleiche mit dem Elektronenloch. Mehr noch, die laser-getriebene Lochbewegung ist chiral und enantio-empfindlich aufgrund der chiralen Struktur des Moleküls. Wenn das zurückkehrende Elektron mit dem Loch rekombiniert, macht die enantio-empfindliche Natur der Lochbewegung das emittierte Licht enantio-empfindlich. Infolgedessen ist eine sehr geringe Elliptizität des Antriebslaserfeldes, im Bereich von ungefähr 1%, ausreichend, um zwischen den Harmonischen, die von links- bzw. rechtshändigen Molekülen emittiert werden, zu unterscheiden, mit Signalen die 2-3% unterschiedlich sind.

Hohe-Harmonische Erzeugung kann als Pump-Probe-Spektroskopie angesehen werden. Ionisation hat die Funktion des Pumpens und startet die Elektron-Loch-Dynamik. Rekombination dient als Sonde, die die Elektron-Loch-Dynamik mittels des emittierten Lichtes abbildet. Die Pump-Probe Verzögerung ist durch die Schwingungen des Laserfeldes, welches das Elektron antreibt, gesteuert. Die Energie des zurückkehrenden Elektrons ist davon abhängig, wieviel Zeit es im Feld verbracht hat. Daher werden Harmonische mit unterschiedlichen Energien, zu unterschiedlichen Zeiten emittiert, was eine Zuordnung zwischen der Harmonischen-Ordnung und der Pump-Probe Verzögerung erlaubt. Kurz gesagt, die Harmonischen-Emission zeichnet einen Film des rekombinierenden Systems auf, wobei jede Harmonische ein Einzelbild des Films darstellt. Eine riesige Bandbreite des harmonischen Spektrums führt zu einer sehr hohen zeitlichen Auflösung, etwa 0,1 fs oder besser. R. Cireasa et al. haben diese Eigenschaft genutzt, um aus dem experimentell gemessenen chiralen Dichroismums die chirale Komponente der Lochdynamik zu rekonstruieren, mit einer Auflösung von 0,1 fs.

OlgaProbing Abb.: Berechnungen zur Elliptizitäts-Abhängigkeit des Hohe-Harmonische Signals in S-Epoxypropan (a) und R-Epoxypropan (b) bestätigen, dass das chiral-empfindliche Signal besonders stark um die Harmonischen 41-43 ist, wo die primären (chiral-unempfindlichen) Hohe-Harmonische Kanäle XX und AA destruktiv interferieren. Für jede Harmonische wurde das Signal mit ihrem entsprechenden Elliptizitäts-abhängigen Maximum normiert.
Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  

Originalpublikation: Nature Physics, Vol. 11, 654-658, Juni 2015
Probing molecular chirality on a sub-femtosecond timescale

dx.doi.org/10.1038/nphys3369

Vollständige Zitation
R Cireasa, AE Boguslavskiy, B Pons, MCH Wong, D Descamps, S Petit, H Ruf, N Thiré, A Ferré, J Suarez, J Higuet, BE Schmidt, AF Alharbi, F Légaré, V Blanchet, B Fabre, S Patchkovskii, O Smirnova, Y Mairesse, VR Bhardwaj

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Dr. Olga Smirnova
S. Patchkovskii

 
     
 


Sind Monsterwellen vorhersagbar?

28. Mai 2015

Eine vergleichende Analyse von Monsterwellen in verschiedenen physikalischen Systemen kommt zu der überraschenden Schlussfolgerung, dass diese seltenen Ereignisse keineswegs immer komplett unvorhersehbar sind.

Monsterwelle
Detail des Farbholzschnitts „Die große Welle vor Kanagawa“ von Katsushika Hokusai, der oft
als die Darstellung einer Monsterwelle auf dem Meer diskutiert wurde.
Meteorologische Ereignisse erweisen sich sehr oft als unberechenbar; ein „Jahrhundertsturm“ wird manchmal schon im folgenden Jahr übertroffen. Entstehende Versicherungsschäden erweisen sich oft als jenseits jedweder statistischen Erwartung. Derartige Ereignisse unterliegen einer statistischen Extremwertverteilung, in der außerordentliche Ereignisse sehr viel häufiger auftreten, als dies selbst eine langjährige Analyse eher normaler Ereignisse erwarten ließe.

Ein prominentes Beispiel für komplett unvorhersehbare Ereignisse sind sogenannte Monsterwellen (auch bekannt als Kaventsmänner) auf dem Ozean. Diese Wellen mögen sehr selten sein, wenn sie aber ein Schiff treffen, treten massive Schäden an der Schiffshülle auf, die bis zum Untergang des Schiffes führen können.

Die genauen Ursachen solcher Monsterwellen sind immer noch umstritten und es ist unklar ob man sie vorhersagen kann. Kann man vielleicht in irgendeiner Form eine Warnung in letzter Minute oder Sekunde aus den aufgezeichneten Wellenmustern ableiten? Gibt es charakteristische Wellenmuster, die eine Monsterwelle ankündigen? Es gibt leider nur sehr wenige Datensätze von Ozeanmonsterwellen, aber es gibt jedoch einige analoge Systeme in der Optik, die ein qualitativ ähnliches Verhalten aufweisen.

Hier setzt die Arbeit von Simon Birkholz und Mitarbeitern an. Basierend auf den Daten dreier verschiedener Extremereignisse wurde eine genaue Analyse der Vorhersehbarkeit und der Vorbestimmtheit für den jeweiligen Fall durchgeführt. Hier flossen Daten der berühmten Neujahrswelle 1995 auf der Draupner-Ölplattform ein, optische Messdaten der Gruppe um Bahram Jallali an der University of California at Los Angeles und extreme Ereignisse in nichtlinearen Multifilamenten, die am Max-Born-Institut in Berlin gemessen wurden. Im Multifilamentsystem sind Monsterwellen als kurze Lichtblitze im Strahlprofil unmittelbar beobachtbar. Die Wellenhöhe im Ozean entspricht dabei also der Lichtintensität in den optischen Systemen.

Das erstaunliche Ergebnis dieser vergleichenden Analyse ist, dass Monsterwellen in manchen Systemen durchaus vorhersehbar sind, in anderen aber komplett zufällig und damit auch unvorhersehbar sind. Eine Extremwertstatistik an sich erlaubt daher keine Rückschlüsse auf die Vorhersehbarkeit des Systems. Eine besondere Rolle nehmen hier die Ozeanwellen ein. Anders als bisher angenommen, sind Monsterwellen nicht komplett zufälliger Natur. Es ist daher unwahr, dass Monsterwellen „aus dem Nichts erscheinen und ohne eine Spur wieder verschwinden“, wie oft behauptet wurde. Nichtsdestotrotz ist eine praktische Vorhersage noch weit entfernt und mag bestenfalls eine Warnung in allerletzter Minute vor diesen „Tiefseemonstern“ ermöglichen.

d Abb.: Schnappschuss einer Monsterwelle in Multifilamenten, aufgenommen in
einer Xenonzelle bei 60facher kritischer Leistung für die Filamentation.
Gezeigt ist die optische Fluenz als Funktion der Position auf dem optischen Detektor.
Interview

Logo - Das Wissenschaftsmagazin: Monsterwellen und ihre Vorhersehbarkeit von: Michael Kurth
gesendet am 19.06.2015 auf Norddeutschen Rundfunk, NDR Info (Ausschnitt Dauer: Minute ca. 7:33 bis 14:07)

Originalpublikation: Physical Review Letters 114, 213901 Predictability of Rogue Events

Simon Birkholz, Carsten Brée, Ayhan Demircan, and Günter Steinmeyer (Editor’s suggestion)

Nature Photonics, Vol. 9, September 15: http://www.nature.com/nphoton/journal/v9/n9/pdf/nphoton.2015.161.pdf

Das Physikportal: Pro-Physik.de: http://www.pro-physik.de/view/0/login2.html

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S. Birkholz
Dr. G. Steinmeyer

 
     
 


Rubicon Forschungsstipendium für Geert Reitsma

10. April 2015

Die niederländische Organisation für wissenschaftliche Forschung (NWO - The Netherlands Organisation for Scientific Research) zeichnet den Wissenschaftler Geert Reitsma mit dem renommierten Rubicon Grant für sein Forschungsvorhaben "Aufzeichnung von Biomolekülen in Aktion" (Original: Filming biomolecules in action) aus. Mit diesem Preis wird er seine wissenschaftliche Forschung am Max-Born-Institut fortsetzen.

Viele Abläufe im täglichen Leben stützen sich auf ultraschnelle Bewegungen komplexer Moleküle, wie z.B. in diesem Augenblick beim Lesen dieser Mitteilung. Wenn das Retinalmolekül in unserer Netzhaut Licht absorbiert, ändert sich dabei die Molekularstruktur ultraschnell. Diese Änderung induziert letztendlich ein elektrisches Signal in unserem Gehirn: Wir sehen das Licht. Der grundlegende Prozess ist mittlerweile sehr gut erforscht und nachvollziehbar. Die der zugrundeliegende Neuanordnung von Elektronen und Kernen in den Molekülen ist jedoch noch weitgehend unbekannt. Um das Verständnis über die Dynamik von Biomolekülen zu erweitern, erscheinen Filmaufnahmen als sehr geeignete Methode. Die bei der Erfassung der Elektronen- und Kernbewegungen notwendige hohe Bildfrequenz erfordert eine sehr weit fortgeschrittene ultraschnelle Lasertechnik, die Reitsma am Max-Born-Institut zur Verfügung steht

Dr. Reitsma promovierte am 1. Dezember 2014 an der Universität in Groningen und führte seine Forschungen am "Zernike Institute for Advanced Materials, Quantum Interactions and Structural Dynamics Unit", durch. Die niederländische Organisation für wissenschaftliche Forschung (NWO) ist der wichtigste Wissenschaftsförderer der Niederlande. Sie verfolgt das Ziel, Qualität und Innovation der wissenschaftlichen Forschung zu stärken. Das von NWO getragene Rubicon Programm ermöglicht jährlich 60 Postdocs Erfahrungen in ausländischen Top-Forschungseinrichtungen zu gewinnen und gilt als wichtiger Karrieresprung in deren wissenschaftlichen Laufbahn.

Weitere Informationen: NWO's Rubicon programme

http://www.nwo.nl/en/news-and-events/news/2015/

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Dr. Geert Reitsma

 
     
 


Schnelles Gold

26. März 2015

Ein neuer Mechanismus in der Laser-Plasma-Beschleunigung wurde für Schwerionen entdeckt, der Mittels Coulomb-Explosion eine signifikante Zunahme der kinetischen Ionenenergie bewirkt.

Wir alle sind aus Sternenstaub gemacht - dieses poetische Bild enthält eine Menge an (noch) unbekannter, spannender Physik, die der Dichter vielleicht eigentlich nicht erzählen wollte. Unter den Top 10 der ungeklärten Fragen der Physik, rangiert auch die Frage nach der Entstehung der schweren Elemente - Bestandteil des Sternenstaubs. Einen tiefen Einblick in das Innere der schweren Teilchen und ihrer Synthese, kann man bisher nur erhaschen, wenn sie bei extrem hohen Geschwindigkeiten aufeinanderprallen und man die dadurch entstandenen Fragmente ihrer Atomkerne analysiert. Nicht nur die Kernphysiker haben Interesse an schnellen Schwerionen sondern sie sind auch in der Materialforschung und der Medizinforschung gefragt.

Produziert werden diese Ionenstrahlen mit Teilchenbeschleunigern, die zu den größten und komplexesten Maschinen der Welt gehören. Das motiviert natürlich auch die Suche nach neuen technischen Konzepten oder ihre Verbesserung. Ein alternativer Weg zur konventionellen Beschleunigertechnologie ist die Teilchenbeschleunigung durch ein Laser erzeugtes Plasma. Dazu benötigt man Laserintensitäten im sogenannten relativistischen Bereich, hier beschleunigt ein intensiver Laserpuls Elektronen bis fast auf Lichtgeschwindigkeit. Die Laser-Plasma Interaktion ist dabei durch relativistische Effekte der Elektronen-Photonen Wechselwirkung bestimmt. Ein einzelner Laserpuls erzeugt in einem räumlich sehr begrenzten Plasma enorm hohe, gerichtete Feldstärken in der Größenordnung von bis zu einigen Megavolt pro Mikrometer. In diesen Feldern können geladene Teilchen auf einer relativ kurzen Wegstrecke auf hohe Geschwindigkeiten beschleunigt werden, so z.B. auch Goldionen.

Die Herausforderung bei der Schwerionenbeschleunigung ergibt sich direkt aus einem Grundprinzip: Ionen werden proportional zu ihrem Ladungs/Masse Z/A) beschleunigt, das zu höheren kinetische Energien (~MeV/u) für leichtere Elemente führt, da es schwierig ist hohe Ionisationstufen bei schweren Elementen zu erreichen. Genau diesen Punkt konnten wir durch freistehende, ultradünne Goldfolien überwinden: Sie lieferten einen unerwarteten hohen Grad und eine spezifische Verteilung der Ionisation für das schwere Material (Z> 40 für Gold), so dass eine enorme, abstoßende Ladung wirkt und zur Beschleunigung der schweren Ionen über eine Coulomb Explosion führt. Verglichen zu vorangegangenen Experimenten konnten wir kinetische Energien der Goldionen mit 1 MeV pro Nukleon mit einer Ordnung geringerer Laserenergie erzeugen.

Bisher übliche Laser Plasma Beschleunigungsmodelle nehmen eine gemittelte Ionisierung an, aus der eine fixierte räumlich uniforme Elektronendichte folgt. Unsere theoretischen Analysen der experimentellen Resultate (siehe Bild) zeigen eine schichtweise unterschiedliche Ionisierung der Targetfolie, wobei Atome mit der höchsten Ionisierung sich an den Rändern der Folien befinden. Dadurch wird dort eine extrem hohe Raumladung erzeugt - die abstoßend auf die stark positiv geladenen, schweren Ionen wirkt - und diese zusätzlich beschleunigt.

Extrapoliert man unsere Erkenntnisse in den Parameterbereich für ein richtiges Kollisionsexperiment mit schnellen schweren Ionen, werden Femtosekundenlaser mit Pulsenergien von 100 J benötigt.

Originalpublikation: Physical Review Letters

Vollständige Zitation:

J. Braenzel, A.A. Andreev, K. Platonov, M. Klingsporn, L. Ehrentraut, W. Sandner, M. Schnuerer, "Coulomb-Driven Energy Boost of Heavy Ions for Laser-Plasma Acceleration", Physical Review Letters 114, 124801 (2015)

doi: http://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.114.124801

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Julia Braenzel

Dr. Matthias Schnuerer


Abb. 1:
Der Laserpuls (1.3 J @ 35f) wird auf eine 14nm dicke Goldfolie fokussiert. Das Bild zeigt die maximale Ionenenergie in Abhängigkeit ihrer Ionisationsstufe - wie sie im Experiment gemessen wurden (pinke Quadrate). Das Bild zeigt darüber hinaus die gute Übereinstimmung mit unseren 2D-PIC Simulation (schwarze Quadrate) - wie auch einen Vergleich zwischen der Voraussage des alten theoretischen Models (schwarze Linie) - und dem von uns neu entwickeltem Model (blaue Linie).

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     
 


Die anregende Geschichte von Heliumatomen in starken Laserfeldern

24. März 2015

Erstaunlicherweise führt die Wechselwirkung hochintensiver Laserstrahlung mit Atomen nicht notwendigerweise zur Ionisation, sondern kann die Atome auch in angeregten Zuständen zurücklassen. Eine neue Untersuchung von H. Zimmermann et al. bestätigt experimentell die Vorhersagen eines intuitiven Modells, welches anschaulich darlegt, auf welche Weise Atome in intensiven Laserfeldern angeregt werden.

Wenn Atome der hochintensiven Strahlung moderner Kurzpuls-Laser ausgesetzt werden, erscheint es zweckmäßig, das Licht eher als eine klassische, elektromagnetische Welle zu betrachten, als einen Strom von Lichtteilchen, sogenannten Photonen. Das revolutionäre Konzept des Photons wurde von Einstein vorgeschlagen, um die Wechselwirkung von Licht mit Materie bei geringen Intensitäten zu erklären. Im Photonenbild absorbiert ein Atom ein einzelnes Photon mit geeigneter Energie, um entweder angeregt, siehe Abb. 1a), oder ionisiert zu werden (der wohlbekannte Photoeffekt). Die enorme Anzahl an Photonen, die in den kurzen Pulsen moderner Lasersysteme komprimiert sind, entsprechen enormen elektrischen Feldstärken von bis zu 1 Milliarde (1.000.000.000) Volt pro cm, im Vergleich zu Feldstärken im Bereich von einem Volt pro cm, die in Lichtquellen zu Einsteins Zeiten verfügbar waren. Diese hohen Feldstärken beeinflussen ein Atom in so hohem Maße, dass Ionisation nahe liegt.

Dass in Laserfeldern so hoher Intensität trotzdem eine Anregung von Atomen beobachtet und mit dem klassischen Wellenbild erklärt werden kann, wurde von H. Zimmermann et al. in einer Veröffentlichung in der Fachzeitschrift Physical Review Letters gezeigt. Im Experiment wurden Heliumatome der intensiven Strahlung von Laserpulsen mit einer Pulsdauer von 40 Femtosekunden ausgesetzt und anschließend analysiert, welche Zustände im Atom angeregt wurden, siehe Abb. 2. Zur Veranschaulichung: Die Laserpulsdauer verhält sich zu einer Sekunde, wie die Dauer eines Arbeitstages zum Alter des Universums. Obwohl das Elektron im Atom während des Laserpulses kräftig durchgeschüttelt wird, wird das Atom nicht ionisiert, sondern angeregt. Als wichtigstes Ergebnis der Untersuchung finden die Autoren eine sehr gute Übereinstimmung ihrer experimentellen Ergebnisse mit denen des Modells der sogenannten "frustrierten Tunnelionisation" (FTI), welches zuvor von T. Nubbemeyer et al. am MBI entwickelt wurde. Das FTI-Modell basiert auf dem Bild des Starkfeldtunnelns, dass vor etwa 50 Jahren vom russischen Physiker L. Keldysh vorgestellt wurde. Danach kann das Elektron jedes Mal dann dem bindenden Potential des Atomrumpfes entkommen, wenn das Laserfeld dieses so stark deformiert, dass eine Barriere, durch die das Elektron quantenmechanisch hindurch tunneln kann, entsteht. Nach Keldysh's Theorie entfernt sich das Elektron nach dem Tunneln aus dem Atomverbund. Der Tunnelprozess muss jedoch nicht zwangsweise dazu führen, dass das Elektron dem Atom entkommt. Die Tunnelionisation kann unterdrückt ("frustriert") sein, wenn man die Bewegung des Elektrons im kombinierten, elektrischen Feld das Lasers und des zurückbleibenden Atomkerns genau verfolgt. Unter gewissen Umständen erhält das Elektron nicht genügend Energie, sei es aus dem Laserfeld oder durch Kollisionen nach dem Tunneln mit dem ionischen Rumpf, um dem anziehenden Potential des ionischen Rumpfes zu entkommen (siehe Abb. 1b).

Durch die experimentelle Bestätigung durch Zimmermann et al. wird die Bedeutung des FTI-Modells für das Verständnis der Anregung von Atomen durch intensive Laserfelder untermauert. Die Ergebnisse verdeutlichen, dass der fundamentale Prozess der Anregung von Atomen bei höchsten Laserintensitäten als ein Prozess verstanden werden kann, der quantenmechanisches Tunneln und die klassische Bewegung des Elektrons sowohl im elektromagnetischen Laserfeld als auch im Coulombfeld des ionischen Rumpfes miteinander vereint.

Originalpublikation: Physical Review Letters: doi.org/10.1103/PhysRevLett.114.123003

Vollständige Zitation:
H. Zimmermann, J. Buller, S. Eilzer, and U. Eichmann, "Strong-Field Excitation of Helium: Bound State Distribution and Spin Effects", Physical Review Letters, 114, 10.1103 (2015)

Kontakt

Prof. Dr. Ulrich Eichmann

BildfolgtEich1a

Abb. 1a): Anregung von Atomen bei niedrigen Lichtintensitäten nach Einstein: Ein Photon (grüner Punkt) trifft auf ein Atom in seinem Grundzustand und hebt dadurch das Elektron instantan auf einen höheren Orbit, aber nur, wenn die Energie des Photons der für den Übergang benötigen Energie genau entspricht.

 

Abb. 1a (Klick für vergrößerte Ansicht)  
BildfolgtEich1b

Abb. 1b): Ein mit dem Atom im Grundzustand wechselwirkender starker Laserpuls beeinflusst die Bahn des Elektrons so massiv, dass es, nachdem der Laserpuls vorüber ist, auf einen höheren Orbit relaxiert. Dabei muss die Energie eines einzelnen Photons nicht notwendigerweise der Energie des Übergangs entsprechen.

Abb. 1b (Klick für vergrößerte Ansicht)  
BildfolgtEichFig2 Abb. 2) Vergleich der Verteilung der Hauptquantenzahl n nach Anregung von He in starken Laserfeldern: Experimentell bestimmte Verteilung für Intensitäten von 1,8x1015 W/cm2 (blaue Punkte) und 2,9x1015 W/cm2 (rote Quadrate). Berechnete Verteilung mit Hilfe des FTI-Modells für 1015W/cm2 (offene Rauten) und für 1,4x1015 W/cm2 (offene Quadrate).
Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     
 


Klassisch oder nicht? Physik der Nanoplasmen

24. März 2015

Die Wechselwirkung von intensiven Laserpulsen mit Partikeln auf einer Nanometer-Skala resultiert in der Erzeugung eines expandierenden Nanoplasmas. In der Vergangenheit wurde die Dynamik eines Nanoplasmas typischerweise durch klassische Phänomene wie die thermische Emission von Elektronen beschrieben. Im Gegensatz dazu demonstriert eine neue Studie über die Wechselwirkung von intensiven nah-infraroten (NIR) Laserpulsen mit molekularen Sauerstoff-Clustern, dass Phänomene eine wichtige Rolle spielen, die nur quantenmechanisch beschrieben werden können. Zum ersten Mal wurde nun ein Beweis dafür gefunden, dass autoionisierende Zustände in Nanoplasmen auf effiziente Weise entstehen. Autoionisation dieser sogenannten superangeregten Zustände in atomarem Sauerstoff kann direkt auf einer Nanosekunden-Zeitskala beobachtet werden, während für Prozesse, die auf kürzeren Zeitskalen stattfinden, indirekte  Spuren sichtbar sind. Autoionisation wird in verschiedenen Clustern beobachtet, und es wird erwartet, dass diese Prozesse auch wichtig sind für die Wechselwirkung von endlichen Systemen mit intensiven extrem-ultravioletten (XUV) und Röntgenpulsen von neuartigen Freie-Elektronen Lasern.

Als Folge der Wechselwirkung von intensiven Laserpulsen mit Clustern zeigen die gemessenen Elektronenspektren typischerweise eine kontinuierliche Verteilung. In der Vergangenheit führte das Fehlen von Spuren diskreter Zustände zu der Schlussfolgerung, dass die Dynamiken von geladenen Partikeln während der Cluster-Expansion gut durch ein vollständig klassisches Verhalten beschrieben werden können. Eine Auswirkung davon ist, dass Simulationen, die die Wechselwirkung von intensiven Lasern mit Clustern, Nanopartikeln oder gro&szlig;en Molekülen modellieren, oft auf quasiklassische Ansätze zurückgreifen. Mit dem Aufkommen neuer Laserquellen und zeitaufgelöster Techniken innerhalb des letzten Jahres begann dieses Bild zu wackeln. Kürzlich wurde über eine effiziente Erzeugung von angeregten Atomen in Nanoplasmen berichtet, die durch Elektronen-Ionen Rekombination ausgelöst wird. Wenn ein Atom mit 2 Elektronen in angeregten Zuständen entsteht, kann es durch Elektronen-Korrelation zerfallen, wobei ein Elektron in das Kontinuum emittiert wird, während das 2. Elektron in einen niedrigeren gebundenen Zustand relaxiert. Da jedoch die Elektronen, die in einem solchen Autoionisations-Prozess emittiert werden, kinetische Energie mit der Cluster-Umgebung austauschen, waren diese bisher nicht in Experimenten beobachtet worden.

In einer Kollaboration angeführt von Wissenschaftlern des Max-Born-Instituts wurde nun über den ersten Beweis für Autoionisation als Folge der Wechselwirkung zwischen intensiven NIR-Laserpulsen und Clustern berichtet. In der aktuellen Ausgabe von Physical Review Letters [114, 123002 (2015)] präsentieren Bernd Schütte, Marc Vrakking und Arnaud Rouzée sowie ihre Kollegen Jan Lahl, Tim Oelze und Maria Krikunova von der TU Berlin die Ergebnisse, die in Sauerstoff-Clustern erzielt wurden. Dieses System wurde gewählt, weil bereits bekannt war, dass Sauerstoff-Atome langlebige autoionisierende Zustände aufweisen. In der aktuellen Studie wurden deutliche Peaks im Elektronen-Spektrum von Sauerstoff-Clustern beobachtet, die mit intensiven NIR-Pulsen ionisiert wurden (Abb.. 1). Diese Peaks konnten gut bekannten autoionisierenden Zuständen zugeordnet werden, und es wurde gezeigt, dass sie auf einer Nanosekunden-Zeitskala zerfallen, wenn sich der Cluster bereits deutlich ausgedehnt hat. Deshalb war der Einfluss der Umgebung auf die Elektronen, die als Folge der Autoionisation emittiert wurden, vernachlässigbar. Die beobachteten Beiträge der Autoionisation waren sehr empfindlich bezüglich der Intensität des NIR-Laserpulses. Bei grö&szlig;eren Intensitäten wurden die Autoionisations-Peaks verschmiert, waren jedoch immer noch sichtbar. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass Autoionisation in vielen Experimenten eine wichtige Rolle spielt, in denen die Wechselwirkung von intensiven Laserpulsen mit Partikeln auf einer Nanometer-Skala untersucht wird, selbst dann, wenn diese Prozesse nicht direkt im Elektronen-Spektrum beobachtet werden können. Bereits zuvor wurde gezeigt, dass die beobachtete Nanoplasma-Dynamik als Folge intensiver XUV und NIR Ionisation von Clustern ähnlich sind, weshalb erwartet wird, dass die aktuellen Ergebnisse auch eine hohe Relevanz für Experimente an neuartigen Freie-Elektronen Lasern haben. Die experimentellen Funde der Autoionisation sind desweiteren wichtig, um theoretische Modelle von Nanoplasmen in der Zukunft zu verbessern und so ein besseres Verständnis über die zugrundeliegenden mikroskopischen Prozesse zu gewinnen.

Originalpublikation: Physical Review Letters

Vollständige Zitation:

Bernd Schütte, Jan Lahl, Tim Oelze, Maria Krikunova, Marc J. J. Vrakking and Arnaud Rouzée, "Efficient autoionization following intense laser-cluster interactions", Physical Review Letters 114, 123002 (2015)

doi: http://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.114.123002

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Dr. Bernd Schütte

Prof. Marc J. J. Vrakking

Dr. Arnaud Rouzée

schuette2015

Abb. 1:
(a) Zweidimensionale Elektronen-Impulsabbildung emittiert von O2 Molekülen, die eine anisotrope Verteilung der Elektronen mit einem Maximum in paralleler (vertikal) Richtung zur NIR Laser Polarisationsrichtung zeigt. (b) Im entsprechenden kinetischen Energie-Spektrum ist die beobachtete Peak-Struktur zurückzuführen auf Ionisation oberhalb des Schwellenwertes sowie Freeman-Resonanzen. (c) Die Elektronen-Impulsabbildung von O2 Clustern mit einer durchschnittlichen Größe von 2400 Molekülen weist ein deutlich isotroperes Verhalten auf.. (d) Im Spektrum der kinetischen Energie tauchen 3 Peaks auf, die Autoionisations-Prozessen zugeordnet werden können als Folge des Zerfalls von superangeregten atomaren Zuständen.

 

Abb. 1  
 
     
 

Neue Einblicke in die Photophysik der DNA Base Thymin


11. Februar 2015

DNA speichert unseren genetischen Code. Solare UV-Strahlung ist hinreichend hochenergetisch, um grundsätzlich Bindungen in der DNA zu brechen und damit DNA-Schäden zu verursachen. Doch obwohl DNA (z. B. in unseren Hautzellen) täglich intensiver UV-Bestrahlung durch die Sonne ausgesetzt ist, stellt sich die DNA als erstaunlich lichtstabil heraus. Es ist seit langem bekannt, dass dies durch Mechanismen zu erklären ist, die die elektronische Energie hocheffizient in andere Formen von Energie umwandeln, insbesondere in Wärme. Dabei spielen Schnittflächen der multidimensionalen Potentialhyperflächen, sogenannte konische Durchdringungen, zwischen den elektronisch angeregten Zuständen und dem elektronischen Grundzustand eine wichtige Rolle. Diese konischen Durchdringungen werden mit strukturellen Änderungen der Moleküle in Verbindung gebracht. Die genauen Wege zurück in den elektronischen Grundzustand sind Thema intensiver Forschung.

Obwohl die DNA ein Makromolekül mit mehreren Milliarden Atomen (im Falle menschlicher DNA) ist, lässt sie sich doch in nur wenige unterschiedliche strukturelle (und funktionale) Elemente einteilen: vier DNA Basen, ein Zuckerrest und eine Phosphatgruppe. Die Absorption von UV Licht findet ausschlie&szlig;lich in den DNA-Basen statt. Deshalb ist es ein üblicher Forschungsansatz, zunächst nur die Reaktion der DNA-Basen auf UV-Absorption zu untersuchen.

Ein Team aus Wissenschaftlern des MBI sowie der Universitäten Hokkaido und Hirosaki in Japan hat nun erstmals die DNA-Base Thymin in wässriger Lösung mit Hilfe der zeitaufgelösten Photoelektronenspektroskopie untersucht und bestehende Vorstellungen zum Relaxationsprozess in dieser Base in Frage gestellt. Bislang wurde vermutet, dass ein signifikanter Anteil des angeregten Zustandes zunächst in einem dunklen nπ* Zustand verbleibt und nicht sofort über eine konische Durchdringung in den Grundzustand zurückkehrt. Dieser dunkle Zustand kann mit Hilfe optischer Spektroskopie (wie z. B. zeitaufgelöster Fluoreszenz oder zeitaufgelöster Absorption) nicht direkt beobachtet werden. Entsprechende Einschränkungen gibt es für die Photoelektronenspektroskopie allerdings nicht.

Im Zusammenspiel zwischen Experiment und Simulation konnten erstmals zwei verschiedene Reaktionswege identifiziert werden. Beide Wege verlaufen im ersten angeregten (ππ*) Zustand. Der schnellere Reaktionspfad ist mit einer Vedrillung des aromatischen Rings verknüpft und führt in etwa 100 fs zurück in den Grundzustand. Der zweite Weg verläuft über die Bewegung der Carbonylgruppe aus der Ringebene in ca. 400 fs zurück in den Grundzustand. Hinweise, dass der nächst höhere angeregte nπ* Zustand für die Relaxationsdynamik von Thymin eine wichtige Rolle spielt, fanden die Wissenschaftler nicht, woraus sie schlossen, dass dieser Zustand am Relaxationsprozess nicht beteiligt ist.

Originalveröffentlichung:
Franziska Buchner, Akira Nakayama, Shohei Yamazaki, Hans-Hermann Ritze, Andrea Lübcke
Excited-State relaxation of hydrated thymine and thymidine measured by liquid-jet photoelectron spectroscopy: experiment and simulation, JACS,
JACS, DOI: 10.1021/ja511108u

 

folgt in Kürze

Abb 1: Nach UV-Anregung erfolgt die Photoreaktion in Thymin entlang zweier unterschiedlicher Pfade: 1. der Verdrillung des aromatischen Ringes und 2. einer Bewegung der Carbonylgruppe aus der Ringebene. Im Widerspruch zur bestehenden Literatur scheint der nπ* Zustand keine Rolle zu spielen.

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)



Kontakt
Dr. Andrea Lübcke Tel: 030 6392 1207


 
     
 


Eine nichtlineare Resonanzkatastrophe im Licht ultrakurzer Impulse


10. Februar 2015

Ultrakurze Lichtimpulse aus modernen Lasern erlauben die zeitliche Auflösung selbst der schnellsten Prozesse in Molekülen oder Festkörpermaterialien. Nach optischer Anregung lassen sich chemische Reaktionen beispielsweise bis auf eine Zeitskala von 10 fs nachverfolgen (1 Femtosekunde (fs) = 10-15 Sekunden), auf der das Lichtfeld selbst nur wenige Male hin und her schwingt. Es gibt jedoch eine Klasse optischer Prozesse, die keine me&szlig;bare Verzögerung zum Lichtfeld aufweisen und die man bisher als, "instantan" betrachtete. Hierzu gehört die Erzeugung optischer Harmonischer in Kristallen, d.h. von Licht bei Vielfachen der Frequenz der eingestrahlten Grundwelle. Mit diesem Prozess wird das grüne Licht eines Laserpointers aus unsichtbarem Infrarotlicht erzeugt. Die eingestrahlte Frequenz liegt in den meisten Anwendungen fernab jeder Resonanz des Kristalls, um Absorptionsverluste zu vermeiden.

In einer gemeinsamen Arbeit haben nun Forscher des Max-Born-Instituts, des Weierstra&szlig;-Instituts und der Leibniz-Universität erstmals gezeigt, dass selbst fern von Resonanzen der Grundwelle ein nichtinstantanes Verhalten auftritt. Die Analyse der mit extrem kurzen Lichtimpulsen in dünnen Titandioxid-Schichtern erzeugten dritten Harmonischen zeigt ein Abklingen des Erzeugungsprozesses mit einer Zeitkonstante von 8 fs, d.h. ein nichtinstantanes Verhalten. Obwohl dies deutlich länger ist als die Dauer der kürzesten momentan verfügbaren Laserimpulse, qualifiziert sich dieser Prozess dennoch als einer der schnellsten, die jemals zeitaufgelöst beobachtet wurden.

Eine eingehende theoretische Modellierung dieser überraschenden Beobachtung zeigt, dass ein nichtinstantanes Verhalten nur auftritt, wenn die erzeugte dritte Harmonische im Bereich einer Resonanz des optischen Materials liegt. Dann oszilliert die vom eingestrahlten Impuls erzeugte Materialanregung für mehrere Lichtperioden und strahlt die dritte Harmonische über dieses Zeitintervall ab. Der Vorgang erscheint daher als eine Art "Resonanzkatastrophe", der – ähnlich wie bei klassischen mechanischen Oszillatoren – zu einer nichtinstantanen Antwort auf die Anregung führt

Diese Ergebnisse haben wichtige Auswirkungen für Me&szlig;- und Erzeugungsverfahren ultrakurzer Lichtimpulse. Derartige Methoden beruhen auf einer instantanen Natur der verwendeten nichtlinearen optische Prozesse. Ähnlich wie man militärischen Gleichschritt auf Brücken vermeiden sollte, muss man daher auch die beobachteten optischen Resonanzen bei der Messung kurzer Laserimpulse umgehen.

Originalveröffentlichung:
Michael Hofmann, Janne Hyyti, Simon Birkholz, Martin Bock, Susanta K. Das, Rüdiger Grunwald, Mathias Hoffmann, Tamas Nagy, Ayhan Demircan, Marco Jupé, Detlev Ristau, Uwe Morgner, Carsten Brée, Michael Woerner, Thomas Elsaesser, Guenter Steinmeyer
Noninstantaneous polarization dynamics in dielectric media
OPTICA doi.org/10.1364/OPTICA.2.000151

 

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Abb 1: Reaktion von SiO2 und TiO2 auf ein kurzes gepulstes Lichtfeld. In SiO2 folgt die Auslenkung der Elektronenhülle dem Feld. Nach Abklingen des Pulses endet auch unmittelbar diese Oszillation. In TiO2 beobachtet man hingegen, dass sich bei der dritten Harmonischen des Anregungsfeldes resonant eine Oszillation aufschaukelt, die auch nach Ende der Anregung fortbesteht für beide Materialen sind Bilder kristalliner Modifikationen als Einschub gezeigt (Fotos von Didier Descouens, CC BY 3.0 und Rob Lavinsky, CC-BY-SA-3.0).

Abb. 1 (Klick für vergrö&szlig;erte Ansicht)


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Animation 1: Reaktion von SiO2 und TiO2 auf ein kurzes gepulstes Lichtfeld. Das elektrische Feld ist durch den zentralen Pfeil dargestellt. Die resultierende Auslenkung der Elektronenhülle ist in einem einfachen atomaren Bild für beide Materialien gezeigt. Die Ausstrahlung bei der dritten Harmonischen ist durch eine Blaufärbung der Hülle angedeutet. In SiO2 enden sowohl die Oszillationen als auch die Emission der Harmonischen mit dem Ende des Anregungspulses. In TiO2 beobachtet man hingegen ein resonantes Aufschaukeln der dritten Harmonischen, das auch nach Ende des Anregungspulses fortbesteht.

Abb. 2 (Klick für Animation - AVI-Datei)  


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Dr. Günter Steinmeyer Tel: 030 6392 1440