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Archiv: Highlights am MBI
Highlights 2014
 
Highlights im Jahr 2014
 
     
 

Filmen von Chemie in Echtzeit mit der Hochgeschwindigkeits-Röntgenkamera


26. November 2014

Chemie ist allgegenwärtig. In chemischen Reaktionen lagern sich Atome in bzw. zwischen Molekülen um, während chemische Bindungen gebildet und gebrochen werden. Diese chemischen Bindungen bestehen aus Valenzelektronen.

Dementsprechend ist die Bewegung von Valenzelektronen zentraler Bestandteil von jeder chemischen Reaktion. Dabei muss beachtet werden, dass lediglich ein Bruchteil dieser Valenzelektronen - oft nur ein kleiner Teil der Ladung eines Elektrons - aktiv an chemischen Reaktionen teilnimmt. Und dies geschieht äusserst schnell: Die Dauer von vielen wichtigen chemischen Prozessen wie z.B. die ersten Schritte des Sehvorgangs und der Lichtsammlung in biologischen Systemen, beträgt lediglich wenige Femtosekunden (1 Femtosekunde = 10-15 Sekunden). Die Aufnahme dieser chemisch aktiven Valenzelektronen ist daher äusserst anspruchsvoll. Erstens benötigt man eine Kamera mit exzellenter Zeit- und Ortsauflösung. Zweitens wird eine sehr empfindliche Kamera benötigt, denn man ist nicht nur daran interessiert wie sich die Atome bewegen, sondern auch daran wie chemische Bindungen gebrochen und neue Bindungen gebildet werden - und das bedeutet den Bruchteil an aktiven Valenzelektronen aufzunehmen, welche sich im Meer aller Elektronen bewegen, die an die Atome in Molekülen gebunden sind.

Eine Röntgenkamera genügt leicht der ersten Voraussetzung. Die Streuung von Röntgenstrahlung durch Materie ist seit Entdeckung von Röntgenstrahlung ein unverzichtbares Hilfsmittel der Strukturauflösung mit atomarer Ortsauflösung. Durch enormen technologischen Fortschritt können nun auch ultrakurze Röntgenblitze generiert werden, welche voraussgehende Untersuchungen um Zeitauflösung im Femtosekundenbereich erweitern können. Diese Röntgenblitze versprechen stroboskopische Schnapschüsse von chemischen und biologischen Prozessen in individuellen Molekülen zu generieren.

Das Erfüllen der zweiten Voraussetzung - Sensibilität gegenüber aktiven Valenzelektronen - gehört allerdings nicht zu den Stärken einer Röntgenkamera. Die Streuung von Röntgenstrahlung durch Moleküle wird immer durch Rumpfelektronen und inerte Valenzelektronen dominiert. Daher wird generell angenommen, dass der kleine Teil von Valenzelektronen, welcher aktiv an chemischen Reaktionen beteiligt ist, im Gesamtstreusignal untergeht und damit die Aufnamhe der ultraschnellen Umlagerung von aktiven Valenzelektronen mittels einer Röntgenkamera nicht möglich ist.

Unsere in Nature Communications veröffentlichte Arbeit schlägt einen Weg vor diese Herausforderung zu lösen. Wir demonstrieren theoretisch eine robuste und effektive Methode, welche es ermöglicht Informationen über chemisch aktive Valenzelektronen aus den Röntgenstreubildern eines einzelnen Moleküls zu extrahieren - ein entscheidender Schritt bei dem Bestreben die Bildung und den Bruch von chemischen Bindungen in Echtzeit mit atomarer Ortsauflösung aufzunehmen. Unsere Arbeit zeigt wie die Bewegung von chemisch aktiven Valenzelektronen durch eine Kombination der routinemäßigen Analyse von Röntgenstreubildern mit der zusätzlichen Analyse jenes Bereichs der Streubilder, welcher auf einen relativ kleinen Impulstransfer beschränkt ist, sichtbar gemacht werden kann.

Die Arbeit zeigt nicht nur wie chemisch aktive Valenzelektronen mit Röntgenstrahlung aufgenommen werden können, sondern sie liefert auch experimentellen Zugang zu dem viel diskutierten Problem von synchroner gegen asynchrone Bindungsbildung und Bindungsbruch in chemischen Reaktionen. Die ultraschnelle Röntgenkamera bestätigt, dass die Antwort davon abhängt, ob die Atome genügend Energie haben, um die Energiebarriere, welche Reaktanden von Produkten trennt, zu überquehren, oder ob die Atome auf das Quantenphänomen des Tunnels durch die Energiebarriere zurückgreifen müssen. Im ersten Fall bestätigen wir eine Verzögerungszeit zwischen dem Bruch von alten und der Bildung von neuen Bindungen. Im zweiten Fall beobachten wir keine Verzögerung: Der Bruch der alten und die Bildung der neuen Bindungen ist synchron. Wir hoffen, dass unsere Arbeit neue Einblicke in die Initialisierung und Kontrolle von komplexen chemischen und biologischen Reaktionen bringen wird.

Originalveröffentlichung:
Timm Bredtmann, Misha Ivanov, Gopal Dixit
X-ray imaging of chemically active valence electrons during a pericyclic reaction
Nature Communication doi:10.1038/ncomms6589

 

Bredtmann

Abb. : Aufnahme des Bruchs und der Bildung von chemischen Bindungen während einer perizyklischen Reaktion: Wir zeigen theoretisch, dass die ultraschnelle Röntgenkamera nicht nur sensitiv gegenüber von chemisch inerten Rumpfelektronen ist, sondern auch die Bewegung von chemisch aktiven Valenzelektronen visualisieren kann.

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht ) von Gopal Dixit MBI
Bredtmann2

Abb.: Die Kombination der routinemäßigen Analyse von Röntgenstreubildern (A, B) mit der zusätzlichen Analyse jenes Bereichs, welcher auf einen relativ kleinen Impulstransfer beschränkt ist, ermöglicht die Bewegung von chemisch aktiven Valenzelektronen während einer perizyklischen Reaktion sichtbar zu machen (C, D). Die Bildung und der Bruch von chemischen Bindungen entlang unterschiedlicher Reaktionswege kann so direkt aufgenommen und analysiert werden.

Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
   


Kontakt

Dr. Timm Bredtmann Tel: 030 6392 1239
Prof. Misha Ivanov Tel: 030 6392 1210
Dr. Gopal Dixit Tel: 030 6392 1239

 
     
 

Je länger desto besser: Langwellige Lichtimpulse erzeugen brillante ultrakurze harte Röntgenblitze


10. November 2014

Wissenschaftler des Max-Born-Instituts und der Technischen Universität Wien präsentieren eine neue, kompakte Laborquelle für ultrakurze, harte Röntgenimpulse mit einem bisher unerreichten Photonenfluss.

Röntgenstrahlen sind ein Schlüsselwerkzeug zum Abbilden der Struktur von Materialien und der Analyse ihrer Zusammensetzung - beim Arzt, im Chemielabor und in den Materialwissenschaften. Strahlt man sogenannte harte Röntgenstrahlung, die eine zum Abstand zwischen Atomen vergleichbare Wellenlänge besitzt, auf ein Material, so kann man die räumliche Anordnung der Atome aus dem Muster der gestreuten Röntgenstrahlung bestimmen. Diese Standardmethode hat bislang Gleichgewichtsstrukturen von wachsender Komplexität entschlüsselt, angefangen von einfachen anorganischen Kristallen bis zu hochkomplexen Biomolekülen wie die Erbsubstanz DNS oder großen Eiweißmolekülen.

Heutzutage sind viele Wissenschaftler bestrebt, den Atomen beim "Arbeiten" zu zuschauen, d.h. sie wollen direkt die Bewegung der Atome bei einer Schwingung, chemischen Reaktion oder auch Materialmodifikation beobachten. Atomare Bewegungen erfolgen typischerweise in einem Zeitbereich von Femtosekunden (1 Femtosekunde = 10-15 Sekunden). Daher benötigt man für solch einen "Röntgenfilm" eine extrem kurze Belichtungszeit mit entsprechend kurzen Röntgenblitzen. Es gibt weltweit zwei komplementäre Herangehensweisen um ultrakurze, harte Röntgenimpulse zu erzeugen. Auf der einen Seite gibt es die Großmaschinen, z.B. Elektronenbeschleuniger wie die Freien Elektronen Laser (FEL) in Stanford USA (LCLS bei SLAC) oder bei SACLA in Japan. Auf der anderen Seite kann man kompakte Laborquellen für ultrakurze, harte Röntgenimpulse bauen, die von Femtosekunden-Lasersystemen getrieben werden. Obwohl der Röntgenfluss aus den Beschleunigerquellen deutlich höher ist als in den Laborquellen, haben sich die letzteren als geeignete Kameras für die Femtosekunden-"Röntgenfilme" herausgestellt. Die Qualität solcher Filme ist letztendlich durch die Anzahl der von der untersuchten Probe gestreuten Röntgenphotonen bestimmt. Ein gemeinsames Team vom Max-Born-Institut (MBI) in Berlin und der Technischen Universität Wien hat jetzt einen Durchbruch für kompakte Laborquellen geschafft und den Fluss harter Röntgenstrahlung um einen Faktor 25 gesteigert. In der neuesten Ausgabe der Fachzeitschrift Nature Photonics. beschreiben sie eine Kombination aus einem neuen optischen Treiberlaser, der Femtosekunden-Lichtimpulse bei Wellenlängen um 4000 nm (4 µm) im mittleren Infrarot liefert, und einem Metallband-Target in einer Vakuumkammer, welche ultrakurze Impulse harter Röntgenstrahlung bei einer Wellenlänge von 0,154 Nanometern mit einer nicht da gewesenen Effizienz erzeugt.

Die Röntgenerzeugung erfolgt in 3 Schritten (Abb. 1), (i) Elektronenextraktion aus dem Metallband mittels des elektrischen Feldes des Treiber-Lichtimpulses, (ii) Beschleunigung der Elektronen im Vakuum durch das starke optische Feld und Rückkehr in das Band mit einem ungeheuren Gewinn und kinetischer Energie, und (iii) die Erzeugung von Röntgenblitzen durch inelastische Stöße der energetischen Elektronen mit den Metallatomen im Band. Längere optische Wellenlängen entsprechen einer längeren Oszillationsperiode des optischen Feldes und führen daher zu einer längeren Beschleunigungszeit der Elektronen im Vakuum. Eine Konsequenz der längeren Beschleunigungszeit ist die deutlich höhere kinetische Energie, mit der die Elektronen in das Metallband einschlagen, was zu einer deutlich höheren Effizienz bei der Röntgenerzeugung führt. Die Situation ähnelt stark der von Turmspringern, die von verschieden hohen Plattformen eines Sprungturms ins Wasser springen (Abb. 2). Auch dort bestimmt die Zeitspanne Δt des freien Falls die kinetische Energie des Springers beim Eintauchen in das Wasser. Die Energie ist proportional zu Δt2. Die feldgetriebenen Exkursionen der Elektronen im Vakuum wurden im Detail in theoretischen Rechnungen analysiert und werden in der beigefügten Animation gezeigt (Abb. 3).

Die Experimente wurden an der TU Wien durchgeführt, wo die Forscher ein neues Treiber-Lasersystem, das auf dem Konzept der "Optical Parametric Chirped Pulse Amplification" OPCPA) beruht, mit einer Röntgen-Erzeugungskammer des MBI kombinierten. Lichtimpulse von 80 fs Dauer und einer Energie bis zu 18 mJ bei einer Zentralwellenlänge von 3900 nm (3,9 µm) wurden auf ein 20 µm dickes Kupferband fokussiert. Dieses Konzept erlaubt die nie da gewesene Erzeugung von einer Milliarde harter Röntgenphotonen pro Laserschuss bei einer Wellenlänge von 0,154 nm. Gegenüber früheren Experimenten mit einer Treiberwellenlänge von 800 nm zeigt sich eine Überhöhung um den Fakor 25, was etwa dem Quadrat des Wellenlängenverhältnisses (3900 nm/800 nm)2 entspricht. Dieses Verhalten ist in quantitativer Übereinstimmung mit der theoretischen Analyse basierend auf dem 3-Stufen Konzept in Abb. 1. Die bahnbrechenden Ergebnisse weisen den Weg für neue, kompakte Laborquellen, mit denen man bis zu 1010 x-ray Röntgenphotonen pro Laserschuss bei einer Wiederholrate von 1000 Hz erzeugen wird.

Originalveröffentlichung:
Jannick Weisshaupt, Vincent Juvé, Marcel Holtz, ShinAn Ku, Michael Woerner, Thomas Elsaesser, Skirmantas Ališauskas, Audrius Pugzlys and Andrius Baltuška
High-brightness table-top hard X-ray source driven by sub-100 femtosecond mid-infrared pulses
Nature Photonics doi:10.1038/nphoton.2014.256.

 

Abb 1 Röntgen

Abbildung: Links: Erzeugung von Röntgenstrahlen in einer konventionellen Röntgenröhre. Elektronen werden von der geheizten Kathode (-) emittiert und dann durch ein konstantes elektrisches Feld auf die Anode (+) zu beschleunigt. Innerhalb der Metall-Anode (z.B. Kupfer) führen inelastische Stöße der Elektronen mit den Metallatomen zur Erzeugung von sowohl charakteristischer Linienemission von Röntgenstrahlung (schmale Linien im unteren Spektrum) als auch von Bremsstrahlung. Rechts: Femtosekunden Lichtimpulse im mittleren Infrarot (λ = 3900 nm) aus einem OPCPA-System werden auf ein Kupfer-Bandtarget fokussiert. Die Elektronen werden durch das starke elektrische Feld des Lichtimpulses zunächst aus der Oberfläche herausgezogen, danach im Vakuum beschleunigt und schließlich in das Kupferband zurückgeschossen. Während der Abbremsung im Metallband produzieren die energetischen Elektronen charakteristische Linienemission und Bremsstrahlung, welche von einem Röntgendetektor gemessen wird.
Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)
Abb 2 Kabul Analogie der Elektronenbeschleunigung im Vakuum mit der Beschleunigung eines Turmspringers in der Schwerkraft der Erde, wenn er von verschiedenen Plattformen des Turmes springt. Längere Wellenlängen entsprechen längeren Oszillationsperioden des optischen Feldes und führen zu einer zeitlich längeren Beschleunigung der Elektronen im Vakuum. Der Zeitabschnitt Δt zwischen Verlassen der Plattform und Eintauchen in die Wasseroberfläche steigt mit der Absprunghöhe und die kinetische Energie des Springers an der Wasseroberfläche ist proportional zu Δt2. Analog erhalten Elektronen in einer längeren Beschleunigungsphase Δt auch eine deutlich höhere kinetische Energie bevor sie in das Metallband einschlagen. Das führt wiederum zu einer effizienteren Erzeugung von Röntgenstrahlen.
Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
Movie Animation der Beschleunigung von Elektronen (blaue Kugeln) im Vakuum oberhalb der Metalloberfläche, die dem starken, oszillierenden, elektrischen Feld des Laserimpulses ausgesetzt sind (schwarze Kurve).


Kontakt

Jannick Weisshaupt Tel: 030 6392 1471
Vincent Juvé Tel: 030 6392 1472
Michael Wörner Tel: 030 6392 1470
Thomas Elsaesser Tel: 030 6392 1400
Andrius Baltuška Tel: +43 1 58801 38749


 
     
 

Bin ich da, bin ich weg ...

4. September 2014

Neue Experimente mit Heliumatomen ermöglichen es, die Elektronenkorrelation beliebig ein- und auszuschalten

Abgesehen vom Wasserstoffatom, das nur aus einem Proton und einem Elektron besteht, ist das Heliumatom das am einfachsten aufgebaute Atom unserer Welt. Das Heliumatom besteht aus einem doppelt geladenen Kern und zwei ihn umkreisenden Elektronen. Die Existenz von zwei Elektronen führt zu einem neuen Gesichtspunkt mit weitreichenden Konsequenzen, nämlich dem Konzept der Elektronenkorrelation. Im Fachjournal Physical Review Letters [1] wird von der experimentellen Beobachtung des kontrollierten Auftauchens von Elektronenkorrelation in Heliumatomen berichtet. Photoionisation von Helium wurde untersucht unter Bedingungen, bei denen die Elektronenkorrelation beliebig ein- und ausgeschalten werden kann. Für ausgeschaltete Korrelation verhält sich Helium wie ein Wasserstoffatom. Für eingeschaltete Korrelation hingegen wird die Dynamik des Ionisationsprozesses stark durch die Wechselwirkung zwischen den beiden Elektronen bestimmt.

Im Experiment wurden Heliumatome durch die Absorption eines einzelnen Photons im ultravioletten Spektralbereich ionisiert. Dies war möglich, weil die Atome durch Stöße mit energiereichen Elektronen in einer Entladungsquelle in einen langlebigen angeregten Zustand gebracht wurden. Die Energie des anregenden Photons wurde so eingestellt, dass sie gerade zur Ionisation des Atoms ausreichte. Damit wurden 99,9% der Photonenenergie zu Überwindung der Bindungsenergie des Elektrons aufgewendet und nur 0,1% an das nach der Ionisation befreite Elektron als Bewegungsenergie abgegeben. Die entstehenden Photoelektronen waren damit sehr langsam. Im Experiment wurden sie auf einen zweidimensionalen Detektor beschleunigt, wo ihre Auftrefforte gemessen wurden. Die Auftrefforte bilden die Geschwindigkeiten der Elektronen in der Detektorebene ab.

Wie eindrucksvoll in dem berühmten Doppelspaltexperiment zur Interferenz einzelner Elektronen demonstriert, das in einer Abstimmung von ”Physicsworld” vor einigen Jahren zum ”Allerschönsten Physik-Experiment” gekürt wurde, haben Elektronen sowohl Teilchen- als auch Wellencharakter. Dafür verantwortlich ist die Quantenmechanik. Die Welleneigenschaften von Materie werden durch eine nach dem französischen Physiker de Broglie benannte Wellenlänge beschrieben, die jedem sich bewegenden Teilchen zugewiesen werden kann. Je niedriger die kinetische Energie des Elektrons ist, desto größer wird die de Broglie Wellenlänge. Ist die Energie des Elektrons nur klein genug, wird die de Broglie Wellenlänge in der makroskopischen Welt beobachtbar. In den in dieser Woche veröffentlichten Photoionisations-Experimenten führt die Wellennatur der langsamen Elektronen zur Beobachtung einer Reihe von Interferenzringen, wobei konstruktive und destruktive Interferenzen sich auf dem Detektor abwechseln (siehe Abbildung 1).

Dieses Interferenzphänomen ist durch Experimente unseres Teams in den letzten Jahren immer genauer vermessen worden. In der Tat haben unsere vorherigen Experimente die Existenz von zwei verschiedenen Mechanismen für die Entstehung der Interferenzen zu Tage gefördert. In Experimenten mit Wasserstoffatomen wurde gezeigt, dass die Interferenzen mit der Knotenstruktur der Wellenfunktion zusammenhängen kann, die durch Photoabsorption im Atom angeregt wurde. In Experimenten mit größeren Atomen mit vielen Elektronen, wie etwa den genau vermessenen Xenonatomen, wurde gezeigt, dass die Interferenzen auch das Resultat von Unterschieden in der Länge möglicher Wege des Elektrons zum Detektor sein können. Salopp gesagt: Zwei Wege, die sich um eine ganzzahlige Anzahl von de Broglie Wellenlängen unterscheiden, werden zu konstruktiver Interferenz, zwei Wege, die sich um eine halbzahlige Anzahl von de Broglie Wellenlängen unterscheiden, werden zu destruktiver Interferenz führen.

Wie nun in der aktuellen Studie gezeigt, treten bei Heliumatomen beide Mechanismen auf. Interessanterweise reicht eine kleine Änderung (<< 1%) in der Stärke eines angelegten, äußeren elektrischen Feldes aus, um das beobachtete Interferenzmuster zu verändern. Wie sich zeigt, lassen sich damit ”wasserstoffähnliche” Heliumatome, bei denen die Knotenstruktur der Wellenfunktion das Interferenzmuster bestimmt, in „xenonartige” Heliumatome überführen, bei denen die auftauchende Elektronenkorrelation die „wasserstoffähnliche” Wellenfunktion zerstört.

Auf diese Weise wird das Heliumatom zu einem wunderbaren Nano-Labor für das kontrollierte Ein- und Ausschalten der Elektronenkorrelation.

Originalveröffentlichung:
A.S. Stodolna, F. Lépine, T. Bergeman, F. Robicheaux, A. Gijsbertsen, J.H. Jungmann, C. Bordas, and M.J.J. Vrakking
Visualizing the Coupling between Red and Blue Stark States Using Photoionization Microscopy
Physical Review Letters 113.103002, (2014)

 

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Abbildung: Ionisation von Heliumatomen, aufgenommen mit einem bildgebenden Detektor. Interferenzringe werden beobachtet, die die Knotenstruktur der angeregten elektronischen Wellenfunktion wiedergeben, oder aber alternativ solche, die von Wegunterschieden zum Detektor herrühren. Im ersteren Falle zeigt Helium das Verhalten von Wasserstoffatomen, bei dem Elektronenkorrelation keine Rolle spielt. Im zweiten Fall wird die Ionisation stark von der Elektronenkorrelation bestimmt.
Abb. 1 (Klick für vergrößerten Ansicht)
 
   

Kontakt

Prof. Marc J.J. Vrakking Tel: 030 6392 1200


 
     
 


Freiheit der Elektronen währt nur kurz

25. Juni 2014

Während der Wechselwirkung eines intensiven extrem-ultravioletten (XUV) Laserpulses mit einem Cluster werden viele Ionen und freie Elektronen erzeugt, was zur Bildung eines Plasmas auf der Nanometer-Skala führt. In Experimenten an Freie-Elektronen Lasern (FEL) im XUV- und Röntgen-Bereich wurde bereits gezeigt, dass nur ein kleiner Teil dieser Elektronen den Cluster verlassen kann, während der Großteil der Elektronen im Cluster gefangen bleibt und mit Ionen rekombiniert. In einem neuartigen Ansatz unter der Verwendung einer XUV-Quelle im Labor-Maßstab haben wir nun die Zeitskala dieser Elektronen-Ionen Rekombinations-Prozesse untersucht, die im Pikosekunden-Bereich liegt, wobei viele angeregte Atome erzeugt werden. Die Ergebnisse zeigen, dass es sogar möglich ist, den Laser-induzierten Expansionsprozess des Clusters bis hin zu Nanosekunden zu verfolgen.

Die Erzeugung einer großen Anzahl von Ladungen in einem Cluster durch einen intensiven Lichtpuls kann zur Bildung eines vorübergehenden Nanoplasmas führen, das aus freien Elektronen und Ionen besteht. In der Vergangenheit konnten bereits faszinierende Prozesse in Nanoplasmen beobachtet werden, wie z.B. die Kernfusion oder auch die Erzeugung neutraler Atome mit sehr hohen kinetischen Energien. Während Nanoplasmen routinemäßig während der Wechselwirkung von Clustern mit intensiven XUV-Pulsen von Freie-Elektronen Lasern erzeugt werden, ist ein detailliertes Verständnis der Prozesse innerhalb des Plasmas herausfordernd. Theoretische Modelle haben vorhergesagt, dass der Großteil der Elektronen im Cluster gefangen bleibt und letztlich mit Ionen rekombinieren kann, sodass sowohl Elektronen als auch Ionen in gewöhnlichen Experimenten nicht beobachtet werden können. Eine experimentelle Untersuchung dieser Dynamiken ist jedoch äußerst wichtig, da die Prozesse in Clustern komplex und vielfältig sind und ihre detaillierte Vorhersage schwierig ist. Ein vielversprechender Weg zu einem besseren Verständnis der verschiedenen Mechanismen In Nanoplasmen ist die Entwicklung zeitaufgelöster Experimente. In diesem Zusammenhang sind intensive Quellen aus Höherer Harmonischen Generation (HHG) besonders interessant, die Lichtpulse bis hinunter in den Attosekunden-Bereich erzeugen können. Diese XUV-Quellen im Labor-Maßstab erlauben auf einfache Weise die Durchführung von Pump-Probe Experimenten an Clustern und können die Möglichkeiten, Dynamiken in Clustern zu verstehen, erheblich verbessern.

In einer internationalen Kollaboration angeführt von Forschern des Max-Born-Instituts konnte nun das erste Pump-Probe Experiment an Clustern mit einer intensiven HHG-Quelle durchgeführt werden. In der aktuellen Ausgabe von Physical Review Letters [112, 253401 (2014)] Physical Review Letters 112.253401, (2014) präsentieren Bernd Schütte, Marc Vrakking, Arnaud Rouzée und ihre Kollegen Filippo Campi von der Universität aus Lund und Mathias Arbeiter und Thomas Fennel von der Universität Rostock die Ergebnisse dieser Untersuchungen. Die Entwicklung einer Technik der Reionization of Excited Atoms from Recombination (REAR) (zu Deutsch: Reionisation angeregter Atome aus der Rekombination) ermöglicht es zum ersten Mal, Information über Ladungszustände vor der Rekombination rückzuschließen. Mit der Hilfe von Probe-Pulsen im Nahinfrarot (NIR)-Bereich wurde eine überraschend umfangreiche Erzeugung von angeregten Atomen beobachtet, und es konnte gezeigt werden, dass diese Atome aus Rekombinations-Prozessen zwischen Elektronen und Ionen stammen. Es wurde demonstriert, dass Elektronen im Nanoplasma, die durch Photoionisation erzeugt werden, nur für eine kurze Zeitspanne von bis zu 10 Pikosekunden quasi-frei sind, bevor sie Rekombinations-Prozesse mit umgebenden Ionen eingehen. Mehr Information über diese Mechanismen wurde durch die Erzeugung spezieller Cluster erhalten, die aus einem Xenon-Kern und einer Argon-Hülle bestehen. Diese Untersuchungen haben gezeigt, dass Rekombination bevorzugt im Xenon-Kern des Clusters stattfindet. Es wurde demonstriert, dass die Wellenlänge des ionisierenden Laserpulses, der mit dem Cluster wechselwirkt, nicht wichtig ist: die Erzeugung angeregter Atome aus Rekombinations-Prozessen wurde auch beobachtet, wenn NIR oder blaues Licht anstatt der XUV-Pulse verwendet wurde. Dies zeigt, dass die aktuellen Erkenntnisse generelle Auswirkung haben für die Erklärung früherer Experimente, die in verschiedenen Wellenlängen-Bereichen durchgeführt wurden. Desweiteren konnte mithilfe der REAR Technik die Expansion des Clusters bis in den Nanosekunden-Bereich verfolgt werden.

Unsere Ergebnisse zeigen die bemerkenswerte Vielseitigkeit intensiver HHG-Pulse für die Studie von dynamischen Prozessen in Clustern. In Zukunft wird die Untersuchung von anderen ausedehnten Systemen wie Biomolekülen von der Verfügbarkeit dieser XUV-Lichtquellen im Labor-Maßstab profitieren können.

Originalveröffentlichung:
Bernd Schütte, Filippo Campi, Mathias Arbeiter, Thomas Fennel, Marc J. J. Vrakking and Arnaud Rouzée:
"Tracing electron-ion recombination in nanoplasmas produced by extreme-ultraviolet irradiation of rare-gas clusters",
Physical Review Letters 112.253401,(2014)

 

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(a) Zweidimensionale Impulsabbildung von Elektronen, die die Impulsverteilung der emittierten Elektronen in paralleler (vertikal) und senkrechter Richtung (horizontal) zur XUV/NIR Laser Polarisationsrichtung zeigt, nach XUV-Ionisation und NIR-Probepuls an Argon Clustern mit einer durchschnittlichen Größe von 3500 Atomen. Die Ring-Struktur entspricht der Ionisation von angeregten Atomen durch den NIR-Puls. (b) Das entsprechende kinetische Energie-Spektrum zeigt ein Maximum bei einer Energie von 0,6 eV, welcher aus der NIR Einzelphotonen-Ionisation der 4d und 5p angeregten Zustände in Argon resultiert
Abb. 1 (Klick für vergrößerten Ansicht)
schuette2tn Zeitaufgelöste Xe+ Ionen-Ausbeute nach XUV-Ionisation von gemischten Clustern bestehend aus einem Xenon-Kern und einer Argon-Hülle. Ein NIR-Puls bei zwei verschiedenen Intensitäten wird zum Abtasten verwendet.  Bei einer Intensität von 2x1013 W/cm2 hat die Ionen-Ausbeute ein Maximum bei einer Verzögerungszeit von etwa 3 Pikosekunden aufgrund eines gut bekannten Plasma-Resonanz Effektes. Bei der geringeren Intensität von 2x1012 W/cm2 steigt das Signal während der ersten 10 Pikosekunden monotonisch an, welches als Zeitskala der Elektronen-Ionen Rekombination identifiziert wird.
Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
   

Kontakt
Dr. Bernd Schütte Tel: 030 6392 1248
Prof. Marc J.J. Vrakking Tel: 030 6392 1200
Dr. Arnaud Rouzée Tel: 030 6392 1240


 
     
 


AC/DC für Terahertzwellen - Gleichrichtung im Pikosekundentakt

09. April 2014

Forscher am Max-Born-Institut in Berlin entdecken einen ultraschnellen Gleichrichter für Terahertz-Strahlung. In den Einheitszellen eines Lithiumniobat-Kristalls werden Wechselströme mit einer 1000-fach höheren Frequenz als in modernen Computersystemen in Gleichstrom verwandelt, wobei gleichzeitig auch eine Serie von Oberwellen der Terahertz-Strahlung entsteht

Wenn der Rockgitarrist Angus Young der australischen Band AC/DC die Saiten seiner elektrischen Gitarre zupft, entsteht ein stark verzerrter rockiger Klang im Lautsprecher. Ursache für die elektronisch erzeugten Obertöne ist der Gleichrichtereffekt in den Elektronenröhren des Gitarrenverstärkers. Im einfachsten Fall entsteht aus einem Wechselstrom [(A)lternating (C)urrent] ein Gleichstrom [(D)irect (C)urrent], ein Effekt, der in der Telekommunikation bei viel höheren Radio- oder Handyfrequenzen technische Anwendung findet. Physikalisch hochinteressant ist die Frage bis zu welchen Grenzfrequenzen man überhaupt gerichtete Gleichströme in Festkörpermaterialien erzeugen kann und welche Mechanismen dahinterstecken.

Für die Erzeugung von Gleich- aus Wechselströmen muss das verwendete Material eine Vorzugsrichtung aufweisen. Diese Bedingung erfüllen ferroelektrische Kristalle, in denen die räumliche Trennung von positiven und negativen Ionen mit einer elektrischen Polarisation verbunden ist. Die meisten Ferroelektrika sind elektrische Isolatoren, d.h. bei kleinen von außen angelegten elektrischen Feldern fließt nahezu kein elektrischer Strom durch sie. Dieses Verhalten ändert sich drastisch wenn man für kurze Zeit ein sehr starkes elektrisches Feld im Bereich von mehreren 100.000 Volt pro Zentimeter anlegt. Bei solchen Feldstärken können gebundene Elektronen, sog. Valenzelektronen, mittels eines quantenmechanischen Tunnelprozesses für kurze Zeit frei beweglich gemacht werden und deshalb zu einem Strom durch den Kristall führen.

Die Eigenschaften eines derartigen Stroms wurden erstmals von Forschern am Max-Born-Institut in Berlin untersucht, worüber sie in der aktuellen Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review Letters 112.146602 berichten. In Form ultrakurzer intensiver Terahertzimpulse (1 Terahertz = 1012 Hz, Dauer einer Feldschwingung 1 Pikosekunde=10-12 Sekunden) wurde ein Wechsel-(AC)-Feld an einen dünnen Kristall aus Lithiumniobat (LiNbO3) angelegt, das einen elektrischen Strom im Material erzeugt. Die Eigenschaften dieses Stroms wurden bestimmt, indem das von ihm abgestrahlte Feld gemessen und analysiert wurde. Die Forscher sahen neben einem oszillierenden Strom, der die Frequenz des angelegten Terahertz-Feldes (2 THz) und vielfache davon aufwies, auch die Signatur eines gleichgerichteten (DC) Stroms entlang der ferroelektrischen Vorzugsrichtung des LiNbO3-Kristalls.

Der gleichgerichtete Strom entlang der ferroelektrischen Achse hat seinen Ursprung im Zusammenspiel von quantenmechanischem Tunneln zwischen dem Valenz- und verschiedenen Leitungsbändern des LiNbO3-Kristalls und der Abbremsung der Elektronen durch Reibungsprozesse. Der Tunnelprozess erzeugt frei bewegliche Elektronen die ohne Reibung im Takt des angelegten Terahertzfeldes räumlich und zeitlich schwingen würden. Durch Reibung wird diese Schwingungsbewegung zerstört, ein als Dekohärenz bezeichneter Prozess. Da die Tunnelbarriere des LiNbO3entlang der ferroelektrischen Achse asymmetrisch ist, resultiert Dekohärenz in einem räumlich asymmetrischen Transport, d.h. die Tunnelbarriere lässt mehr Elektronen von rechts nach links als in umgekehrter Richtung durch. Dieser Mechanismus ist innerhalb einer Einheitszelle des Kristalls, d.h. auf einer Sub-Nanometer-Längenskala wirksam und bewirkt die Gleichrichtung des Terahertz-Feldes. Der Effekt lässt sich auch bei noch höheren Frequenzen ausnutzen wodurch sich interessante Anwendungsmöglichkeiten in der Höchstfrequenzelektronik ergeben.

Originalveröffentlichung:
C. Somma, K. Reimann, C. Flytzanis, T. Elsaesser, und M. Woerner:
High-Field Terahertz Bulk Photovoltaic Effect in Lithium Niobate
Physical Review Letters 112.146602/2014

 

LiNb03ACDC

Experiment: Das hohe elektrische Feld eines Terahertz-Impulses beschleunigt die Elektronen in einem Lithiumniobat (LiNbO3) Kristall. Die hexagonale Einheitszelle enthält Lithium-Atome (grüne Kugeln), Niob-Atome (blaue Kugeln), und Sauerstoffatome (rote Kugeln), welche auf den Ecken eines Oktaeders um die Niob-Atome angeordnet sind. Der Kristall besitzt keine Inversionssymmetrie und daher eine ferroelektrische Polarisation entlang der c-Achse.
Abb. 1 (Klick für vergrößerten Ansicht)
LiNb03experiment Beim Transport von Elektronen entlang der c-Achse müssen diese alternierend unterschiedliche Abstände zwischen Lithium und Niob-Atomen überwinden. Die Niob-Atome ihrerseits sind nicht im Zentrum der Sauerstoff-Oktaeder. Beides führt zu asymmetrischen Barrieren (siehe Movie), die die Elektronen nur mittels des quantenmecheanischen Tunnelprozesses überwinden können. Sehr hohe elektrische Wechselfelder (AC) treiben die Elektronen durch die Tunnelbarrieren. Die Asymmetrie der Barrieren zusammen mit Dekohärenz führen zu in einem räumlich asymmetrischen Transport, d.h. auf einer Sub-Nanometer-Längenskala bewirkt das Terahertz-Feld einen Gleichstrom (DC) im LiNbO3-Kristall.
Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
   
Movie Asymmetrische Tunnelwahrscheinlichkeit durch eine asymmetrische Barriere bei Anwesenheit von Dekohärenzprozessen: Die Tunnelbarriere (schwarze Kurven) lässt mehr Elektronen von rechts nach links als in umgekehrter Richtung durch. Ein Wellenpaket (rote Kurven) wird größtenteils an der Barriere reflektiert. Nur ein kleiner Teil (durch rote Diamanten gekennzeichnet) kann die Barriere quantenmechanisch durchtunneln. Seine Größe hängt bei Dekohärenz von der Durchquerungsrichtung ab. Die gestrichelte blauen Kurven zeigen zum Vergleich die Bewegung von Wellenpaketen bei Abwesenheit der Tunnelbarrieren.

Kontakt

Dr. Michael Wörner Tel: 030 6392 1470
Carmine Somma Tel: 030 6392 1474
Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel: 030 6392 1400


 
     
 


Beschleunigung von Atomen in einer intensiven stehenden Lichtwelle

21. März 2014

Laserinduzierte atomare Starkfeldprozesse werden experimentell fast ausnahmslos mit fortschreitenden (laufenden) elektromagnetischen Laserfeldern untersucht. Zur Erklärung auftretender Phänomene wird das Laserfeld meistens als ein rein klassisches, am Ort des Atoms nur in der Zeit oszillierendes elektrisches Feld betrachtet. In dieser Näherung ist ein Impulsübertrag auf den Schwerpunkt des atomaren Systems, und damit eine Richtungsablenkung, nicht möglich. Wissenschaftler des MBIs haben nun erstmals Atome in einer intensiven stehenden Welle aus Licht von extrem kurzer Dauer abgelenkt. Die untersuchten Heliumatome, die die intensive Wechselwirkung mit der stehenden Lichtwelle überleben, werden auf Grund des ortsfesten Intensitätsgefälles äußerst stark in Laserrichtung beschleunigt. Die experimentellen Ergebnisse können theoretisch nur erklärt werden, wenn sowohl das Intensitätsgefälle als auch die erzeugten Magnetfelder mit in die Berechnungen einbezogen werden.

Die grundlegende Idee zur Beugung bzw. Ablenkung von atomaren Teilchen in einer stehenden Lichtwelle wurde bereits im Jahre 1933 von den Physikern Kapitza und Dirac in einer theoretischen Arbeit für Elektronen formuliert. Da Elektronen nur schwach mit einer stehenden Welle wechselwirken, bedurfte es intensiver Laserstrahlung, um den Kapitza-Dirac Effekt vor ungefähr 15 Jahren experimentell zu beobachten. Für die Beugung und Ablenkung von Atomen reichen hingegen bereits geringe Lichtintensitäten aus, da die Stärke des Prozesses durch resonante Erhöhung der Wechselwirkung bzw. der Verwendung ultrakalter langsamer Atome verstärkt wird. Der Prozess ist in der Atom- bzw. Quantenoptik von immenser Bedeutung.

Im Fachjournal Physical Review Letters in der Ausgabe vom 21. März 2014 haben nun S. Eilzer, H. Zimmermann und U. Eichmann eine Arbeit veröffentlicht, in der sie erstmals Atome in einer intensiven stehenden Lichtwelle abgelenkt haben, die mit Hilfe zweier entgegenlaufender kurzer Laserpulse nur für ein Vielfaches des milliardsten Teils einer millionstel Sekunde erzeugt wird, siehe Abbildung 1. Damit wurde der Kapitza-Dirac Effekt für Atome nun auch in einem Bereich von Laserintensitäten demonstriert, bei denen Atome sowohl durch die vorherrschende Feldstärke als auch durch das extreme Intensitätsgefälle mit hoher Wahrscheinlichkeit ionisieren, d.h., das ein Elektron aus dem Atomverbund herausgelöst wird. Das dieses nicht notwendigerweise immer passiert und stattdessen das gesamte unbeschädigte Atom beschleunigt wird, liegt an dem erst kürzlich am MBI erforschten Prozess der unterdrückten Tunnelionisation, bei dem das Elektron zwar während des Laserpulses im großen Abstand vom Atomrumpf oszilliert, aber letztendlich nicht genügend Energie aus dem Laserfeld aufnimmt, um sich aus den Fängen des attraktiven Atomrumpfes zu befreien. Während dieser Zeit spürt das Elektron die sogenannte ponderomotive Kraft, die durch seine quasi-freie periodische Bewegung im Intensitätsgefälle verursacht wird. Da das Elektron schließlich gebunden bleibt, wird diese Kraft, die entlang der Laserstrahlachse wirkt, auf das gesamte Atom übertragen und führt zur dessen Ablenkung. In Fortsetzung früherer Experimente, die die atomare Beschleunigung in einem starken fokussierten Lichtfeld untersuchten, ist das Intensitätsgefälle in der stehenden Lichtwelle nun über atomare Dimensionen bedeutsam und beeinflusst daher auch die atomare Dynamik, siehe Abbildung 2. Die theoretische Beschreibung sowohl der Elektronendynamik als gleichzeitig auch der atomaren Schwerpunktsbewegung in einer stehenden Welle stellt eine große Herausforderung an die derzeitige Starkfeldtheorie. In weiteren Experimenten soll gezielt der Einfluss des starken Intensitätsgefälles auf die atomare Dynamik untersucht werden.

Referenz:
S. Eilzer, H Zimmermann und U. Eichmann
Strong-field Kapitza-Dirac scattering of neutral atoms
Phys. Rev. Lett . 112, 113001 (2014).




Skizziert ist der apparative Aufbau. Ein gebündelter thermischer Strahl von Heliumatomen wird einem stehenden Lichtfeld ausgesetzt, das durch Interferenz zweier gegenläufiger Laserpulse für ungefähr 40fs über einen Raumbereich von ∼20 µm erzeugt wird. Die Ablenkung des Atomstrahls wird mit einem ortsempfindlichen Detektor gemessen, wobei der Auftreffort eines jeden einzelnen abgelenkten Heliumatoms gemessen wird. Ohne die Kräfte der stehenden Welle bestünde das Detektorsignal nur aus einem kleinen Fleck in der Mitte, erzeugt durch nicht abgelenkte Heliumatome (gestrichelter Kreis). Tatsächlich wird aber eine breite Verteilung gemessen, wie auf dem Detektorbild ersichtlich ist. Wie kann man sich die Kräfte, die auf das Atom wirken, vorstellen? Atome in einem laufenden Lichtfeld, in dem sich die elektromagnetischen Felder periodisch im Ort und in der Zeit auf- und abbauen, erfahren keine beschleunigenden Kräfte. Dieses ähnelt einem schwimmenden Objekt auf einer Wasseroberfläche, das von einer Welle zwar periodisch auf und ab bewegt wird, aber seine horizontale Position im Wesentlichen nicht ändert. Friert man Wellenberge und –täler hingegen kurzfristig ein, so wie auch die elektromagnetischen Felder in der stehenden Welle kurzfristig ortsfest sind, so kann man sich leicht vorstellen, dass das Objekt in Richtung Wellental hinunterrutscht. Beschleunigt wird es in diesem Fall durch die Schwerkraft, die im atomaren Fall durch die ponderomotive Kraft ersetzt wird.

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerten Ansicht)


 
Die rote und blaue Kurve zeigen Geschwindigkeitsverteilungen, die aus den gemessenen Ablenkungen bestimmt wurden, für stehende Wellen, die aus zwei elliptisch polarisierten gegenläufigen Laserpulsen mit Elliptizität ∈=0.85 bzw. 0.6 erzeugt wurden. Untersuchungen zur Abhängigkeit von der Laserintensität haben für den ersten Fall ergeben, dass die Ablenkung der Atome dadurch begrenzt wird, dass sie oberhalb eines bestimmten Intensitätsgradienten ionisieren. Aufgrund der geänderten Polarisation können im zweiten Fall hingegen Atome fast doppelt so stark abgelenkt werden, ohne dass sie ionisieren. Dieses liegt offensichtlich daran, dass dynamische Prozesse die Ionisation verhindern. Obwohl ein qualitatives Verständnis erreicht wurde, siehe die an die Daten angepasste schwarze Kurve, steht eine quantitative Bestätigung der Nichtionisation bei gleichzeitiger Beschleunigung im Rahmen einer quantenmechanischen Starkfeldtheorie noch aus.
Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  

Kontakt

S. Eilzer, Tel: 030 6392 1341
U. Eichmann Tel: 030 6392 1371


 
     
 


Spielt die Quantenmechanik bei der laserinduzierten Doppelionisation eine Rolle?

21. Februar 2014

Die Mehrelektronendynamik in Atomen und Molekülen ist eine der großen Herausforderungen der gegenwärtigen Quantenphysik, die im Hintergrund vieler Probleme steht von chemischen Reaktionen bis zur Supraleitung. Ein klassisches Beispiel, das schon lange untersucht worden ist, ist die sogenannte "nichtsequentielle Doppelionisation" (NSDI) von Atomen durch ein starkes Laserfeld. Dabei soll "nichtsequentiell" heißen, dass die Ionisation nicht Schritt für Schritt erfolgt, d.h. erst die einfache Ionisation des Atoms und später dann die Ionisation des einfach geladenen Ions, sondern unmittelbar in einem Prozess, der sich nicht in Einzelschritte zerlegen lässt. Das ist nur möglich, wenn die beiden Elektronen korreliert sind. Obwohl die Ionisation ein typisch quantenmechanischer Prozess zu sein scheint (der manchen Textbüchern zufolge die Quantennatur des Lichts beweist), haben rein klassische Simulationen mit Erfolg die verfügbaren Daten beschrieben, jedenfalls qualitativ. Wäre dies allgemein in der Mehrelektronendynamik zutreffend, dann hätte es weitreichende Folgen, denn klassische Simulationen sind ungleich einfacher als quantenmechanische. In der Tat sind exakte quantenmechanische Rechnungen für mehr als zwei Teilchen bisher praktisch unmöglich. In einer unlängst publizierten Arbeit zeigen wir Grenzen auf für diesen klassischen Zugang. Wir führen nämlich einen bekannten Effekt -- eine qualitative Änderung in der Elektron-Elektron-Impuls-Korrelation bei abnehmender Laserintensität -- auf eine quantenmechanische Ursache zurück, nämlich die Interferenz der Beiträge verschiedener Ionisationsszenarien.

Den üblichen Vorstellungen zufolge verläuft die nichtsequentielle Doppelionisation (NSDI) als Dreistufenprozess: zunächst wird ein Elektron durch einen Tunnelprozess frei. Dieses Elektron vollführt dann eine oszillatorische Bewegung im Laserfeld, bei der es wieder mit dem Ion zusammenstoßen kann. Dabei wird das zweite Elektron freigesetzt. Sofern die kinetische Energie des ersten Elektrons dazu ausreicht, kann dies in einem direkten Stoß erfolgen ("recollision impact ionization", RII). Andernfalls befördert das stoßende Elektron zunächst das gebundene in einen angeregten Zustand, aus dem es dann später heraustunnelt ("recollision excitation with subsequent ionization", RESI), vgl. Fig. 1. Die beiden Szenarien führen zu unterschiedlichen Impulsverteilungen der beiden Elektronen. Wenn man nämlich, wie in Fig. 2, die Zahl der Ereignisse gegenüber den longitudinalen (parallel zur Laserpolarisation) Impulskomponenten der beiden Elektronen aufträgt, dann führt der RII Mechanismus zu einer Konzentration im ersten und dritten Quadranten (d.h, die beiden Elektronen neigen dazu, Seite an Seite in derselben Richtung zu laufen), während der RESI Mechanimus keine solche Bevorzugung zur Folge hat (die Elektronen laufen ebenso gern in derselben wie in entgegengesetzter Richtung). Experimentell hat sich aber herausgestellt, dass für Argon bei niedrigen Intensitäten Elektronemission in entgegengesetzter Richtung deutlich bevorzugt ist [Liu et al., Phys. Rev. Lett. 101, 053001 (2008)].

Die theoretische Beschreibung der NSDI ist im Wesentlichen drei verschiedenen Modellen gefolgt: quantenmechanische Rechnungen im Rahmen der sogenannten "strong-field approximation," Lösung der vollständig klassischen Zwei-Elektron-Bewegungsgleichungen und semiklassische Modelle, bei denen das erste Elektron quantenmechanisch heraustunnelt, anschließend aber den klassischen Bewegungsgleichungen folgt [einen Review kann man z. B. in Rev. Mod. Phys. 84, 1011 (2012) finden]. Erstaunlicherweise haben das rein klassische und die semiklassischen Modelle bisher recht gut alle verfügbaren Daten beschreiben können.

In einer neueren Arbeit haben wir quantenmechanische Rechnungen vorgelegt, die berücksichtigen, dass das einfach geladene Argonion verschiedene angeregte Zustände wählen kann, die im RESI Mechanismus berücksichtigt werden müssen. Die Beiträge dieser verschiedenen Kanäle in denselben Endzustand müssen in der Ionisationsamplitude kohärent addiert werden. Die resultierende Interferenz führt dazu, dass die Symmetrie zwischen den verschiedenen Quadranten derart gebrochen wird, dass bei niedrigen Intensitäten die Emission in entgegengesetzter Richtung dominiert. Die Ergebnisse stimmen recht gut mit den Daten überein. Da sowohl die Existenz diskreter angeregter Zustände wie auch die Interferenz von deren Beiträgen keine klassischen Entsprechungen haben, scheint dies ein erster klarer Effekt der Quantenmechanik in der NSDI zu sein, der die unvermeidbaren experimentellen Beschränkungen wie focal averaging, Mittelung über unbeobachtete Impulskomponenten usw., überlebt.

Referenz: "Quantum effects in double ionization of argon below the threshold intensity," XL. Hao, J. Chen, WD. Li, B. Wang, X. Wang, and W. Becker, Phys. Rev. Lett. 112, 073002 (2014)

http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.112.073002

Fig 1

Abb. 1: Illustration des RESI (rescattering excitation with subsequent ionization) Mechanismus. Das Wechselwirkungspotential zwischen dem Elektron und dem Laserfeld ist durch die rote gerade Linie gegeben (zu einer Zeit da das Feld das Elektron nach rechts zieht; eine halbe Periode später ist es umgekehrt, und das Feld zieht nach links). Die blaue Linie gibt das "effektive Potential" wieder. Es ist die Summe des Wechselwirkungspotentials und des Potentials, das das Elektron an das doppelt positive geladene Ion bindet. Das zuerst frei gewordene Elektron, das durch das Feld zu dem einfach geladenen Ion zurück getrieben wird, ist durch den horizontalen grünen Pfeil dargestellt. Es befördert das zweite gebundene Elektron (vertikale grüne Pfeile) in einen angeregten Zustand, aus dem es durch Feldionisation frei wird (horizontale unterbrochene Linien).

 

Abb. 1  
Fig. 2 Abb. 2: Beispiele der Elektron-Elektron-Impulsverteilungen, die man bei verschiedenen Szenarien der Doppelionisation erwartet. Die beiden Achsen entsprechen den Impulskomponenten der beiden Elektronen parallel zum Laserfeld und die Dichte gibt die Zahl der Ereignisse mit diesen Impulsen wieder. Die übrigen Impulskomponenten sind nicht gemessen oder aufsummiert. Wenn die beiden Elekronen unkorreliert sind, erwartet man eine Verteilung wie in (a). Die Bilder in (b) und (c) sind nur möglich, wenn eine Korrelation vorliegt. Bild (b) entspricht dem RII Mechanismus: die beiden Elektronen gehen "Seite an Seite" in dieselbe Richtung. Die Abstände der Zentren der beiden Verteilungen vom Ursprung sind dem Impuls wieder, den die beiden Elektronen nach ihrer inelastischen Kollision durch Beschleunigung im Feld erlangen; die Durchmesser entsprechen der Energie, die das erste Elektron in die Kollision einbringt. Bild (c) illustriert eine mögliche Verteilung aus dem RESI Mechanismus. Hier kann das zweite, in einem angeregten Zustand befindliche Elektron einen halben Laserzyklus später frei werden (oder nach einem ungeraden Vielfachen von halben Zyklen), sodass die beiden Elektronen in umgekehrter Richtung davonlaufen.
Abb. 2  
Figure 3 Abb. 3: Verteilung der longitudinalen Elektronenimpulse (parallel zur Laserpolarisation) bei der nichtsequentiellen Doppelionisation von Argon durch ein 800 nm Laserfeld bei verschiedenen Intensitäten: (a) und (b) 4 x 1013 W/cm2 (c) und (d) 7 x 1013W/cm22; (e) und (f) 9 x 1013 W/cm2. In der oberen Reihe sind die Beiträge der verschiedenen Kanäle (vgl. die angeregten Zustände in Fig. 1) inkohärent und in der unteren kohärent addiert unter Berücksichtigung der entsprechenden Phasen. Der Vergleich macht den dramatischen Effekt der quantenmechanischen Interferenz deutlich.
Abb. 3  

Kontakt: Dr. Wilhelm Becker, Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie


 
     
 



Geheimnissen von explodierenden Clustern auf der Spur

21 Februar 2014

Die Untersuchung der Dynamik von Cluster-Explosionen mit Hilfe von intensiven extrem-ultravioletten (XUV) Pulsen war bisher begrenzt auf Großforschungseinrichtungen wie Freie Elektronen Laser. In einer kürzlichen Publikation wurde gezeigt, dass die Erforschung von Clustern jetzt auch mit intensiven XUV Pulsen in einem Labor mit einer neuentwickelten Lichtquelle möglich ist, die auf der Erzeugung von Höheren Harmonischen basiert. Das erste Mal wurde die Formierung von hoch angeregten Rydberg-Atomen durch Elektron-Ion-Rekombination während der Expansion von Clustern nachgewiesen, die anfänglich durch einen XUV-Puls ausgelöst wurde und die neue Einblicke in den Zersetzungsprozess des Clusters bietet.

Ein intensiver Lichtpuls, der mit schwach gebundenen van-der-Waals Clustern bestehend aus Tausenden von Atomen wechselwirkt, kann schließlich zu der Explosion des Clusters und dessen vollständiger Zersetzung führen. Während dieses Prozesses treten neuartige Ionisationsmechanismen auf, die nicht in Atomen beobachtet werden. Mit einem ausreichend intensiven Lichtpuls werden viele Elektronen von ihren Atomen losgelöst, die sich innerhalb des Clusters bewegen können und ein Plasma mit den Ionen auf einer Nanometer-Skala formen, ein sogenanntes Nanoplasma. Durch Kollisionen zwischen den Elektronen können einige von ihnen schließlich ausreichend Energie erhalten, um dem Cluster zu entfliehen. Ein Großteil der Elektronen bleibt jedoch gefangen im Cluster. Es wurde theoretisch vorhergesagt, dass im Nanoplasma Elektronen mit Ionen rekombinieren, um Rydberg-Atome zu formen, es gibt jedoch noch keinen experimentellen Beweis für diese Hypothese. Vorhergehende Experimente wurden an Großforschungsanlagen wie Freien Elektronen Lasern durchgeführt, die eine Größe von hunderten von Metern bis hin zu Kilometern haben, und bereits überraschende Ergebnisse gezeigt haben wie z.B. die Erzeugung von sehr hohen Ladungszuständen, wenn ein intensiver XUV-Puls mit einem Cluster wechselwirkt. Der Zugang zu diesen Einrichtungen ist jedoch stark begrenzt, und die experimentellen Bedingungen sind extrem herausfordernd. Von daher ist die Verfügbarkeit von intensiven Lichtpulsen im extrem-ultravioletten Bereich aus anderen Quellen wichtig, um ein besseres Verständnis der verschiedenen Prozesse zu erlangen, die in Clustern und anderen ausgedehnten Objekten wie Bio-Molekülen stattfinden, wenn sie intensiven XUV-Pulsen ausgesetzt sind.

Wissenschaftler vom Max-Born-Institut haben eine Lichtquelle entwickelt basierend auf dem Prozess der Höheren Harmonischen Erzeugung. Ein intensiver Lichtpuls im extrem-ultravioletten Bereich mit einer Dauer von 15 fs (1fs=10-15s) hat im Experiment mit Clustern interagiert, die aus Argon- und Xenon-Atomen bestanden. In der aktuellen Ausgabe von Physical Review Letters (Vol. 112-073003 publ. 20 February 2014) präsentieren Bernd Schütte, Marc Vrakking und Arnaud Rouzée die Ergebnisse dieser Untersuchungen, die eine sehr gute Übereinstimmung mit vorher erzielten Ergebnissen von Freien Elektronen Lasern zeigen. In Zusammenarbeit mit den Theoretikern Mathias Arbeiter und Thomas Fennel von der Universität Rostock war es möglich, die Ionisationsprozesse im Cluster numerisch zu simulieren und die experimentellen Ergebnisse zu reproduzieren. Desweitern wurde durch den Einsatz der sogenannten Velocity Map Imaging Technik eine bisher unentdeckte Verteilung von sehr langsamen Elektronen beobachtet, die auf die Formierung von hoch angeregten Rydberg-Atomen durch Elektron-Ion Rekombinationsprozesse während der Cluster-Expansion schließen lässt. Aufgrund der geringen Bindungsenergie der Elektronen ist das statische elektrische Feld des Detektors ausreichend stark, um die Rydberg-Atome zu ionisieren, was zur Emission von sehr langsamen Elektronen führt. Dieser Prozess ist auch bekannt als Frustrierte Rekombination und konnte experimentell nun das erste Mal nachgewiesen werden. Die aktuellen Ergebnisse könnten auch erklären, warum in vorherigen Experimenten mit intensiven Röntgen-Pulsen hohe Ladungszustände bis zu Xe26+ in Clustern beobachtet wurden, obwohl eine Vielzahl an Rekombinationsprozessen erwartet wird. Desweiteren bietet ein Experiment basierend auf einer Höheren Harmonischen Quelle in der Zukunft die Möglichkeit, Anrege-Abfrage Experimente in Clustern und anderen ausgedehnten Objekten durchzuführen mit einer zeitlichen Auflösung bis hinunter in den Attosekunden-Bereich.

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Abbildung 1: Flugzeit-Spektrum für Xenon-Atome und Cluster mit einer durchschnittlichen Größe von 36000 Atomen. Für Cluster werden größere Fragmente wie Dimere und Trimere beobachtet. Im Vergleich ist das Verhältnis Xe2+/Xe+ kleiner für Cluster als für Atome, was auf Rekombinationjsprozesse im Nanoplasma des Clusters zurückzuführen ist.

Abbildung 1 (Klick für vergrößerte Darstellung)  
   
rogue-event Abbildung 2: Linke Seite: 2D Impulsabbildung der Elektronen von Argon Clustern mit einer durchschnittlichen Größe von 3500 Atomen, die eine auffällige Verteilung in der Mitte zeigt, zurückzuführen auf die Ionisation von Rydberg-Atomen mit dem Detektor-Feld. Rechte Seite: Das Spektrum der kinetischen Energie (schwarze Kurve) zeigt eine gute Übereinstimmung mit numerischen Simulationen, die für Intensitäten von 5x1011 W/cm2 (rot), 1x1012 W/cm2 (grün) und 2x1012 W/cm2 (violett) gezeigt sind.
Abbildung 2 (Klick für vergrößerte Darstellung)  

 

Originalpublikation: Physical Review Letters

Vollständige Zitation:

Bernd Schütte, Mathias Arbeiter, Thomas Fennel, Marc J. J. Vrakking and Arnaud Rouzée, "Rare-gas clusters in intense extreme-ultraviolet pulses from a high-order harmonic source", Physical Review Letters 112, (2014)

Kontakt

Dr. Bernd Schütte, 030 6392 1248
Prof. Marc J. J. Vrakking, 030 6392 1200
Dr. Arnaud Rouzée, 030 6392 1240

 
     
 


Dissertationspreis Adlershof 2013 geht an Dr. Martin Hempel

14 Februar 2014

Am 13. Februar 2014 wurde der Preisträger für den Dissertationspreis Adlershof 2013 gekürt: Dr. Martin Hempel hat sich gegen zwei weitere Nominierte durchgesetzt und nach einhelliger Meinung der Jury seine Doktorarbeit „Defekt-Mechanismen in Dioden-Lasern unter hoher optischer Last: Der Catastrophic Optical Damage” in der Endentscheidung am besten präsentiert.

Martin Hempel hatte bereits als Diplomand seine Begeisterung für die Erforschung neuartiger Halbleiterlaser entdeckt und als Doktorand am MBI die ultimativen Leistungsgrenzen dieser universell einsetzbaren Laser untersucht. Dabei beschäftigte sich Hempel insbesondere mit dem sog. Catastrophic Optical Damage (COD). Dieser bezeichnet die Zerstörung von Halbleiter-Dioden-Lasern bei hohen optischen Intensitäten. Dabei wird ein Volumen von ca. 1 µm3 des Laser-Materials durch absorbiertes Laserlicht innerhalb von 1 ns bis zum Schmelzen bei ≈1600°C aufgeheizt. In der Folge breitet sich der Defekt (COD) im Laser mit einer Geschwindigkeit von rund 90 km/h aus. Innerhalb weniger µs wird dadurch der gesamte Laser zerstört, dessen Volumen in etwa 1000-mal größer ist als der Startpunkt des Defekts. In seiner Arbeit konnte Hempel den COD während dessen Entstehung raum-zeitlich verfolgen. Dies brachte neue Einsichten in die physikalischen Mechanismen des Prozesses. Die enge Kooperation mit Herstellern von Halbleiterlasern ermöglicht jetzt eine gezielte Verbesserung der Bauelemente, da deren Schwachstellen im Hochleistungsbetrieb nun schnell und eindeutig identifiziert werden können. .

Über den Preis

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Der Dissertationspreis Adlershof wird seit 2002 jährlich von der Humboldt-Universität zu Berlin, der Initiativgemeinschaft Außeruniversitärer Forschungseinrichtungen in Adlershof e.V. (IGAFA) und der WISTA-MANAGEMENT GMBH verliehen. Drei aufgrund der hohen wissenschaftlichen Qualität ihrer Arbeit vorab von der Jury Nominierte treten mit Kurzvorträgen zum Thema ihrer Dissertation gegeneinander an. Die Jury entscheidet im Anschluss, wer nicht nur sehr gut forschen, sondern auch mitreißend und überzeugend vortragen kann.

Abbildung 1 (Klick für vergrößerte Darstellung)  
   
rogue-event Rekonstruiertes COD-Schadensbild (grau) in der Laser-Ebene. Mittels einer Thermokamera wurden zeitaufgelöst Bilder der Wärmestrahlung, welche vom COD ausgeht, von der Seite des Bauelements und gleichzeitig von der Vorderseite aufgenommen. Die Schwerpunktskoordinaten dieser, aus zwei Richtungen beobachteten, Wärmesignaturen wurden nun als schwarze Punkte in das x-z-Diagramm (x entlang der Laser-Front-Facette, z entlang der Resonatorachse) eingetragen. Dadurch ist es möglich die Defektstruktur im Inneren des Bauelements raum-zeitlich aufgelöst zu verfolgen. Im oberen Bildteil sind Wärmebilder zu verschiedenen Zeiten, gesehen von der Front-Facette aus, dargestellt. Die Zeitpunkte sind im x-z-Diagramm entsprechend gekennzeichnet. Die gleichbleibende Signalhöhe deutet auf eine konstante Temperatur an der Defektfront hin. Aus den Zeit- und Orts-Daten ergibt sich eine Propagationsgeschwindigkeit des Defekts von ca. 90 km/h.
Abbildung 2 (Klick für vergrößerte Darstellung)  
   
rogue-event Elektronen-Mikroskopie an einer durch COD geschädigten Probe. Links ist gestrichelt die Position der Front-Facette angedeutet. Deutlich ist die Materialaufwölbung in diesem Bereich zu erkennen. Der Schaden der aktiven Laser-Schicht zieht sich von dort aus bis zum rechten Bildrand. Eine Materialanalyse des geschädigten Bereichs hat ergeben, dass bei dem gesamten Schadenswachstum eine Temperatur von annähernd 1600°C vorlag
Abbildung 3 (Klick für vergrößerte Darstellung)  

 

Kontakt

Dr. Martin Hempel, 030 6392 1453

 
     
 

Moleküle in Echtzeit – wie Wasserstoffbrücken Struktur und Funktion bestimmen

5. Januar 2010

ercProf. Thomas Elsässer vom Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie in Berlin erhält vom Europäischen Forschungsrat (ERC) einen „Advanced Grant“ in Höhe von 2,49 Millionen Euro. Ziel des ausgezeichneten Forschungsprojekts ist die Aufklärung extrem schneller Prozesse, die die Eigenschaften von Wasserstoffbrücken in molekularen Systemen bestimmen.

Thomas Elsässer ist einer der international führenden Wissenschaftler auf dem Gebiet der Erforschung ultraschneller Prozesse in kondensierter Materie. Sein Projekt dient der Aufklärung molekularer Strukturänderungen auf der Längenskala einer chemischen Bindung und auf der ultrakurzen Zeitskala molekularer Bewegungen. Es schlägt damit eine Brücke zwischen Physik, Chemie und Biologie. Die „ERC Advanced Grants“ werden für herausragende Forschungsprojekte renommierter Wissenschaftler aus ganz Europa vergeben und sind heiß begehrt.

Wasserstoffbrücken sind als schwache chemische Bindungen eine der fundamentalen Wechselwirkungen in der Natur. Sie bestimmen einerseits die Struktur biologischer Moleküle, etwa der Desoxyribonukleinsäure (DNS), des Trägers der genetischen Information in der Zelle. Andererseits unterliegen Wasserstoffbrücken auf Grund ihrer geringen Bindungsstärke Fluktuationen, die beispielsweise in Wasser zu extrem schnellen Veränderungen in der Anordnung der Wassermoleküle führen. Dabei werden Wasserstoffbrücken immer wieder gebrochen und neu geformt. Trotz intensiver Forschung ist die strukturelle Dynamik von Wasserstoffbrücken, die wesentlich im Femtosekundenbereich abläuft (1 Femtosekunde = 10-15 s = 1 Millionstel einer Milliardstel Sekunde), erst in Ansätzen bekannt.
Im Rahmen des ausgezeichneten Projekts werden neuartige Methoden der Ultrakurzzeitoptik vom Infrarot- bis zum Röntgenbereich für die Untersuchung von Wasserstoffbrücken eingesetzt. Ziel ist die Bestimmung molekularer Strukturen in Echtzeit, d.h. molekulare Prozesse werden mit ultrakurzen Lichtimpulsen ausgelöst und verfolgt. Mit Röntgenimpulsen, deren Wellenlänge ungefähr der Länge einer chemischen Bindung entspricht, lässt sich dabei direkt eine Abfolge von "Schnappschüssen" der Molekülstrukturen aufnehmen. Infrarotimpulse geben Einblick in lokale Bewegungen und Kopplungen molekularer Gruppen. In den Experimenten wird die Wechselwirkung von DNS-Molekülen mit ihrer wässrigen Umgebung untersucht, d.h. die Kopplung von Wassermolekülen an verschiedene Einheiten der DNS-Doppelhelixstruktur, die Fluktuationen der Wasserhülle um die DNS und die Rolle des Wassers für die Umverteilung und den Transport von Energie aus der DNS in ihre Umgebung. Da Wasserstoffbrücken bei nahezu allen biochemischen Reaktionen eine wichtige Rolle spielen, kommt den Ergebnissen eine universale Bedeutung zu. In einem weiteren Projektteil werden in wasserstoffverbrückten molekularen Kristallen Strukturen bestimmt, die durch die Umverteilung von Ladungen und den Transport von Protonen entstehen. Diese elementaren chemischen Prozesse sind entscheidend für die elektrischen Eigenschaften der Kristalle, die als Ferroelektrika Anwendungspotential für neuartige elektronische Bauelemente besitzen.

Informationen zur Person Thomas Elsässer sind unter http://staff.mbi-berlin.de/elsasser/ zu finden.

   
   

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