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Archiv: Highlights am MBI
Highlights 2013
   
 


Monsterwellen im optischen Experiment - der Sturm im Reagenzglas

13 Dezember 2013

Zufällige Ereignisse in der Natur unterliegen oft einer sogenannten Normalverteilung, die es erlaubt, die Wahrscheinlichkeit extremer Ereignisse zuverlässig vorauszusagen. Es gibt nun insbesondere in der Meteorologie eine Reihe von Prozessen, bei denen extrem starke und zerstörerische Ereignisse häufiger auftreten als sich aus langjähriger Beobachtung schwächerer Ereignisse vorhersagen ließe. Beispiele hierfür sind unerwartet starke Stürme oder andere Extremwetterereignisse, ein weiteres das Auftreten von sogenannten Monsterwellen im Meer.

Vor 5 Jahren wurde nun qualitativ ähnliches Verhalten bei der Propagation von intensiven Lichtimpulsen durch eine Glasfaser beobachtet, also in einem völlig unterschiedlichen physikalischen System. Da die Beobachtung extremer Impulsenergien in diesem System verhältnismäßig wenig Aufwand erfordert, hat diese Beobachtung ein eigenes Forschungsgebiet über „optische Monsterwellen” initiiert. In einer bei Physical Review Letters erschienenen Arbeit stellen Forscher des Max-Born-Instituts ein neues optisches System vor, in dem Monsterwellen auftreten. Anders als in allen Vorgängerarbeiten ist dieses Phänomen durch atmosphärische Turbulenz in einer Gaszelle verursacht, also eine Art Sturm im Reagenzglas und somit durch ein mikroskopisches meteorologisches Phänomen. Wird in einer solchen Zelle ein Bündel hochintensiver paralleler Lichtstrahlen (sogenannte Filamente) erzeugt, so kann die Turbulenz zur kurzzeitigen Verschmelzung von Einzelstrahlen führen, die mit dem bloßen Auge beobachtbare Lichtblitze erzeugt. Eine genaue Analyse der experimentellen Daten zeigt, dass die statistische Verteilung dieser Lichtblitze viel extremer ist als jene von meteorologischen Ereignissen. Meereswellen gelten bereits als Monsterwellen, wenn sie die signifikante Wellenhöhe um einen Faktor zwei überschreiten. Im optischen System treten hingegen sogar Lichtblitze auf, die die charakteristische Intensität um einen Faktor 10 übertreffen, also wirklich raues optisches Wetter.

rogue-event Aufeinanderfolgende Schnappschüsse einer gemessenen optischen Monsterwelle. Die Intensität ist als Wellenhöhe dargestellt. Das Ereignis ist räumlich und zeitlich isoliert. Die Welle taucht innerhalb von einer Hundertstelsekunde ohne Vorankündigung auf und verschwindet ebenso schnell wieder.
Abbildung 1 (Klick für vergrößerte Darstellung)  


Originalpublikation: Physical Review Letters, DOI: 10.1103/PhysRevLett.111.243903

Vollständige Zitation:

Simon Birkholz, Erik T. J. Nibbering, Carsten Brée, Stefan Skupin, Ayhan Demircan, Goëry Genty, and Günter Steinmeyer, "Spatiotemporal Rogue Events in Optical Multiple Filamentation", Physical Review Letters 111, 243903 (2013)

Kontakt

Günter Steinmeyer, 030 6392 1440

 
   
 

Internationales Forscherteam des MBI & AMOLF in den „top 10 breakthroughs” in „physicsworld.com” 2013

Das Redaktionsteam von Physics World, dem Mitgliedermagazin des britischen Institute of Physics (IOP), hat Marc Vrakking, Direktor des Max-Born-Institutes und Aneta Stodolna, Doktorandin am niederländischen FOM Institute AMOLF sowie weitere Wissenschaftler aus Europa und USA für ihre fundamentalen Forschungserkenntnisse ausgezeichnet. Das Forschungsteam schaffte es unter die Auswahl der 10 besten 2013 in physicworld.com.

13 Dezember 2013



 

 

 

Das internationale, vom MBI koordinierte Team wird für die Arbeit „Quantum microscope peers into the hydrogen atom” ausgezeichnet, in der gezeigt wird, dass die Knotenstruktur von Elektronen-Orbitalen eines Wasserstoffatoms in einem statischen elektrischen Feld durch Photoionisations-Mikroskopie direkt erhalten werden kann. Die Beobachtung wurde mit Hilfe eines neu entwickelten „Quantenmikroskops“ ermöglicht, welche die Photoionisations-Mikroskopie zur direkten Darstellung der Struktur nutzt. Das Team hat damit gezeigt, dass die „Photoionisations-Mikroskopie”, deren Anwendung erstmals vor 30 Jahren vorgeschlagen wurde, experimentell realisiert und als Werkzeug zur Erforschung von Feinheiten der Quantenmechanik genutzt werden kann.

Weiterführende Information darüber finden Sie unter „Highlights & Aktuelles”, 21. Mai 2013, „Wasserstoffatome unter der Lupe. Direkte Beobachtung von Knotenstrukturen in elektronischen Zuständen des Wasserstoffatoms”.

Originalpublikation: Physical Review Letters: http://prl.aps.org/abstract/PRL/v110/i21/e213001

Über die Auszeichnung
Das Redaktionsteam von Physics World hat aus über 350 Veröffentlichungen in „physicsworld.com” die 10 besten Beiträge von 2013 ausgewählt, basierend auf nachstehenden Kriterien: fundamentale Bedeutung für die Forschung, signifikanter Wissensgewinn, enge Verknüpfung von Theorie und Experiment sowie von Interesse für Physiker generell.

Die vollständige Liste über die „Top 10 Breakthroughs 2013” finden Sie unter: physicsworld.com

 

Kontakt

Aneta Stodolna, FOM Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, Niederlande
Prof. Marc J.J. Vrakking, Tel: +49-30-6392 1200, Max-Born-Institut, Max Born Straße 2A, D-12489 Berlin

 
   
 

Wie man Elektronen entlang chemischer Bindungen verschiebt

Mit Femtosekunden-Röntgen-Blitzen hat das Team von Projekt 3.3 die Bewegung von Elektronen in einem starken elektrischen Feld direkt und räumlich aufgelöst abgebildet. Bewegte Röntgenbilder von kristallinem Lithiumhydrid zeigen, dass die elektrische Abstoßung der Elektronen entscheidenden Einfluß auf die Bewegungsrichtung der Elektronen hat.

19. November 2013

Ein ionischer Kristall ist eine regelmäßige Anordnung von positiv und negativ geladenen Ionen im Raum. Ein Prototypmaterial ist das uns bekannte Kochsalz Natriumchlorid (NaCl) mit würfelförmigen Elementarzellen. Dieser Würfel enthält positiv geladene Na+ Ionen, denen ein Elektron fehlt, das jeweils an ein negativ geladenes Cl- Ion abgegeben wurde (Bild 1). Ein weiteres Material mit Kochsalzstruktur ist Lithiumhydrid (LiH) bestehend aus Li- und H-Atomen. Im Gegensatz zum ionischen Kochsalz Na+Cl- berechnen sich die Ladungen bei Lithiumhydrid wie Li0.5+H0.5-, eine Art Mischvariante zwischen dem ionsichen Fall Li+H- und dem kovalent gebundenen Fall Li0+H0-, in dem die Atome neutral bleiben. Das spezielle Verhalten von LiH hat seinen Ursprung in den starken, elektrischen Kräften zwischen allen geladenen Teilchen im Kristall. Die räumliche Anordnung der Elektronen ist durch die Minimierung der elektrischen Gesamtenergie bestimmt. Bei Anlegen eines äußeren elektrischen Feldes werden die Elektronen in Bewegung versetzt, die ebenfalls stark durch die räumlichen Korrelationen aller Elektronen beeinflußt wird. Obwohl Elektronen-Korrelationen ein Thema zahlreicher theoretischer Publikationen sind, sind direkte experimentelle Einsichten in dieses wichtige Thema bislang sehr spärlich.

Das Team von Projekt 3.3 konnte nun erstmals solche Elektronen-Korrelationen direkt in Raum und Zeit beobachten, indem es die Elektronenbewegung in Form einer zeitabhängigen Landkarte der Elektronenverteilung erfasste. In den Experimenten werden die Elektronen durch ein sehr starkes elektrisches Feld in Bewegung gesetzt, welches nur in einem sehr kurzen Zeitinterval von 50 fs (1 fs = 10-15 s) mittels eines optischen Lichtimpulses an den LiH-Kristall angelegt wird. Die veränderte Elektronenverteilung wird mittels 100 fs langen Röntgenblitzen, die an der Probe gestreut werden, gemessen. In der aktuellen Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review Letters http://prl.aps.org/abstract/PRL/v111/i21/e217401 [111, 217401 (2013)] präsentieren Vincent Juvé, Marcel Holtz, Flavio Zamponi, Michael Wörner, Thomas Elsässer und Andreas Borgschulte zeitabhängige Elektronendichte-Landkarten, die eine extrem schnelle Verschiebung von elektronischer Ladung von den Li0.5+ zu den H0.5- Ionen über eine Distanz von 0.2 Nanometer (1 nm = 1 Milliarstel Meter) zeigen. Dieses völlig unerwartete Verhalten bedeutet, dass das Material bei Anlegen eines elektrischen Feldes mehr ionisch wird. Diese Beobachtung steht im Gegensatz zum üblichen Verhalten ionischer Systeme, etwa von LiBH4 oder NaBH4.

Da das elektrische Feld des optischen Impulses seine Richtung alle 1.3 fs wechselt, wird das Elektron zwischen zwei Ionen etwa mit einem Prozent der Lichtgeschwindigkeit (c = 300.000 km/s) hin und her gezogen. Nach dem optischen Impuls kehrt das Elektron zurück und die ursprüngliche Elektronverteilung ist wieder hergestellt. Qualitativ lässt sich die unerwartete Elektronenbewegung folgendermaßen erklären: Das elektrische Feld beschleunigt die Elektronen in einer Weise, dass sie gleichmäßiger über die Elementarzelle verteilt werden. Da Li ursprünglich mehr Elektronen hat, führt diese Umverteilung zum Verlust von Elektronen. Aufgrund der sehr kleinen Anzahl von Elektronen in LiH tragen alle Elektronen zu diesem Effekt bei, sodass die Elektronenverteilung sehr empfindlich auf Korrelationseffekte ist, was theoretische Berechnungen bestätigen. Die Manipulation von Elektronenverteilungen mittels starker elektrischer Felder stellt eine interessante Möglichkeit dar, die Matrialeigenschaften auf sehr kurzen Zeitskalen zu kontrollieren, welche beispielsweise in ultraschnellen elektrischen Schaltern technische Anwendung finden könnte.

Kristalle mit Kochsalzstruktur. Oberer Kristall: Kochsalz (NaCl) mit blauen Kugeln für die Na+ Ionen und grünen Kugeln für die Cl- Ionen. Unterer Kristall: Lithiumhydrid (LiH) mit kleinen blauen Kugeln für die Li0.5+ Ionen und weißen Kugel für die H0.5- Ionen. Die grau schattierte Ebene zeigt die Schnittebene für die Elektronendichte-Landkarten in Abbildung 2.

Abbildung 1 (Klick für vergrößerte Darstellung)  
   
Elektronendichte-Landkarten von LiH in der grau-schattierten Ebene von Abbildung 1 für Zeiten vor (linkes Teilbild), während (mittleres Teilbild) und nach (rechtes Teilbild) der Wechselwirkung mit dem starken elektrischen Feld des optischen Lichtimpulses. Die Konturbilder zeigen die Elektronendichte (Ladung pro Volumen). Das elektrische Feld bewegt elektronische Ladung von den Li0.5+ zu den H0.5- Ionen, was das Material mehr ionisch macht.
Abbildung 2 (Klick für vergrößerte Darstellung)  

Kontakt

Dr. Michael Wörner, Tel: +49-30-6392 1470
Dr. Vincent Juvé, Tel.: +49-30-6392 1472
Prof. Thomas Elsässer, Tel.: +49-30-6392 1400



 
   
 

Gefangenschaft entscheidet das Elektronen Rennen

Ultrakurze Lichtblitze mit der richtigen Energie können auf ein in einem Fullerenkäfig eingeschlossenes Atom gestrahlt werden, um Elektronen aus verschiendenen Quantenzuständen herauszukicken. Jüngst wurde theoretisch demonstriert, dass es aufgrund dieser Gefangenschaft des Atoms zu einer spektakulären Bevorzugung kommt: Ein Elektron entkommt schneller aus dem Käfig als das andere. Für freie Atome ist die verzögerte Antwort verschiedener austretender Elektronen auf das eingestrahlte Licht bekannt. Aber ist dieses Verhalten auch dann richtig, wenn das Atom innerhalb eines Fullerens gefangen gehalten wird? Jüngst wurde ein Versuch unternommen, diese Frage für ein in C60 eingeschleustes Argon Atom zu beantworten.

15. November 2013

Wenn Licht mit genug Energie auf ein Material auftrifft, wird Energie vom Licht in das Material transferiert, worauf anschließend Elektronen aus verschiedenen Quantenzuständen aus dem Material herausgekickt werden. Bis vor kurzem war es allerdings nicht möglich den Zeitpunkt der Lichtabsorption des Lichts von dem Material zu bestimmen, d.h. ob die Reaktionszeit auf die Lichtabsorption endlich ist, was zu einer Verzögerungszeit in der Photoemission führen würde, oder ob der Ausstoß des Photoelektrons instantan erfolgt. Mit dem gewaltigen technologischen Fortschritt im Erzeugen von ultrakurzen Lichtblitzen im Attosekunden Bereich (1 as = 10-18 s), wird die Untersuchung verschiedener langjähriger fundamentaler Fragestellungen über die dynamischen Aspekte der Photoemission in Echtzeit möglich. In Experimenten wurde eine endliche Verzögerungszeit der Photoemission aus verschiedenen Quantenzuständen in freien Atomen gemessen. Die gemessene Verzögerungszeit variiert mit der Energie der auftreffenden Lichtblitze und könnte zig-Attosekunden betragen. Das allgegenwärtige Verständnis dieser Messungen ist der dominante Einfluss von Elektronenkorrelation auf die Verzögerungszeit der ausgestoßenen Elektronen. Somit wird der komplexen Wechselwirkung zwischen den Elektronen die endliche Verzögerungszeit zugeschrieben. Die Modellierung solcher komplexer elektronischer Wechselwirkungen und somit die Abschätzung der endlichen Verzögerungszeit während der Photoemission ist sehr anspruchsvoll. Somit haben eine Reihe von provokativen Experimenten, sowie theoretische Arbeiten die Fragestellung der endlichen Verzögerungszeit in der Photoemission in den Fokus gerückt.

In einer in Physical Review Letters [111, 203003 (2013)] http://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.111.203003 erschienenen Arbeit haben ein internationales Team von Theoretikern aus Katar, aus den USA und aus dem Max-Born- Institut, Berlin, versucht diese kontroverse Diskussion über die endliche Verzögerungszeit der Photoemission im freien Argon-Atom beizulegen (siehe Abbildung 1). In der von Gopal Dixit angeleiteten Arbeit wurde zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie benutzt, um die Verzögerungszeit zwischen den 3s und 3p Quantenzuständen im Argon-Atom abzuschätzen. Die abgeschätzte Verzögerungszeit hängt mit der Ableitung der Quantenphase der komplexen Photoionisierungs-Amplitude nach der Energie zusammen. Nachdem die Wichtigkeit von Elektronenkorrelation für die Abschätzung der Verzögerungszeit in einem freien Atom gezeigt wurde, ist es von spontanem Interesse diese Untersuchungen auf Atome, welche in einer bestimmten Umgebung eingesperrt sind, zu erweitern. Ein hervorragendes natürliches Labor für solche Untersuchungen ist ein Atom, welches endohedral in einem Fullerenkäfig gefangen ist (siehe Abbildung 2). Es gibt zwei triftige Gründe für diese Wahl: (i) solche Materialen sind sehr stabil, können kostengünstig bei Raumtemperatur aufbewahrt werden und die Synthese solcher Materialen wird stetig verbessert; und (ii) es wird erwartet, dass die Korrelation des zentralen Atrom mit den Elektronen des umgebenden Käfigs einen spektakulären Einfluss auf die Photoionisierung der atomaren Valenzelektronen hat.
Die örtliche und energetische Nähe des äußeren Elektrons des Argon-Atoms zu einem C60 Elektron führt zur Bildung zweier Ar- C60 Hybrid-Elektronen. Es wurde signifikante Grundzustands-Hybridisierung von Ar 3p mit dem C60 3p Orbital gefunden, was zur Bildung einer symmetrischen und anti-symmetrischen Wellenfunktion führt. Diese Überlappungen sind entscheidend, da die Struktur einer symmetrischen Wellenfunktion derjenigen einer anti-symmetrischen Wellenfunktion über die Region der C60 Schale entgegengesetzt ist, wo beide einen großen Überlapp mit einer Schar von C60 Wellenfunktionen aufweisen, und somit Korrelationen aufbauen können. Diese entgegengesetzten Formen des Überlapps vom einen Hybrid zum Anderen kehrt die Phasen Änderungs-Richtung zwischen zwei Hybrid 3p Emissionen um das entsprechende Cooper Minimum herum um. Als Ergebnis ist die höchste Verzögerung des antisymmetrischen Elektrons näherungsweise doppelt so groß wie der maximale Vorsprung (negative Verzögerung) des symmetrischen Elektrons. Durch die Korrelationen mit den Elektronen des Fullerens entkommt ein Hybrid schneller als der Andere, nämlich um ca. 100 Attosekunden nach der Wechselwirkung mit den ultrakurzen Lichblitzen (siehe Abbildung 3). Der Ursprung eines solchen verblüffenden Verhaltens ist in dem Erhalt der Quanten-Phase begründet. Eine Analogie besteht in der Impulserhaltung bei der Kollision zweier Teilchen, aber in der Zeitdomäne. Die hier vorgestellte Forschung versucht zwei scheinbar unterschiedliche Gebiete aus gegenwärtiger Attosekunden-Wissenschaft und Nanotechnologie zu verbinden und soll die Entwicklung und den Bau ultraschneller Lichtsensoren motivieren, wo die Reaktionszeit von Nanomaterialien auf Licht im Attosekunden-Bereich liegt.

Relative Verzögerungszeit zwischen den 3s und 3p Quantenzuständen des freien Argon-Atoms und der Vergleich mit experimentellen Daten bei drei experimentellen Energien. Da alle ausgestoßenen Photoelektronen am Detektor gesammelt werden, muss die Netto 3p Verzögerung eine statistische Kombination sein, d.h. die Summe der Verzögerungen, welche durch die Verzweigungsverhältnisse der Querschnitte der jeweiligen Photokanäle gewichtet werden. Die Einbeziehung von 3p→ks mitsamt 3p→kd (violette Kurve) auf diese Art und Weise, führt zu einer bemerkenswerten Änderung der Form der relativen Verzögerung in der Nähe des 3p Cooper Minimums.

Abbildung 1 (Klick für vergrößerte Darstellung)  
   
Schematische Darstellung eines endohedral in C60 eingeschlossenen Argon-Atoms. Berechnet wird der Einfluss dieser Gefangenschaft und der Elektronenkorrelationen auf die relative Verzögerungszeit zwischen der atomaren Photoemission aus den Quantenzuständen 3s und 3.
Abbildung 2 (Klick für vergrößerte Darstellung)  
   
Relative Verzögerung zwischen dem 3s und dem Hybrid 3p Quantenzustand (symmetrisch, schwarze Kurve; und anti-symmetrisch, rote Kurve) einschließlich der s-Wellen Kontribution und sein Vergleich mit der relativen Verzögerung im freien Argon-Atom (violette Kurve).
Abbildung 3 (Klick für vergrößerte Darstellung)  

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Dr. Gopal Dixit, +49-30 6392-1213




 
   
 

Echtzeitbeobachtung von Elektronendynamiken in Molekülen

Eine wichtige Anwendung für ultrakurze Laserimpulse mit einer Impulsdauer im Attosekundenbereich (1 as = 10-18s) ist das Kontrollieren von Elektronendynamiken in Molekülen. Würde es gelingen, Elektronen auf ihrer natürlichen Zeitskala von einigen hundert Attosekunden bis wenigen Femtosekunden (1 fs = 10-15s) zu manipulieren, wäre es vielleicht möglich molekulare Prozesse mit unerreichter Präzision zu steuern. Theoretische Arbeiten der letzten Jahre sagen vorher, dass eine Ladung (positive Fehlstelle in der Elektronenverteilung), welche durch plötzliche Ionisation des Moleküls entstanden ist, in der Lage ist, sich in wenigen hundert Attosekunden von einer Seite des Moleküls zur anderen zu bewegen. Diese sogenannte Ladungsmigration mag wiederum die nachfolgenden chemischen Prozesse, z.B. die Dissoziation, beeinflussen, was als „charge-directed reactivity“ (ladungsgesteuerte Reaktivität) bezeichnet wird. Ein erster Schritt diese Vorhersagen experimentell zu nutzen wird es sein, ultraschnelle Elektronenbewegungen in Molekülen experimentell sichtbar zu machen. Die Experimente, welche in den neuen Attosekundenlaboratorien am Max-Born-Institut durchgeführt und in Physical Review Letters veröffentlicht wurden, belegen, dass dies nun erstmals gelungen ist.

18. Juli 2013

Die kürzesten Laserimpulse, welche Wissenschaftler heutzutage erzeugen können, haben eine Impulsdauer von nur 50 - 500 as. In einem Prozess, der „Erzeugung höherer Harmonischer“ (high-order harmonic generation (HHG)) genannt wird, wird ein Edelgas von einem Nahinfrarotlaser ionisiert. Das freigesetzte Elektron wird im Laserfeld in Feldpolarisationsrichtung erst vom Ion weg und danach zum Ion zurück beschleunigt. Hierbei kommt es zur Rekombination und die aufgebrachte Energie, welche benötigt wurde um das Gas zu ionisieren und das freie Elektron zu beschleunigen, wird in Form von Photonen freigesetzt. Die Photonenenergie liegt typischerweise im Bereich von 10 - 100 eV und entspricht einem Vielfachen der Photonenenergie des Nahinfrarotlasers. Da die Periode des Nahinfrarotfeldes im Bereich von nur wenigen Femtosekunden liegt und der Rekombinationszeitpunkt für alle freigesetzten Elektronen etwa gleich ist, kann man optische Impulsdauern im Attosekundenbereich erreichen.

Während Femtosekundenimpulse erfolgreich genutzt wurden um Strukturänderungen in Molekülen zu studieren, benötigt man Attosekundenimpulse um die schnellen Bewegungen von Elektronen in Molekülen zu verfolgen. Nachdem diese ultrakurzen optischen Impulse im Jahr 2001 zum ersten Mal beobachtet worden sind, wurden diese für Studien von verschiedensten Systemen wie Atomen, Molekülen und Festkörpern eingesetzt. In vorangegangen Arbeiten des MBI-Teams wurden bereits Attosekundenimpulse für Pumpe-Probe-Untersuchungen an Molekülen genutzt. Es wurden erste experimentelle Hinweise auf die Kopplung von Elektronen- und Kernbewegungen auf Attosekunden- und Femtosekundenzeitskalen sowie die Auswirkungen der Verschränktheit in Multielektronensystemen gefunden. Es war bisher allerdings nicht möglich reine Elektronendynamiken in neutralen Molekülen mit Attosekundenimpulsen zu studieren.

Die neusten Ergebnisse zur erfolgreichen Beobachtung von molekularen Elektronendynamiken basieren auf „dynamischer Ausrichtung“. Diese Technik wurde schon vor einiger Zeit vom MBI-Team genutzt und ist mittlerweile ein fester Bestandteil von vielen Experimenten, welche die Struktur und Dynamiken von und in Molekülen untersuchen. Wird ein Molekül Laserstrahlung ausgesetzt, die zwar zu schwach ist das System zu ionisieren, aber stark genug um im Molekül einen Dipol zu induzieren, so richtet sich die polarisierbarste Molekülachse entlang der Laserpolarisationsachse aus. Mit Hilfe dieser dynamischen Ausrichtung gelingt es Prozesse, welche im Molekülbezugssystem stattfinden, im Laborbezugssystem zu studieren.

In den kürzlich veröffentlichten Experimenten, die vom MBI-Team zusammen mit Kollegen aus Lyon (Frankreich) und Lund (Schweden) durchgeführt wurden, konnte dieser oszillierende Dipol direkt beobachtet werden. Das Molekül wurde durch einen Attosekundenimpulszug ionisiert, der zum Feld des dipolinduzierenden Nahinfrarotlasers synchronisiert war. Je nach Phase zwischen Pumpe- und Probeimpuls war die Ionisationswahrscheinlichkeit deutlich verschieden. Waren die Blitze des Attosekundenimpulszugs synchronisiert zum Nulldurchgang des Nahinfrarotfeldes (Abbildung 1 (a)), so war die Ionisationsausbeute kleiner als wenn die Blitze mit den Extrema des Nahinfrarotfeldes synchronisiert wurden (Abbildung 1 (b)). Der Grund hierfür ist die Energie- und Impulserhaltung. Vorausgesetzt die Photonenenergie im Attosekundenblitz ist ausreichend, ist es deutlich einfacher Elektronen aus dem Molekül zu lösen, welche sich dicht an den atomaren Kernen bewegen. Diese Aufenthaltswahrscheinlichkeit wird aber durch das Nahinfrarotfeld periodisch verändert (Abbildung 1 (c)), was zu einer Modulation des Ionisationswechselwirkungsquerschnittes führt (Abbildung 2).

Das Pumpe-Probe-Experiment wurde für verschiedene Moleküle durchgeführt, wobei sich der o.g. Effekt linear mit der Polarisierbarkeit der Moleküle veränderte (Abbildung 2). Die experimentelle Anordnung kann als erste Implementierung der Stark-Spektroskopie auf Attosekundenzeitskala interpretiert werden. Mit dieser Methode wird die Antwort des Moleküls auf ein äußeres elektrisches Feld optisch abgefragt. Zukünftige Experimente des MBI-Teams werden sich mit transienter Absorption mit Attosekundenzeitauflösung beschäftigen. Außerdem sollen optische Attosekundenimpulse genutzt werden um intrinsische Ladungsbewegungen in Molekülen, welche nicht durch ein externes Laserfeld induziert wurden, zu beobachten.

Der Attosekundenimpulszug (blau) ist entweder synchronisiert mit den Nulldurchgängen des Nahinfrarotfeldes (rot) (a) oder zu dessen Extrema (b). In diesem Fall wird das Molekül ionisiert, wenn seine Elektronendichteverteilung vom Nahinfrarotfeld verändert wurde. Diese Veränderung der Elektronendichte ist in (c) für molekularen Stickstoff gezeigt. Hierbei bedeutet rot, dass sich die Dichte in diesem Teil des Moleküls erhöht hat, während blau auf das Gegenteil deutet.
Abbildung1  
   
Gemessene Variation der Ionisationsausbeute als Funktion der Pumpe-Probe-Verzögerung (schwarz). Die Moleküle (molekularer Stickstoff, Kohlenstoffdioxid und Ethen) wurden unter Einwirkung eines Nahinfrarotfeldes durch einen Attosekundenimpulszug ionisiert. Die rote Linie ist das Ergebnis einer Fourieranalyse nahe der doppelten Frequenz des Nahinfrarotlasers.
Abbildung 2  

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Prof. Marc Vrakking, +49-30-6392-1200

Christian Neidel, +49-30-6392-1238


 
   
 

Eine Million mal heller als die Sonne - weißes Licht als extrem kurzer Impuls

 

Wissenschaftler der Leibniz Universität Hannover, des Weierstraß-Instituts für Angewandte Analysis und Stochastik sowie des Max-Born-Instituts für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie haben eine neue Methode für die Erzeugung optischer Weisslichtpulse im sichtbaren und nahinfraroten Spektralbereich entwickelt. Diese Pulse können zu extrem kurzer zeitlicher Dauer komprimiert werden, die nur noch eine einzige Oszillation der Lichtwelle ausmacht.

15. Juli 2013

Die Erzeugung von weißem Licht aus spektral schmalbandiger Laserstrahlung ist einer der faszinierendsten Prozesse in der nichtlinearen Optik. Dieser Mechanismus hat vielfältige Verwendung in der Spektroskopie, in der Messtechnik und in bildgebenden medizinischen Verfahren gefunden. Bei vergleichsweise geringen Lichtleistungen bieten Lichtquellen, die auf optischen Fasern beruhen, exzellente räumliche Kohärenzeigenschaften und eine kleine Strahlungsfläche. Weißlicht-Strahlungsquellen können daher eine spektrale Strahlungsdichte erreichen, die sie millionenfach heller als die Sonne machen.

Die spektralen Kohärenzeigenschaften solcher Strahlungsquellen sind hingegen vergleichsweise bescheiden. Das bedeutet, dass man das Licht der Weißlichtquelle zwar gut auf eine sehr kleine Fläche fokussieren kann, dass aber gleichzeitig eine zeitliche Konzentration der Pulsenergie in ein kleines Zeitintervall unmöglich ist. In der aktuellen Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review Letters [PRL 110, 233901 (2013)] stellen Ayhan Demircan, Shalva Amiranashvili, Carsten Brée und Günter Steinmeyer eine neue Methode vor, um dieses grundsätzliche Problem von Laser-Weißlichtquellen zu umgehen. Dieser Vorschlag sieht vor, zwei Lichtimpulse bei verschiedenen Wellenlängen für die Weißlichterzeugung in einer optischen Faser zu verwenden. Hierzu muss man die Wellenlängen der Pulse so wählen, dass sie mit nahezu gleicher Geschwindigkeit in der Faser propagieren. Ähnlich einem Surfer, der eine Welle abpasst, können die beiden Pulse dann eine langlebige Bindung eingehen, die zu einer intensiven nichtlinearen Wechselwirkung führt. Diese Wechselwirkung füllt die spektrale Lücke zwischen beiden Pulsen schnell mit kohärent erzeugten neuen Spektralkomponenten aus.

Simulationsrechnungen zeigen auf, dass das so erzeugte Superkontinuum direkt ohne weitere Kompressionsmassnahmen die Erzeugung von Pulsen mit zwei optischen Zyklen Dauer ermöglicht. Durch die Verwendung einer geeigneten Dispersionskompensation sollte sogar die Erzeugung eines Ein-Zyklen-Pulses möglich sein. Im Gegensatz zur Einfarben-Erzeugung von Weißlicht-Superkontinua zeigen die Spektren der neuen Quelle einen relativ glatten Intensitätsverlauf, was sie besonders interessant für neue Anwendungen in bildgebenden medizinischen Verfahren macht. Insgesamt ergeben sich somit vielfältige vormals unmögliche Anwendungen dieser faszinierenden neuen hellen Weißlichtquelle.

pic1
Fig. 1: Numerische Simulationen der Zweifarben-Anregung der faserbasierten Weißlichterzeugung. Ein Solitonenimpuls wird mit geringer zeitlicher Verzögerung zusammen mit einem Puls im normalen Dispersionsbereich in eine Glasfaser eingekoppelt. Hierbei kann das Soliton sein zeitliches Profil erhalten, bis es auf die sich langsam zeitlich verbreiternde dispersive Welle trifft. Sobald beide Impulse sich begegnen, sind sie zeitlich aneinander gekoppelt und wechselwirken sodann heftig miteinander. Lediglich ein winziger Teil der dispersiven Welle kann die Barriere durchqueren, die durch das Soliton aufgebaut wird

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Günter Steinmeyer, Tel: +49-30-6392-1440


 
   
 

Wasserstoffatome unter der Lupe

 

Direkte Beobachtung von Knotenstrukturen in elektronischen Zuständen des Wasserstoffatoms

21. Mai 2013

Um die mikroskopischen Eigenschaften von Materie und ihre Wechselwirkungen mit der Umgebungswelt beschreiben zu können, werden in der Quantenmechanik Wellenfunktionen genutzt, deren Struktur- und Zeitabhängigkeit von der Schrödingergleichung beschrieben werden. In Atomen lassen sich mithilfe von elektronischen Wellenfunktionen u.a. Ladungsverteilungen beschreiben, deren Größenordnung weit von unserem alltäglichen Erfahrungshorizont entfernt ist. Die experimentelle Beobachtung der Ladungsverteilung wird dadurch erschwert, dass der Vorgang der Messung selbst Auswirkungen auf die Wellenfunktion hat und jede Messung selektiv nur eine Manifestation der möglichen Zustände erfasst. Physiker behelfen sich daher mit Berechnungen von Ladungsverteilungen, die mit Lehrbuchwissen möglich sind. Besser gesagt, bis heute war dies so. Unter der Federführung von Wissenschaftlern des MBI gelang es nun einem internationalen Forscherteam ein Mikroskop zu entwickeln, das die Vergrößerung der Wellenfunktion angeregter Wasserstoffatome um einen Faktor von mehr als zwanzigtausend erlaubt. Damit können die Knotenstrukturen der elektronischen Zustände des Wasserstoffatoms auf einem zweidimensionalen Detektor sichtbar gemacht werden. Die Ergebnisse der Arbeit stellen die Verwirklichung einer drei Jahrzehnte alten Idee dar und wurden in Physical Review Letters (PRL 110, 213001 (2013) und auf physicsworld.com veröffentlicht.

Die Entwicklung der Quantenmechanik in der ersten Hälfte des letzten Jahrhunderts hatte erheblichen Einfluss auf das naturwissenschaftliche Verständnis der Welt. Die Quantenmechanik erweiterte das auf der klassischen Newtonschen Mechanik aufbauende Weltbild um eine Beschreibung der Mikrowelt, deren Eigenschaften sich mit klassischen Ansätzen nicht erklären ließen. Diese Eigenschaften umfassen z.B. die Teilchen-Welle-Dualität, die Interferenz und Verschränkung von Teilcheneigenschaften, die Heisenbergsche Unschärferelation und das Paulische Ausschlußprinzip. Von zentraler Bedeutung in der Quantenmechanik ist das Konzept der Wellenfunktion, die eine mathematische Lösung der zeitabhängigen Schrödingergleichung erlaubt. Gemäß der Kopenhagener Interpretation beschreibt die Wellenfunktion die Wahrscheinlichkeit von Messergebnissen, die aus einemquantenmechanischen System hervorgehen wie z.B. die Energie eines Systems oder die Position und der Impuls seiner Bestandteile. Die Wellenfunktion erlaubt damit die Beschreibung nicht-klassischer Phänomene auf der Mikroskala, die durch Messungen auf der Makroskala beobachtet werden. Die Messung entspricht dem Betrachten eines oder mehrerer der unzähligen möglichen Manifestationen der Wellenfunktion.

Trotz ihres enormen Einflusses auf die moderne Elektronik und Photonik, bieten die Quantenmechanik und die sich daraus eröffnenden Möglichkeiten noch immer große intellektuelle Herausforderungen. Immer wieder wurden neue Experimente angeregt, um die faszinierenden Vorhersagen der Theorie zu veranschaulichen. So erhielten beispielweise Haroche und Wineland den Nobelpreis 2012 für ihre Arbeiten zur Messung und Steuerung einzelner Quantensysteme in störungsfreien Quantenexperimenten, die den Weg für genauere optische Uhren und möglicherweise sogar für die zukünftige Realisierung eines Quantencomputers ebneten. Unter Verwendung kurzer Laserimpulse können in Experimenten kohärente Überlagerungen von stationären quantenmechanischen Zuständen (Wellen) der Elektronen, die sich auf periodischen Umlaufbahnen um Atomkerne bewegen, beobachtet werden. Die Wellenfunktion jedes dieser elektronischen stationären Zustände ist eine stehende Welle, die ein Knotenmuster aufweist in dem sich die Quantenzahlen der jeweiligen Zustände wiederspiegeln. Zur Beobachtung solcher Knotenmuster wurden Raster-Tunnel-Verfahren auf Oberflächen angewandt. Außerdem ermöglichen jüngst durchgeführte Laserionisierungsexperimente die Herstellung von Licht im extremen UV-Bereich, welches die initiale Wellenfunktion eines Atoms oder Moleküls im Ruhezustand kodiert.

Vor ungefähr 30 Jahren haben russische Theoretiker eine alternative experimentelle Methode vorgestellt um die Eigenschaften von Wellenfunktionen zu messen. Sie schlugen vor, Experimente zur Erforschung der Laserionisierung von atomarem Wasserstoff in einem statischen elektrischen Feld durchzuführen. Sie sagten voraus, dass die Projektion von Elektronen auf einem zweidimensionalen Detektor (der senkrecht zum statisch elektrischen Feld platziert ist) die Messung von Interferenzmustern erlaubt, welche unmittelbar die Knotenstruktur der elektronischen Wellenfunktion widerspiegelt. Diese Tatsache liegt in der besonderen Eigenschaft des Wasserstoffs begründet, welches als einziges in der Natur vorkommendes Atom nur ein Elektron enthält. Aufgrund dieser Besonderheit lassen sich die Wellenfunktionen des Wasserstoffs als Produkt von genau zwei Wellenfunktionen darstellen, welche beschreiben, wie sich die Wellenfunktion als eine Funktion zweier sog. „parabolischer Koordinaten“ verändert. Wesentlich ist, dass die Form der beiden parabelförmigen Wellenfunktionen unabhängig von der Stärke des statischen elektrischen Feldes gleichbleibend ist und somit auf der gesamten Reise des Elektrons vom Ionisierungsort zum zweidimensionalen Detektor (in unserem Experiment etwa ein halber Meter!!) erhalten bleibt.

Die schlüssige Idee in die experimentelle Realität umzusetzen war indessen alles andere als einfach. Da Wasserstoffatome nicht chemisch stabil sind, mussten sie zunächst per Laserdissoziation eines geeigneten Vorläufermoleküls (Wasserstoffdisulfid) hergestellt werden. Dann mussten die Wasserstoffatome in entsprechende elektronische Zustände angeregt werden, was wiederum zwei weitere, genau abzustimmende Laserquellen erforderte. Waren die Elektronen dann angeregt, musste schließlich eine äußerst empfindliche elektrostatische Linse zum Einsatz kommen, um die physikalischen Dimensionen des Atoms in den Bereich einer Millimeterskala zu vergrößern, auf der sie dann mit bloßem Auge auf einem zweidimensionalen Bildwandler beobachtet und mit einem Kamerasystem aufgenommen werden konnten. Die wichtigsten Ergebnisse sind in der Abbildung unten dargestellt. Die Abbildung zeigt die rohen Kameradaten von vier Messungen, bei denen das Wasserstoffatom auf Zustände mit 0, 1, 2, und 3 Knoten in der Wellenfunktion für die parabolische Koordinate ξ = r+z angeregt wurde. Wie die experimentell ermittelten Projektionen auf dem zweidimensionalen Detektor zeigen, können die Knoten leicht über die Messungen erfasst werden. Der experimentelle Aufbau dient hier als Mikroskop, das es uns bei einer Vergrößerung um einen Faktor von etwa zwanzigtausend ermöglicht, sehr tief in ein Wasserstoffatom hinein zu schauen.

Über den reinen Nachweis einer mehr als 30 Jahre alten theoretischen Überlegung hinaus, werden in unserem Experiment wunderschön die Feinheiten der Quantenmechanik demonstriert. Außerdem sollten unsere Ergebnisse als ein fruchtbares Spielfeld für weitere Forschungen dienen, bei denen man beispielsweise Wasserstoffatome gleichzeitig sowohl elektrischen wie magnetischen Feldern aussetzt. Das einfachste Atom in der Natur hat immer noch eine Menge spannender Physik zu bieten.


Abbildung: (links) zweidimensionale Projektion von Elektronen aus der Anregung von Wasserstoffatomen auf vier elektronische Zustände, versehen mit Quantenzahlen (n1,n2,m) und mit (von oben nach unten) 0, 1, 2 und 3 Knoten in ihrer Wellenfunktion für die parabolische Koordinate ξ = r+z; (rechts) Vergleich der experimentell gemessenen radialen Verteilung (durchgehende Linien) mit Ergebnissen aus quantenmechanischen Berechnungen (gestrichelte Linien), der zeigt, dass im Experiment die Knotenstruktur der quantenmechanischen Wellenfunktion gemessen wurde.

Kontakt

Aneta Stodolna, FOM Institute AMOLF, Science Park 104, 1098 XG Amsterdam, Netherlands
Prof. Marc J.J. Vrakking, Tel: +49-30-6392 1200, Max-Born-Institut, Max Born Straße 2A, D-12489 Berlin, Germany

 
   
 

Synchrone Bewegung von Elektronen in benachbarten Molekülen - ein ultraschneller Röntgenfilm über Metallkomplexe in einem Kristall

 

Mittels Femtosekunden-Röntgenbeugung konnten Forscher des Max-Born-Instituts in Berlin (Germany) und der Ecole Polytechnique Federale de Lausanne (Schweiz) erstmals eine extrem schnelle, kollektive Verschiebung von Elektronen zwischen ~100 Molekülionen beobachten, nachdem sie ein einzelnes Elektron in einem Kristall aus Übergangsmetallkomplexen angeregt haben.

15. April 2013

In der Photochemie und molekularen Photovoltaik sind sogenannte Übergangsmetallkomplexe ein weitverbreitetes System. Es besteht aus einem zentralen Metallion, an das eine Gruppe von meist organischen Liganden gebunden ist. Diese Materialen zeigen eine starke Absorption von sichtbarem oder ultraviolettem Licht - eine attraktive Eigenschaft für Anwendungen als primäre Lichtabsorber in molekularen Solarzellen oder in der molekularen Optoelektronik. Nach der Absorption von Licht beobachtet man eine extrem schnelle Verlagerung der Elektronen von dem Metallion auf die Liganden. Dieser Mechanismus ist wesentlich um eine elektrische Spannung zu erzeugen. Da in allen Anwendungen Festkörpermaterialien bevorzugt werden, sind in diesen die Übergangsmetallkomplexe sehr dicht gepackt, was zu einer starken Wechselwirkung untereinander führt. Bislang hatte man überhaupt keine Information über den Einfluß dieser gegenseitigen Wechselwirkung auf die ultraschnelle Elektronenbewegung nach der Lichtabsorption.

Um solch eine ultraschnelle Elektronenbewegung direkt in Raum und Zeit zu verfolgen, benötigt man experimentelle Methoden, die die Position von Elektronen in einem Kristall mit einer Präzision von (0.1 nm =10-10m), etwa der Abstand zwischen benachbarten Atomen, auf einer sub-100 fs Zeitskala (1 fs = 10-15s) bestimmen können. Eine solche Abbildung ist möglich, wenn man ultrakurze Röngtenblitze an den Elektronen streut, da das Beugungsmuster die Information über die räumliche Anordnung der Elektronen zu Verfügung stellt. Die Bewegung der Elektronen wird mittels eines kurzen, optischen Lichtimpulses ausgelöst, welcher ein einzelnes Elektron an einem individuellen Metallkomplex anregt. In der akutellen Ausgabe der Fachzeitschrift Journal of Chemical Physics 138, 144504 (2013) (free download), berichten Benjamin Freyer, Flavio Zamponi, Vincent Juve, Johannes Stingl, Michael Wörner, Thomas Elsässer und Majed Chergui über die erste in-situ Röntgenabbildung der Elektron- und Atom-Bewegungen, die durch solch eine Elektronentransfer-Reaktion ausgelöst wurden. Sie zeigen für das Prototypmaterial [Fe(bpy)3]2+(PF6-)2, zeitabhängige "Elektronendichte-Landkarten", welche aus einzelnen Schnappschüssen mittels 100 fs kurzer Röntgenblitze gewonnen wurden. Eine Serie von Schnappschüssen für verschiedene Momente, d.h. vor, während und nach der Elektronentransfer-Reaktion, läßt sich zu einem ultraschnellen Röntgenfilm über Elektron- und Atom-Bewegungen zusammenfügen.

Zur großen Überraschung der Wissenschaftler zeigten die zeitabhängigen "Elektronendichte-Landkarten" nicht nur eine Verschiebung von Elektronen von den Eisenatomen zu den Bipyridin-Liganden, sondern auch - eine bislang unerwartetde - Verlagerung von Elektronen von den PF6- Anionen zu den Bipyridin-Liganden. Eine genaue Analyse der Röntgenschnappschüsse zeigt, dass der Elektronentransfer auf etwa 30 Metallkomplexen (mit jeweils 2 PF6- Anionen) um den direkt Licht-angeregten komplex herum stattfindet. Diese kollektive Antwort der Elektronen wird von den starken Coulomb-Kräften zwischen den unterschiedlichen Ionen hervorgerufen, welche eine Minimierung der gesamten elektro-statischen Energie des Kristalls anstreben. Solch ein Verhalten ist höchst willkommen für das Einsammeln von elektrischer Ladung in opto-elektronischen Bauelementen.

Kontakt

Michael Woerner, Tel: +49-30-6392 1470
Thomas Elsaesser, Tel: +49-30-6392 1400



Bilder und Röntgenfilm: Oben: Kugel- und Stäbchenmodell des Übergangsmetallkomplexes Eisen(II)-tris-Bipyridin [Fe(bpy)3]2+. Eisenatome (Fe) sind braune, Stickstoff (N) blaue, Kohlenstoff (C) graue und Wasserstoff (H) weiße Kugeln. Die sechs Stickstoffatome befinden sich an den Ecken eines um das Fe-Atom zentrierten Oktaeders. Die Ebenen der 3 Bipyridin Untereinheiten (N2C10H8) stehen jeweils senkrecht aufeinander. Links unten: Die Gegenionen in unserem Kristall sind jeweils zwei Hexa-fluoro-phosphat (PF6-) Ionen [Phosphor (P), Fluor (F)]. Die sechs F-Atome sind ebenfalls an den Ecken eines Oktaeders um das zentrale P-Atom angeordnet. Wir zeigen hier eine 3-dimensionale Oberfläche konstanter Elektronendichte ρ(r,t) = ρC = konst. Der Wert für ρC wurde so gewählt, dass man höchst empfindlich die Bewegung der Elektronen auf dem (PF6-) Anion verfolgen kann. In dem beigefügten  Röntgenfilm beobachtet man eine deutlichen Abfluss (d.h. Schrumpfen der Isoelektronendichte-Oberfläche) von Elektronen vom (PF6-) Anion nach der Lichtanregung. Rechts unten: Die 3-dimensionale Oberfläche konstanter Elektronendichte innerhalb der Einheitszelle des Kristalls zeigt die relative räumliche Anordnung der Eisenatome (Kugeln), Bipyridin-Liganden (Bretzel-artige Objekte) and (PF6-) Anionen (Oktaeder-förmige Sterne).



Unten: Cartoon der kollektiven Ladungsverschiebung in [Fe(bpy)3]2+(PF6-)2, welche ungefähr 30 Metallkomplexe (und jeweils 2 Gegenionen) um den direkt lichtangeregten Komplex involviert. Blau: Reduktion der Elektronendichte, rot: erhöhte Elektronendichte.